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熔融碱（盐）分解CFC-12研究

作　者: 邹金宝
导　师: 宁平
学　校: 昆明理工大学
专　业: 环境工程
关键词: 氟利昂熔融碱熔融盐分解机理热力学动力学
分类号: O643.3
类　型: 硕士论文
年　份: 2009年
下　载: 8次
引　用: 1次
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内容摘要

氟利昂(CFCs)的大量使用带来了破坏臭氧层和产生温室效应两大全球环境问题。解决氟利昂问题主要有三条途径,第一条途径是禁止氟利昂的生产和使用；第二条途径是开展氟利昂替代品合成的研究；第三条途径是将现有氟利昂转化为无害物质。前两条已经被付诸实践,然而对于现存的氟利昂处理和处置还存在很多问题。论文研究了一种处理氟利昂的新方法,即采用熔融碱和熔融盐分解CFC-12,在进行大量实验研究后,对反应热力学,反应动力学以及反应机理进行了探讨。采用熔融碱分解CFC-12,选择使用的碱为NaOH, CFC-12被分解成NaF、NaCl、Na2CO3、H2O等,副产物被熔融NaOH吸收,大大减少二次污染,初步实现了氟利昂无害化处理。实验得出：用熔融NaOH分解CFC-12,在没有加入水蒸气时,出口浓度先减小后增大,60min后增大到与进口浓度相同；加入水蒸气反应后,出口浓度很小,分解效率达到了99%。CFC-12分解效率随着反应中加入水蒸气量增加而增大。NaOH对CFC-12分解很重要,当反应器中不加入NaOH时,反应器进出口浓度相同；用Na2CO3代替NaOH反应时,分解效果也不理想；只有用NaOH反应时效果才很好。所以CFC-12和NaOH, CFC-12和H2O之间的反应结果不理想,当CFC-12、NaOH、H2O三者反应时,CFC-12分解效果很好。在进气浓度小于81000mg/m3时,分解效率保持在99%以上,继续增大进气浓度后,分解效率下降。分解效率随着反应温度的提高而增大。在NaOH用量小于75g时,分解效率NaOH用量的增大而增大,继续增大NaOH用量后,分解效率增大趋势变得不显著。CFC-12分解效率随着进气流量的增大而逐步减小。在最优化实验条件下,分解效率均在99%以上。该工艺能99%处理CFC-12废气的进气浓度为2%,为处理高浓度CFC-12废气开发了简单、高效技术。而且CFC-12分解产生的副产物被熔融NaOH吸收,大大减少了二次污染。进行了熔融碱分解CFC-12工艺的效益分析。采用熔融盐分解CFC-12,选定的盐为CaCl2-NaCl盐,选定的催化剂为Al2(SO4)3和CuSO4。实验得出：在有水蒸气和不加入催化剂条件下,用CaCl2-NaCl盐分解CFC-12和H2O混合气体,分解效率最高可以达到80%,加入Al2(SO4)3催化剂后,分解效率得到提高,最高提高了20%。水蒸气是熔融盐分解CFC-12的重要条件,没有水蒸气条件下,出口浓度迅速增大到与进口浓度相同,加入水蒸气反应后,出口浓度很小,分解效率达到了99%。CFC-12分解效率随着进气浓度和进气流量的增大而减小,但随着反应温度的升高而增大。而且在同等条件下,Al2(SO4)3的催化活性要高于CuSO4催化剂。采用工业4#活性炭的吸附未反应的CFC-12废气,在常温下最大吸附容量可达201mg/g。熔融碱分解CFC-12为水解反应,H2O和NaOH对CFC-12分解很重要,CFC-12主要与OH-发生水解反应。熔融盐分解CFC-12反应为催化水解反应,CaCl2-NaCl盐,CaCl2-NaCl盐+Al2(SO4)3, CaCl2-NaCl盐+CuSO4都为催化剂。计算了熔融碱分解CFC-12和熔融盐分解CFC-12两个反应式的的ΔrHθm、ΔrSθm、ΔrGθm,两者ΔrGθm都小于0,均为自发反应,但常态下反应速率很慢,必须改变条件加快反应,还从动力学角度探讨了各实验因素对CFC-12分解效率的影响。

