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富氢中一氧化碳选择氧化的铈基气凝胶催化剂的研究

作　者: 李健
导　师: 白雪
学　校: 内蒙古工业大学
专　业: 工业催化
关键词: 选择氧化 一氧化碳 气凝胶 氧化铈 稀土
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2007年
下　载: 85次
引　用: 1次
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内容摘要


近年来,由于燃料电池技术在环境上的重要地位和选择氧化催化剂在燃料电池中的潜在应用,此类催化剂的研究与开发日益受到关注。本工作以超临界干燥法制备了CeO2、CexZr1-xO2和Ce0.49Zr0.49RE0.02O2（RE=La、Sm、Pr）气凝胶超细粉,并以之作载体用浸渍法制备了CuO/CeO2、CuO/CexZr1-xO2和CuO/Ce0.49Zr0.49RE0.02O2（RE=La、Sm、Pr）催化剂;在常压和模拟质子交换膜燃料电池原料气的条件下考察了上述催化剂的催化活性、选择性、抗CO2和H2O性能;采用H2-程序升温还原（H2-TPR）,X射线衍射分析（XRD）,比表面积测试（SBET）等测试方法对催化剂进行了表征。实验结果表明:采用浸渍法制备的CeO2气凝胶担载的CuO催化剂（12wt%）CuO/CeO2应用于富氢中CO的催化氧化,表现出很高的活性和选择性;CuO与CeO2之间存在强烈的相互作用,其作用结果使Cu物种在CeO2表面高度分散,而且在催化剂的表面存在不同的铜物种,这些不同铜物种的存在促进了催化剂催化氧化CO的性能。采用浸渍法制备的CeXZr1-XO2气凝胶担载的CuO催化剂CuO/CexZr1-XO2系列催化剂,其催化活性较CuO/CeO2未有明显改善,但其选择性、抗H2O和CO2性能则有不同程度的提高。这可能是因为锆的加入改变了载体性质,使载体和铜之间的相互作用发生了变化,影响了催化剂的活性。采用浸渍法制备的添加稀土元素La、Sm、Pr的Ce0.98RE0.02O2及Ce0.49Zr0.49RE0.02O2气凝胶担载的CuO催化剂即CuO/Ce0.98RE0.02O2及CuO/Ce0.49Zr0.49RE0.02O2,实验结果表明稀土组分La、Sm、Pr的加入与CuO/CeO2相比其CO选择氧化的催化活性有所降低,但La、Sm的加入对提高其抗CO2性能起到一定作用。

全文目录


摘要  3-4
ABSTRACT  4-9
第一章 文献综述及选题  9-23
  1.1 引言  9
  1.2 燃料电池简介  9-10
    1.2.1 燃料电池发展意义  9
    1.2.2 交换膜燃料电池特点及发展现状  9-10
  1.3 催化氧化在燃料电池中的作用  10-11
    1.3.1 除一氧化碳的必要性  10
    1.3.2 富氢中除去CO 的方法  10-11
    1.3.3 富氢中选择催化氧化CO 催化剂须达到的目标  11
  1.4 选择催化氧化CO 催化剂的研究进展  11-16
    1.4.1 贵金属催化剂  12-13
    1.4.2 非贵金属催化剂  13-16
  1.5 铈基氧化物在催化剂中的应用  16-17
  1.6 气凝胶及其在催化中的应用  17-21
    1.6.1 气凝胶及超细粒子  17
    1.6.2 气凝胶的制备  17-20
    1.6.3 气凝胶的主要特点及在催化方面的应用  20-21
  1.7 选题依据及工作设想  21-23
第二章 实验部分  23-29
  2.1 实验所用试剂  23-24
  2.2 催化剂的制备  24-25
    2.2.1 铈基气凝胶的制备  24
    2.2.2 掺加其它组分的铈基气凝胶的制备  24
    2.2.3 活性组分的负载  24-25
    2.2.4 焙烧温度  25
  2.3 催化剂的性能测试  25-29
    2.3.1 催化剂的活性和选择性  25
    2.3.2 催化剂抗CO_2 性能  25
    2.3.3 催化剂抗CO_2 和H_2O 性能  25-26
    2.3.4 比表面积（SBET）测试  26
    2.3.5 X 射线衍射（XRD）测试  26
    2.3.6 程序升温还原（TPR）测试  26-29
第三章 CEO_2气凝胶担载CUO 催化剂的催化性能研究  29-47
  3.1 试验结果与讨论  30-38
    3.1.1 不同负载方法对催化性能的影响  30-32
    3.1.2 CuO 负载量对催化性能的影响  32-33
    3.1.3 焙烧温度的影响  33-35
    3.1.4 载体焙烧温度对催化性能的影响  35-37
    3.1.5 抗CO_2 性能  37-38
    3.1.6 抗H_2O 和CO_2 性能  38
  3.2 催化剂CUO/CEO_2 的TPR 研究  38-42
    3.2.1 不同负载方法制备的CuO/CeO_2 的TPR 研究  39-40
    3.2.2 铜含量的影响  40-41
    3.2.3 催化剂焙烧温度的影响  41-42
    3.2.4 载体焙烧温度的影响  42
  3.3 XRD 研究  42-45
    3.3.1 不同负载方法制备的CuO/CeO_2 XRD 的研究  42-43
    3.3.2 铜含量的影响  43-44
    3.3.3 催化剂焙烧温度的影响  44-45
  3.4 小结  45-47
第四章 CUO/CE_XZR_(1-X)O_2催化剂催化性能的研究  47-57
  4.1 结果与讨论  47-53
    4.1.1 催化剂CuO/Ce_XZR_(1-X)O_2 的活性和选择性  47-50
    4.1.2 CO_2 对CuO/Ce_(0.5)Zr)(0.5)O_2 催化剂性能的影响  50-52
    4.1.3 H20 和CO_2 对催化剂CuO/ Ce_(0.5)Zr)(0.5)O_2 性能的影响  52-53
  4.2 催化剂CUO/CE_XZR_(1-X)O_2 的TPR 测试  53-55
  4.3 催化剂的XRD 分析  55
  4.4 结论  55-57
第五章 CUO/CE_(0.98)RE_(0.02)O_2及CUO/CE_(0.49)ZR_(0.49)RE_(0.02)O_2催化剂的研究  57-67
  5.1 CUO/CE_(0.98)RE_(0.02)O_2（RE 为LA、SM、PR 元素）催化剂  57-61
    5.1.1 催化剂的活性和选择性  57-59
    5.1.2 CO_2 对催化剂性能的影响  59-60
    5.1.3 催化剂CuO/Ce_(0.98)RE_(0.02)O_2 的TPR 测试  60
    5.1.4 催化剂的XRD 分析  60-61
  5.2 CUO/CE_(0.49)Zr_(0.49)RE_(0.02)O_2（RE 为LA、SM、PR元素）催化剂的研究  61-66
    5.2.1 活性和选择性  61-63
    5.2.2 CO_2 对催化剂性能的影响  63-64
    5.2.3 催化剂的TPR 测试  64-65
    5.2.4 催化剂的XRD 分析  65-66
  5.3 小结  66-67
第六章 总结及建议  67-69
  6.1 总结  67-68
  6.2 建议  68-69
参考文献  69-75
致谢  75

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化剂
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