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脂肪酸甲基酯对多环芳烃污染土壤的修复效果研究

作　者: 吴进保
导　师: 依艳丽
学　校: 沈阳农业大学
专　业: 土壤学
关键词: 脂肪酸甲基酯土壤修复多环芳烃污染
分类号: X53
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要

近年来土壤多环芳烃污染呈现加重的趋势,因其修复难度大,相关研究正日益受到重视。目前关于土壤淋洗修复的方法很多,但大都存在着破坏土壤结构以及对土壤造成二次污染、修复成本高以及不可回收利用等缺点。因此,本文利用脂肪酸甲基酯(生物柴油)低碳、流动性大、对难溶性有机污染物溶解性强的特点,优化了脂肪酸甲基酯的最佳合成条件,研究了脂肪酸甲基酯对多环芳烃的溶解能力；对比了表面活性剂和环糊精两类淋洗剂中的浸提修复效果,确定利用脂肪酸甲基酯去除土壤高浓度多环芳烃的适宜比例、条件及影响因素为建立经济、高效的多环芳烃污染土壤修复技术提高理论依据,为普遍存在的多环芳烃污染土壤修复工作提供技术支持。研究结论如下：1.研究确立的高纯度脂肪酸甲基酯的合成技术参数为：20%的固定化酶,醇油摩尔比3：1,甲醇分三次加入,摇床转速160r.min-1,反应体系温度38℃,反应时间48h。合成的脂肪酸甲基酯特点是：大豆油脂肪酸转酯率大于93%,杂质少,脂肪酸甲基酯纯度大。2.本研究建立了分析脂肪酸甲基酯中多环芳烃的方法。利用二甲基亚砜-环己烷对多环芳烃的优良选择性,通过“液-液提取”方法从脂肪酸甲基酯中提取多环芳烃,实现了多环芳烃和脂肪酸甲基酯的分离；通过硫酸钠溶液和环己烷的反提取可实现多环芳烃与其他杂质的分离净化；应用此方法可使多环芳烃的回收率在96.3～101.1%,准确度较高。3.合成的脂肪酸甲基酯对典型多环芳烃的溶解阈值大于250mg.L-1,可直接溶解土壤中的多环芳烃,为多环芳烃污染土壤修复提供了一种新的可供选择的方法,作为用于提取污染土壤中多环芳烃的淋洗液是可行的,有比较广泛的应用前景。脂肪酸甲基酯具有对多环芳烃较高的溶解性能。其中菲、芘和苯并(a)芘在脂肪酸甲基酯中的溶解度分别为420.6mg.L-1、541mg.L-1和436.3mg.L-1。分别是在羟丙基-β-环糊精中的5.27、73.40和94.64倍,是β-环糊精中的66.77、2576.19和3356.41倍,是吐温20中的5.66、10.56和11.66倍,是吐温80中的4.90、3.78和9.54倍,是曲拉通100中的3.67、4.15和12.05倍。4.在脂肪酸甲基酯与土壤比例(油土比)在1：1和2：1之间对大部分多环芳烃提取率达到最大值。在油土比大于2：1时脂肪酸甲基酯对多环芳烃的提取率缓慢下降。因此基于经济有效性和环保问题,油土比应采用1：1为宜。5.对提取时间和提取方法对多环芳烃提取率的影响研究表明,快速分步提取法的对各种多环芳烃的提取率可达到95%以上,但是操作相对复杂。人工模拟污染土壤动力学试验表明脂肪酸甲基酯对多环芳烃的提取在0.5～1小时左右就达到了平衡,对废弃煤气厂原污染土壤的多环芳烃提取在1～1.5小时左右达到平衡。6.脂肪酸甲基酯对人工模拟污染土壤多环芳烃的提取效果要明显好于其他淋洗剂,脂肪酸甲基酯是淋洗效果最好的淋洗剂,对于含多环芳烃200mg/kg和400mg/kg的模拟污染土壤,分别有89.56%和86.17%的菲、91.15%和82.1%的芘以及79.42%和77.85%的苯并(a)芘被去除掉。脂肪酸甲基酯对高浓度多环芳烃污染的土壤和污染时间较长的土壤都有较强的淋洗修复性能。其提取效率高于其他供试的环糊精和表面活性剂。7.土壤水分对脂肪酸甲基酯提取土壤多环芳烃的能力有一定影响。增加水分含量阻碍脂肪酸甲基酯对多环芳烃污染土壤的淋洗修复效果。水分使脂肪酸甲基酯对含多环芳烃浓度较高的土壤的淋洗效果降低。8.油酸甲酯对多环芳烃具有较强的溶解能力,但淋洗修复多环芳烃能力低于脂肪酸甲基酯。