全文目录

摘要  4-6
ABSTRACT  6-11
第一章研究目的意义及内容  11-13
  1.1 研究目的和意义  11
  1.2 研究内容  11-12
  1.3 研究的创新点  12-13
第二章文献综述  13-30
  2.1 氟利昂问题  13-15
    2.1.1 氟利昂问题的起源  13-14
    2.1.2 氟利昂性质  14
    2.1.3 氟利昂引起的环境问题  14-15
  2.2 氟利昂问题的解决途径  15-24
    2.2.1 禁用  16-17
    2.2.2 替代品的研究  17-18
    2.2.3 处理与处置  18-24
  2.3 熔融碱研究进展  24
  2.4 熔融盐研究进展  24-30
    2.4.1 熔融盐简介  24-25
    2.4.2 研究进展  25
    2.4.3 熔融盐特点  25
    2.4.4 熔融盐应用  25-26
    2.4.5 熔融盐的安全性  26
    2.4.6 熔融盐在环境保护领域应用  26-30
第三章实验装置与方法  30-36
  3.1 实验仪器和试剂  30-31
  3.2 实验装置和流程  31
  3.3 实验方法  31-33
    3.3.1 气袋配气  31
    3.3.2 熔融碱分解CFC-12实验方法  31-32
    3.3.3 熔融盐分解CFC-12实验方法  32
    3.3.4 实验设计  32-33
  3.4 分析计算方法  33-36
    3.4.1 CFC-12的分解效率  33-34
    3.4.2 CFC-12浓度色谱分析  34-35
    3.4.4 氯离子分析  35-36
第四章熔融碱分解CFC-12的结果与讨论  36-55
  4.1 碱选择  36
  4.2 实验条件的确定  36-40
  4.3 水蒸气的影响  40-42
  4.4 水蒸气量的影响  42-43
  4.5 NaOH的影响  43-46
  4.6 进气浓度的影响  46-48
  4.7 反应温度的影响  48
  4.8 碱用量的影响  48-50
  4.9 进气流量的影响  50-51
  4.10 最优化条件下反应  51-52
  4.11 处理高浓度氟利昂  52-53
  4.12 效益分析  53-54
  4.13 本章小结  54-55
第五章熔融盐分解CFC-12的结果与讨论  55-70
  5.1 盐和催化剂选择  55-59
    5.1.1 盐选择  55-57
    5.1.2 催化剂选择  57-59
  5.2 熔融盐的影响  59-60
  5.3 催化剂的影响  60-62
  5.4 水蒸气的影响  62-63
  5.5 进气浓度的影响  63-64
  5.6 反应温度的影响  64-66
  5.7 进气流量的影响  66
  5.8 催化剂比较  66-67
  5.9 尾气的活性碳吸附  67-68
    5.9.1 活性炭的预处理  67-68
    5.9.2 吸附容量的测定  68
  5.10 本章小结  68-70
第六章理论分析  70-76
  6.1 熔融碱分解CFC-12反应机理  70-71
  6.2 熔融盐分解CFC-12反应机理  71-72
  6.3 热力学分析  72-73
  6.4 动力学分析  73-76
    6.4.1 水蒸气的影响  73-74
    6.4.2 NaOH的影响  74
    6.4.3 反应温度的影响  74
    6.4.4 催化作用的影响  74
    6.4.5 熔融态的影响  74-76
第七章结论与建议  76-79
  7.1 结论  76-77
  7.2 建议  77-79
参考文献  79-84
致谢  84-85
附录  85

熔融碱（盐）分解CFC-12研究

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