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绿色友好条件下甲烷强电离放电合成含氧化合物的研究

作　者: 高洪辉
导　师: 张芝涛
学　校: 大连海事大学
专　业: 环境科学
关键词: 甲烷 强电场电离放电 含氧化合物 氧气
分类号: O621.3
类　型: 硕士论文
年　份: 2007年
下　载: 53次
引　用: 1次
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内容摘要


能源危机是二十一世纪人类面临的重大难题，寻找替代石油的新能源是影响生存和发展的当务之急，开发利用储量巨大的天然气一直是人们研究的热点。天然气的主要成分是甲烷，由于甲烷在常规的催化转化和氧化偶联反应时条件苛刻，而且在化工生产上存在着空速高、能耗大、转化率低等缺点，所以探索甲烷转化利用的新途径成为了一个全球瞩目的研究课题。 强电离放电等离子体的发展，为甲烷的非常规转化提供了一条崭新的途径。强电离放电可以在放电间隙内形成折合电场强度大于400Td，电子平均能量大于10eV，使CH4、O2和H2O分子处于活泼的等离子体状态，再重新组合形成新物质。本文结合国家自然科学基金项目“强电场放电电离气体分子及应用研究”中关于等离子体合成新物质和当前国内外甲烷转化的研究热点，在绿色友好条件下，采角强电离放电对CH4、O2和H2O的等离子体合成含氧化合物进行了研究。 在常温常压无催化剂的条件下，甲烷和氧气的总流量为1000mL／min时，CH4转化率保持在70％以上，最高达到了81.1％；氧气的加入提高了甲醇的收率，当含氧量为18.26％时甲醇收率达到了12.33％；水的加入提高了C2H4的收率，当含水量为1.47％时，C2H4收率达到了15.36％；激励电压在1850～1900V时，CH4转化率、甲醇和C2H4的收率均出现了最大值；随着消耗功率的减少，CH4转化率也随之降低。 利用自然界丰富的CH4和O2及H2O资源，采用强电场电离放电技术，合成了高附加值的含氧化合物甲醇和C2H4，最好收率分别达到了12.33％和15.93％，并且保持了70％以上的甲烷转化率，为天然气化工的发展提供了一种新技术、新工艺，具有重大的科学研究及经济意义。

全文目录


摘要  5-6
Abstract  6-10
第一章 绪论  10-17
  1.1 甲烷转化生成含氧化合物的意义  10-11
  1.2 绿色化学的新概念  11-12
  1.3 非平衡等离子体化学的意义  12-13
  1.4 甲烷等离子体转化生成含氧化合物的研究进展  13-16
  1.5 本文的主要研究内容  16-17
第二章 等离子体化学反应基本原理  17-28
  2.1 等离子体中粒子的碰撞和能量转移  17-19
  2.2 碰撞截面和碰撞频率  19-21
  2.3 CH_4、O_2:和H_2O的等离子体状态  21-24
    2.3.1 CH_4的等离子体状态  21-23
    2.3.2 O_2的等离子体状态  23-24
    2.3.3 H_2O的等离子体状态  24
  2.4 CH_4和O_2及H_2O的等离子体合成  24-27
    2.4.1 碳氢化合物的形成  25-26
    2.4.2 含氧化合物的形成  26-27
    2.4.3 氢气的形成  27
  2.5 本章小结  27-28
第三章 气体强电离放电方法  28-42
  3.1 大气压气体电离放电形式  28-30
    3.1.1 电晕放电  28-29
    3.1.2 介质阻挡放电  29-30
  3.2 大气压气体电离放电的参量  30-32
    3.2.1 电场强度  30-31
    3.2.2 电离流光占空比  31
    3.2.3 电子能量与折合场强  31-32
  3.3 大气压强电离放电  32-38
    3.3.1 强电离放电形貌  32-34
    3.3.2 电介质材料的影响  34-35
    3.3.3 气体放电理论  35-38
  3.4 常见气体放电方式比较  38-41
  3.5 本章小结  41-42
第四章 CH_4强电离放电合成的实验结果与讨论  42-70
  4.1 CH_4强电离放电合成的实验  42-45
    4.1.1 实验系统与产物检测  42-43
    4.1.2 强电离放电反应器  43-44
    4.1.3 加湿装置改进  44-45
  4.2 色谱分析方法  45-48
    4.2.1 校正因子的确定  45-46
    4.2.2 色谱分析过程  46-48
  4.3 甲烷转化及产物的计算公式  48-49
  4.4 放电功率测定方法  49
  4.5 实验结果与讨论  49-68
    4.5.1 气体总流量的影响  49-55
    4.5.2 含氧量的影响  55-59
    4.5.3 含水量的影响  59-63
    4.5.4 激励电压的影响  63-65
    4.5.5 放电功率的影响  65-67
    4.5.6 国内外研究水平比较  67-68
  4.6 本章小结  68-70
第五章 结论  70-72
参考文献  72-76
附录  76-77
攻读学位期间公开发表论文  77-78
致谢  78-79
研究生履历  79

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 有机化学 > 有机化学一般性问题 > 有机合成化学
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