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1-己烯在纳米ZSM-5上的催化转化研究

作　者: 臧甲忠
导　师: 王祥生；郭新闻；郭洪臣；李钢
学　校: 大连理工大学
专　业: 工业催化
关键词: 清洁汽油纳米ZSM-5 氢转移反应异构化芳构化金属氧化物反应温度脉冲微反
分类号: O643.32
类　型: 硕士论文
年　份: 2007年
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内容摘要

世界各国为了加强对环境污染的控制而不断提高燃料油规格的要求。我国燃料油质量较为突出的问题之一是汽油中的烯烃含量高，降低我国催化裂化汽油馏分中的烯烃是尽快提高我国汽油质量的一条重要而现实的途径。异构烷烃对汽油辛烷值的提高以及敏感性的降低具有明显的作用，同时具有高燃烧热值，清洁等优点，是汽油的理想调和组分。纳米ZSM-5沸石具有反应活性高、对产物特有的选择性、抗积炭能力强等特点，在烯烃芳构化、异构化和烷基化过程中表示出了良好的性能，可以达到既降低烯烃又保持辛烷值的目的。本文在脉冲微反装置和小型固定床上研究了1-已烯在纳米ZSM-5上裂解产物中异构烷烃含量的变化规律。研究发现：(1)反应温度在643K时1-已烯在HZSM-5上裂解产物中的异构烷烃的含量和芳烃含量存在良好的对应关系，低温下异构烷烃的生成通过氢转移过程进行。(2)负载氧化镍可有效恢复水热处理后HZSM-5的芳构化活性，负载氧化镧对芳构化性能影响较小。负载氧化镍以后异构烷烃含量下降，氧化镍可以通过脱氢促进芳构化反应，使正碳离子得不到足够的负氢离子饱和使氢转移反应得到抑制。当氧化镍的加入量大于3wt％时，1-已烯的芳构化能力和异构化能力随镍的含量增加而变化不大。当用2，6-二甲基吡啶中毒B酸中心后，1-已烯的裂化活性丧失，表明单独氧化镍存在时对1-已烯没有裂解活性，氧化镍在ZSM-5上只能起到助催化的作用。(3)高温有利于芳烃的生成而不利于异构烷烃的生成。高温时氢型催化剂能够通过脱氢来抑制氢转移反应和加强异构烷烃的裂解反应来减少产物中异构烷烃的含量。含有氧化镍的催化剂体现得更为明显，这是因为高温和L酸的双重抑制作用，另外，氧化镍的选择性断键作用也会减少产物中烷烃的含量。

全文目录

摘要  4-5
Abstract  5-10
1 绪论  10-27
  1.1 引言  10
  1.2 汽油组份的性质简介  10-11
    1.2.1 汽油单体烃辛烷值  10-11
    1.2.2 汽油燃烧尾气排放  11
    1.2.3 汽油各组份的敏感性  11
    1.2.4 汽油各组份的调和性能  11
  1.3 清洁汽油的生产思路分析  11-13
  1.4 链烃在ZSM-5分子筛催化剂上的催化转化  13-25
    1.4.1 烷烃在ZSM-5上的催化转化  13-16
    1.4.2 烯烃在ZSM-5上的催化转化  16-17
    1.4.3 链烃在ZSM-5上的异构化反应机理  17-19
    1.4.4 链烃在ZSM-5上的芳构化反应机理  19-21
    1.4.5 ZSM-5上的氢转移反应过程  21-23
    1.4.6 金属组份的作用  23-25
  1.5 纳米ZSM-5简介  25-26
  1.6 本论文研究目的  26-27
2 实验部分  27-32
  2.1 改性纳米HZSM-5催化剂的制备  27-29
    2.1.1 正交实验压片HZSM-5催化剂的制备  27-28
    2.1.2 改性挤条纳米HZSM-5催化剂的制备  28
    2.1.3 载镍系列催化剂制备  28-29
  2.2 催化剂的物化性质表征  29-30
    2.2.1 晶貌及晶粒度  29
    2.2.2 催化剂孔性的静态特征—吸附量测定实验  29
    2.2.3 催化剂孔性的动态特征—吸附扩散特性测定  29
    2.2.4 催化剂总酸、酸类型分布的表征—NH_3-TPD法、IR法  29
    2.2.5 其他物化性质  29-30
  2.3 模型化合物反应  30-32
    2.3.1 反应原料  30
    2.3.2 反应装置  30
    2.3.4 评价方法  30
    2.3.5 汽油组分符号定义规则  30-32
3 正交实验考察1-已烯在HZSM-5上的催化转化反应  32-39
  3.1 引言  32
  3.2 正交设计方法简介  32-33
  3.3 不同处理方法对1-已烯催化转化的影响  33-37
    3.3.1 硅酯处理  34-35
    3.3.2 水热处理  35-36
    3.3.3 酸处理  36-37
  3.4 1-已烯在HZSM-5上的异构化和芳构化机理  37-38
  3.5 结论  38-39
4 金属氧化物改性ZSM-5对1-已烯催化转化的影响  39-50
  4.1 引言  39-40
  4.2 组合改性ZSM-5对1-已烯催化转化的影响  40-43
    4.2.1 各产物的变化规律  40-41
    4.2.2 氢平衡估算  41
    4.2.3 芳构化过程分析  41-43
  4.3 组合改性不同镍负载量对1-己烯催化转化的影响  43-47
    4.3.1 不同镍负载量对催化剂物性的影响  43-45
    4.3.2 不同镍负载量对催化剂反应性能的影响  45-47
  4.4 组合改性时镍组份对1-已烯催化转化的影响  47-48
  4.5 1-已烯在NiHZSM-5上的异构化和芳构化机理  48-49
  4.6 结论  49-50
5 反应条件对1-已烯催化转化的影响  50-58
  5.1 引言  50
  5.2 热力学数据分析  50-52
  5.3 ZS型催化剂上温度对1-已烯催化转化的影响  52-54
    5.3.1 反应温度对异构化和芳构化的影响  52-53
    5.3.2 反应温度对产物分布的影响  53-54
  5.4 不同酸类型催化剂上温度对1-已烯催化转化的影响  54-57
    5.4.1 反应温度对异构化和芳构化的影响  54-55
    5.4.2 氢平衡估算  55-56
    5.4.3 金属氧化物的其它作用  56-57
  5.5 结论  57-58
参考文献  58-63
结论  63-64
攻读硕士学位期间发表学术论文情况  64-65
致谢  65-66

1-己烯在纳米ZSM-5上的催化转化研究

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