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腐殖酸对高锰酸钾氧化酚类化合物的影响及机理探讨

作　者: 何頔
导　师: 马军；关小红
学　校: 哈尔滨工业大学
专　业: 市政工程
关键词: 高锰酸钾 苯酚 氯酚 腐殖酸 超滤分级 相关性分析 动力学
分类号: O611.3
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要


为了更真实地反应高锰酸钾在饮用水处理中与微污染物的作用规律,本论文研究了腐殖酸对高锰酸钾氧化酚类化合物过程的影响并对机理进行了探讨。腐殖酸(1.0mg L-1)在pH 4-8之间可显著提高高锰酸钾氧化苯酚的速率,而当pH为9或10时,腐殖酸的存在对高锰酸钾氧化苯酚过程略有抑制。腐殖酸对高锰酸钾氧化苯酚的影响取决于腐殖酸的浓度及高锰酸钾/苯酚的摩尔比。由于腐殖酸本身非常复杂,为降低腐殖酸结构的复杂性,利用超滤分离技术把腐殖酸按照分子量进行分级,考察不同分子量范围的腐殖酸对高锰酸钾氧化过程的影响。在中性条件下,随着腐殖酸级分分子量的增加,高锰酸钾氧化苯酚的效率显著提升。当腐殖酸存在时,高锰酸钾氧化苯酚的二级表观速率常数与254nm处的比紫外吸光度（SUVA）,465或665nm处的比可见光吸光度（SVA）有良好的正相关性（R2>0.72）。这表明,腐殖酸的π电子密度可强烈地影响高锰酸钾与苯酚之间的反应活性,通过荧光光谱分析也可得出相应的结论。FTIR分析表明,富含脂肪族、类聚糖结构以及羧基官能团的腐殖酸级分对高锰酸钾氧化苯酚的促进作用较弱。由于超滤分级实验选用的是商业腐殖酸,其并不能很好的代表真实土壤中或水中的腐殖酸。因此,本文选用六种不同来源的腐殖酸对高锰酸钾氧化酚类化合物的影响也进行了研究,其中包括两种商业腐殖酸、三种土壤腐殖酸以及一种河流腐殖酸。当存在不同来源腐殖酸时,高锰酸钾在中性条件下氧化苯酚及2-氯酚的表观速率常数,顺序如下:商业腐殖酸（上海化工）>土壤腐殖酸>商业腐殖酸（Fluka）>河流腐殖酸。腐殖酸（上海化工）对不同氯酚化合物均有强化作用,其中对于2,6-二氯酚的强化作用最为明显。FTIR光谱分析可得出,河流腐殖酸与土壤或商业腐殖酸相比,含有较多的羧基、脂肪族官能团以及多聚糖结构,但其C=C双键的含量较少,因此,其对高锰酸钾氧化酚类化合物的影响甚为微弱;同时,荧光区域积分（FRI）或SVA与表观速率常数建立相关性分析可得出,腐殖酸中含有大环芳香结构或较长的共轭双键时对高锰酸钾氧化酚类化合物更为有利。

全文目录


摘要  4-5
Abstract  5-9
第1章 绪论  9-20
  1.1 课题背景  9-10
  1.2 高锰酸钾氧化除微污染物技术的发展动态  10-13
    1.2.1 化学氧化技术的提出  10-11
    1.2.2 高锰酸钾氧化在水处理中的应用  11
    1.2.3 高锰酸钾氧化机理  11-12
    1.2.4 高锰酸钾氧化动力学  12-13
  1.3 天然环境中的腐殖酸  13-16
    1.3.1 天然腐殖酸的组成及结构  13-15
    1.3.2 腐殖酸结构的光学表征  15
    1.3.3 腐殖酸对化学氧化过程的影响  15-16
  1.4 酚类化合物概述  16-18
    1.4.1 酚类化合的危害及来源  16-17
    1.4.2 酚类化合物的降解途径  17-18
  1.5 课题研究的目的、意义及主要内容  18-20
    1.5.1 课题研究的目的和意义  18-19
    1.5.2 课题的主要内容  19-20
第2章 研究方案及实验方法  20-27
  2.1 腐殖酸的提取和超滤粒径分级  20-22
    2.1.1 腐殖酸的提取和纯化  20
    2.1.2 腐殖酸的分子粒径分级  20-22
  2.2 腐殖酸及其超滤级分的光谱特征  22-23
    2.2.1 紫外-可见光吸收分析  22
    2.2.2 傅立叶变换红外分析  22-23
    2.2.3 荧光吸收分析  23
  2.3 样品分析方法  23-24
    2.3.1 溶解性有机碳(DOC)及pH测定  23
    2.3.2 酚类化合物的测定  23-24
  2.4 动力学实验设计  24
  2.5 试验材料与仪器  24-27
    2.5.1 实验试剂  24-25
    2.5.2 实验仪器  25-27
第3章 腐殖酸不同分子量级分对高锰酸钾氧化苯酚的影响  27-38
  3.1 pH的影响  27-28
  3.2 腐殖酸浓度及高锰酸钾/苯酚摩尔比的影响  28-29
  3.3 腐殖酸不同分子量级分的影响  29-30
  3.4 反应速率常数测定  30-31
  3.5 光谱表征分析  31-37
    3.5.1 傅立叶变换红外光谱分析  31-32
    3.5.2 荧光光谱分析  32-34
    3.5.3 紫外-可见光光谱分析  34-37
  3.6 本章小结  37-38
第4章 不同来源腐殖酸对高锰酸钾氧化酚类化合物的影响  38-50
  4.1 不同来源腐殖酸对高锰酸钾氧化苯酚的影响  38-40
  4.2 不同来源腐殖酸对高锰酸钾氧化2-氯酚的影响  40
  4.3 腐殖酸(HASH)对高锰酸钾氧化不同氯酚的影响  40-43
  4.4 光谱表征分析  43-48
    4.4.1 傅立叶变换红外光谱分析  43-45
    4.4.2 紫外-可见光分析  45-47
    4.4.3 荧光光谱分析  47-48
  4.5 本章小结  48-50
结论  50-51
参考文献  51-61
攻读学位期间发表的学术论文  61-63
致谢  63

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