全文目录

摘要  8-10
Abstract  10-12
第一章前言  12-30
  1.1 研究背景  12
  1.2 国内外研究现状  12-28
    1.2.1 多环芳烃污染土壤的生物修复技术  15-19
    1.2.2 多环芳烃污染土壤的物理化学修复技术  19-20
    1.2.3 多环芳烃污染土壤的淋洗技术  20-26
    1.2.4 脂肪酸甲基酯在修复多环芳烃污染土壤中的应用  26-28
  1.3 本文的研究内容、目的和意义  28-30
第二章脂肪酸甲基醋(生物柴油)的合成及其组成特征  30-36
  2.1 材料与方法  30-31
    2.1.1 材料与试剂  30
    2.1.2 脂肪酸甲基酯(生物柴油)合成试验设计  30-31
    2.1.3 脂肪酸甲基酯测定方法  31
    2.1.4 脂肪酸甲基酯和市售生物柴油中杂质的测定方法  31
  2.2 结果与讨论  31-35
    2.2.1 反应时间对脂肪酸甲基酯合成量的影响  31-32
    2.2.2 固定化酶用量对脂肪酸甲基酯合成量的影响  32-34
    2.2.3 固定化酶催化合成的脂肪酸甲基酯组成特征  34-35
  2.3 小结  35-36
第三章脂肪酸甲基酯对多环芳烃的溶解作用  36-44
  3.1 材料与方法  36
    3.1.1 材料与试剂  36
    3.1.2 脂肪酸甲基酯中多环芳烃晶体的溶解度分析方法  36
    3.1.3 环糊精和表面活性剂中多环芳烃定量分析  36
  3.2 结果与讨论  36-42
    3.2.1 脂肪酸甲基酯中多环芳烃分析方法研究  36-38
    3.2.2 脂肪酸甲基酯对多环芳烃的溶解作用  38-42
  3.3 小结  42-44
第四章脂肪酸甲基酯对多环芳烃污染土壤的修复效果  44-76
  4.1 材料与方法  44-47
    4.1.1 试验材料  44-45
    4.1.2 试验方法  45-47
  4.2 结果与讨论  47-75
    4.2.1 不同油土比对污染土壤中多环芳烃的淋洗作用  47-54
    4.2.2 提取方法对污染土壤中多环芳烃提取率的影响  54-61
    4.2.3 脂肪酸甲基酯等淋洗剂对人工模拟污染土壤多环芳烃的提取作用  61-67
    4.2.4 脂肪酸甲基酯等淋洗剂对废弃煤气厂污染土壤多环芳烃提取作用  67-74
    4.2.5 脂肪酸甲基酯对多环芳烃污染土壤修复作用的经济可行性分析  74-75
  4.3 小结  75-76
第五章土壤水分对脂肪酸甲基酯修复多环芳烃污染土壤的影响  76-84
  5.1 材料与方法  76
    5.1.1 试验材料  76
    5.1.2 试验方法  76
  5.2 结果与讨论  76-83
    5.2.1 土壤水分对废弃煤气厂污染土壤淋洗效果的影响  76-78
    5.2.2 土壤水分对废弃煤气厂污染土壤淋洗过程的影响  78-83
  5.3 小结  83-84
第六章油酸甲酯与脂肪酸甲基酯对土壤多环芳烃的提取效果  84-88
  6.1 材料与方法  84
    6.1.1 试验材料  84
    6.1.2 试验方法  84
  6.2 结果与讨论  84-87
    6.2.1 油酸甲酯与脂肪酸甲基酯对多环芳烃晶体的溶解度  84-85
    6.2.2 油酸甲酯与脂肪酸甲基酯对人工模拟污染土壤多环芳烃的提取率  85-86
    6.2.3 油酸甲酯与脂肪酸甲基酯对废弃煤气厂污染土壤多环芳烃的提取量  86-87
  6.3 小结  87-88
第七章结论  88-90
参考文献  90-98
致谢  98-100
攻读学位期间发表文章  100

脂肪酸甲基酯对多环芳烃污染土壤的修复效果研究

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