学位论文 > 优秀研究生学位论文题录展示

以水玻璃为硅源合成T型沸石的研究

作　者: 张志国
导　师: 郭洪臣
学　校: 大连理工大学
专　业: 工业催化
关键词: T型沸石水玻璃硫酸铝 TMAOH K~+
分类号: TQ424.25
类　型: 硕士论文
年　份: 2007年
下　载: 137次
引　用: 0次
阅　读: 论文下载

内容摘要

T型沸石既具有酸性又为小孔结构，并且有良好的热稳定性和耐酸性能，可作为一些小分子烃类反应的择形催化剂和吸附分离材料。目前国内外对T型沸石的研究报道较少，人们对其合成和应用方面仍有许多问题没有搞清楚。本文首次以廉价的水玻璃和工业硫酸铝为原料，对T型沸石的水热合成进行了探索研究，得到一些有益结果。论文系统考察了加入／不加入季胺碱TMAOH的两种合成体系中T沸石的晶化规律。结果表明：两种体系都可得到结晶度高，晶相纯的T沸石。在不加入TMAOH的体系中，钾离子对T沸石的合成起主要结构导向作用；而在加入TMAOH的体系，TMA⁺起主要的结构导向作用。在不加入TMAOH的体系中合成出的T沸石比表面积和微孔体积均较小，而在加入TMAOH的体系合成出的T沸石比表面积和微孔体积显著增大。加入TMAOH的体系合成出的T沸石的硅铝比也有所提高。因此，TMAOH对T沸石的合成有重要影响。在不加入TMAOH的合成体系中发现：水玻璃作硅源时的晶化诱导期比硅溶胶短。晶化温度在85～135℃内可得到晶相纯的T型沸石。搅拌晶化能有效减小T型沸石的晶粒度，但搅拌速度在200～800 r／min内对晶粒大小的影响不明显。凝胶n（SiO₂）／n（Al₂O₃）比在16～32范围内可合成出结晶度高、晶相纯的T型沸石，但凝胶n（SiO₂）／n（Al₂O₃）比大于32时，晶化产物中出现钙十字沸石杂晶。凝胶n（SiO₂）／n（Al₂O₃）比改变对T型沸石产物硅铝比基本无影响。另外，本文还对水玻璃体系合成出的T沸石进行了性质表征。结果表明：T沸石具有良好的热稳定性和水热稳定性，具有与HZSM-5沸石相似的酸度。其膜制品在二氧化碳和甲烷混合气体的分离中具有较好的分离效果，表现出良好的应用价值。

全文目录

摘要  4-5
Abstract  5-9
引言  9-10
1 文献综述  10-19
  1.1 T型沸石的结构  10-12
  1.2 T型沸石的应用研究  12-15
    1.2.1 催化方面  12-14
    1.2.2 吸附分离方面  14-15
  1.3 T型沸石的合成研究  15-18
  1.4 论文的选题依据与主要内容  18-19
2 实验方法  19-21
  2.1 实验原料与仪器设备  19
    2.1.1 原料与试剂  19
    2.1.2 仪器与设备  19
  2.2 T型沸石的制备  19
  2.3 样品表征  19-21
    2.3.1 X射线多晶衍射(XRD)  19-20
    2.3.2 扫描电子显微镜(SEM)  20
    2.3.3 N_2物理吸附  20
    2.3.4 X射线荧光光谱(XRF)  20
    2.3.5 傅立叶-红外谱图(FT-IR)  20
    2.3.6 动态吸附量测定  20
    2.3.7 热重(TG)表征  20
    2.3.8 NH_3-TPD表征  20-21
3 不加有机模板剂体系中的T型沸石合成  21-47
  3.1 凝胶n(SiO_2)/n(Al_2O_3)比的影响  21-26
    3.1.1 凝胶n(SiO_2)/n(Al_2O_3)比对T沸石结晶度的影响  21-22
    3.1.2 凝胶n(SiO_2)/n(Al_2O_3)比对晶化产物形貌影响  22-24
    3.1.3 不同凝胶n(SiO_2)/n(Al_2O_3)比晶化产物的IR骨架结构表征  24
    3.1.4 凝胶n(SiO_2)/n(Al_2O_3)比对晶化速度的影响  24-25
    3.1.5 凝胶n(SiO_2)/n(Al_2O_3)比对晶化产物化学组成的影响  25-26
  3.2 KOH的影响  26-29
  3.3 硅源的影响  29-31
  3.4 晶化温度的影响  31-33
    3.4.1 晶化温度对产物结构的影响  31-32
    3.4.2 晶化温度对产物形貌的影响  32-33
  3.5 机械搅拌的影响  33-38
    3.5.1 静止和搅拌晶化对产物结构的影响  33-34
    3.5.2 静止和搅拌下晶化对产物形貌的影响  34-35
    3.5.3 静止和搅拌下晶化产物的氮气物理吸附表征  35-36
    3.5.4 静止和搅拌下晶化产物的正己烷和环己烷吸附量表征  36-37
    3.5.5 静止和搅拌下晶化产物的IR骨架结构表征  37-38
  3.6 陈化条件的影响  38-42
    3.6.1 70℃陈化的影响  38-40
    3.6.2 室温陈化的影响  40-42
  3.7 晶种的影响  42-44
  3.8 NaCl加入量对合成的影响  44-46
  3.9 本章小结  46-47
4 有机胺TMAOH体系下合成T型沸石的研究  47-53
  4.1 TMAOH对T沸石结构和形貌的影响  47-49
  4.2 TMAOH对T沸石化学组成的影响  49-50
  4.3 TMAOH对T沸石物理吸附性能的影响  50-51
  4.4 TMAOH用量对T沸石正己烷和环己烷吸附性能的影响  51-52
  4.5 本章小结  52-53
5 T型沸石的应用前景  53-61
  5.1 T沸石的稳定性考察  53-58
    5.1.1 不加有机模板剂体系合成所得T沸石的热稳定性  53-54
    5.1.2 TMAOH体系合成所得T沸石的热稳定性  54-55
    5.1.3 不加有机模板剂体系合成所得T沸石的水热稳定性  55-56
    5.1.4 T沸石的耐酸性  56-58
  5.2 T型沸石的酸性表征  58-59
  5.3 T型沸石的吸附分离应用  59-61
结论  61-62
参考文献  62-65
攻读硕士学位期间发表学术论文情况  65-66
致谢  66-67

以水玻璃为硅源合成T型沸石的研究

内容摘要

全文目录

相似论文