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熔融盐循环热载体无烟燃烧技术的铁基氧载体的选择和（火用）分析

作　者: 张智民
导　师: 王华
学　校: 昆明理工大学
专　业: 冶金物化
关键词: 温室气体 无烟燃烧技术 熔融盐 氧载体 氧化铁 (火用)分析
分类号: TK16
类　型: 硕士论文
年　份: 2006年
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内容摘要


自从产业革命后，随着人口的增加和科技的进步，对能源、交通、工业生产等部门对化石燃料的消耗不断上升，这导致了环境污染和温室效应日益严重，造成环境污染的主要燃烧产物是：SOx、NOx、CO。造成温室效应的主要燃烧产物是CO2。能源和环保问题已经引起了各国的重视。近年来，人们也在研究如何更好利用风能、水力能、地热能、太阳能等各种可再生能源，但是在今后一个相当长的时期内仍然无法替代传统的化石燃料。所以，目前国内外有许多科研和工程技术人员致力于研究开发高效、低污染排放的燃烧技术。尽管目前正在研究的洁净煤技术、催化燃烧等技术在很大程度上节约了能源、降低了燃烧过程的污染物排放，但它们都不能从根本上解决化石燃料燃烧过程的温室气体CO2的排放问题；采用现有的燃烧技术，要想做到完全分离并回收矿物燃料燃烧时所产生的CO2气体，从而彻底杜绝向大气中排放CO2气体是十分困难的。为了使燃料燃烧过程真正实现零排放化，和提高燃料的利用效率，我们提出了熔融盐循环热载体无烟燃烧技术的概念（nonflame combustion technology using thermal cyclic carrier of molten salt，简称NFCT）并进行研究，在本技术中，彻底杜绝了导致温室效应的CO2气体的排放，同时由于氧化剂生成室温度较低，从而抑制了热力型NOx的生成。本文在研究熔融盐循环热载体无烟燃烧技术时，选用的熔融盐体系是质量比为1：1的Na2CO3和K2CO3混合熔融盐，选用的燃料为甲烷，选用的氧载体是Fe2O3氧载体。通过计算各个可能反应的标准吉布斯自由能变化△rG、△rH和logK，及利用HSC Chemistry5.1化学计算软件，根据系统自由能最小原则，对CH4和Fe2O3，在各种条件下（在Al2O3为负载剂），以及低价态铁的氧化物或铁单质与O2的平衡组成进行分析（在空气气氛中进行分析）。从理论上分析这两种反应物在不同温度（900℃和1200℃）下各个反应阶段的产物。通过XRD、SEM、BET、TG、O2-TPD、CH4-TPR等检测手段对Fe2O3氧载体的性能进行了表征，证明了实验时Fe2O3与CH4反应体现出来的反应机理与理论上推导出来的反应机理是一致的。采用固定床反应器和热重反应器对Fe2O3氧载体的性能进行了研究，通过对Fe2O3氧载体的氧化—还原循环反应性能研究，发现Fe2O3氧载体与甲烷和空气的切换反应进行一个循环后，会使氧载体得到活化，使得后几个循环所花费的时间大为减少。同时比较纯的Fe2O3氧载体、Fe90Al-M氧载体、Fe80Al-M氧载体、Fe80Al-M氧载体完成五次循环所耗费的时间，可知，Fe80Al-M氧载体所花的时间最少，即说明了Fe80Al-M氧载体的氧化—还原循环反应性能最好。通过对纯Fe2O3在熔融盐中与甲烷反应过程的气体产物进行分析，发现完成第一次循环后，Fe2O3氧载体也会被活化了，后面几个循环反应生成的CO2比第一次循环会有所增加。如果增加Fe2O3氧载体的量，使气体与氧载体的接触时间更长，会使甲烷被反应得更完全，即生成的CO2量更多。对以CH4为燃料和Fe2O3为氧载体的熔融盐循环热载体无烟燃烧系统和甲烷传统燃烧技术透平做功过程的（火用）流量（Exergy Stream）进行了计算分析和比较，并绘制了（火用）流量Grassmann diagram图，计算结果表明，对于（火用）效率来说，熔融盐循环热载体无烟燃烧技术为41.68％，比常规燃烧的37.47％大了4.21％，对燃料的利用率更高。如果在甲烷传统燃烧系统中，在能源转换后期再添加CO2分离工艺和设备，将使系统的总（火用）效率再降低10-20％，那么系统的总（火用）效率将大大降低，这数值就远低于无烟燃烧系统的（火用）效率。所以，无烟燃烧技术无论是在提高能源转换效率方面，还是降低温室气体排放方面，都是非常有应用前景的。

全文目录


摘要  3-5
Abstract  5-9
第一章 绪言  9-27
  1.1 引言  9
  1.2 传统化石燃料燃烧的问题  9-15
    1.2.1 传统化石燃料燃烧带来的污染问题  10-13
    1.2.2 传统化石燃料燃烧生成CO_2带来的温室效应问题  13-15
  1.3 当前的几种解决上诉问题的方法  15-23
    1.3.1 洁净煤气化技术解决污染问题  15-16
    1.3.2 解决温室效应气体问题  16-23
  1.4 本课题的提出  23-27
    1.4.1 无烟燃烧技术的概念  23-25
    1.4.2 本论文研究的内容和意义  25-27
第二章 燃烧体系选择及热力学分析  27-49
  2.1 氧载体的选择  27
  2.2 燃料的选择  27
  2.3 熔融盐体系的选择  27-28
  2.4 热力学分析  28-48
    2.4.1 热力学基础知识  28-30
    2.4.2 无烟燃烧体系的热力学数据计算  30-39
    2.4.3 无烟燃烧体系的化学平衡分析  39-48
  2.5 本章小节  48-49
第三章 实验部分  49-71
  3.1 实验所需的主要试剂  49
  3.2 实验所需的主要设备  49
  3.3 氧载体的制备  49-50
    3.3.1 浸渍法制备Fe_2O_3氧载体  49-50
    3.3.2 共沉淀法制备Fe_2O_3氧载体  50
    3.3.3 溶胶—凝胶法制备Fe_2O_3氧载体  50
    3.3.4 混合法制备Fe_2O_3氧载体  50
  3.4 Fe_2O_3氧载体和熔融盐的表征  50-52
    3.4.1 物相的组成测定  51
    3.4.2 微观形貌分析  51
    3.4.3 程序升温氧脱附实验(TPD)  51
    3.4.4 程序升温还原实验(TPR)  51
    3.4.5 热重分析  51-52
    3.4.6 氧载体的反应性能表征  52
  3.5 实验结果与讨论  52-70
    3.5.1 氧载体的XRD分析  52-53
    3.5.2 O_(?)TPD分析  53-54
    3.5.3 CH_1TPR分析  54-55
    3.5.4 Fe_2O_3氧载体与CH_1反应机理的研究  55-57
    3.5.5 Fe_2O_3氧载体的性能研究  57-70
  3.6 本章小结  70-71
第四章 熔融盐循环热载体无烟燃烧技术的(火用)分析  71-81
  4.1 引言  71
  4.2 熔融盐循环热载体无烟燃烧技术的(火用)分析  71-79
    4.2.1 计算方法  72-73
    4.2.2 系统分析  73-76
    4.2.3 讨论  76-79
    4.2.4 结论  79
  4.3 本章小节  79-81
第五章 总结与展望  81-84
  5.1 总结  81-82
  5.2 展望  82-84
参考文献  84-90
致谢  90-91
附录  91

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中图分类: > 工业技术 > 能源与动力工程 > 热力工程、热机 > 燃料与燃烧
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