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介质阻挡放电降解染料废水的实验研究

作　者: 余秋梅
导　师: 杨长河
学　校: 南昌大学
专　业: 市政工程
关键词: 等离子体 介质阻挡放电 羟基自由基(·OH) 臭氧 染料废水 脱色 降解机理 动力学
分类号: X703
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要


随着工业的高速发展,有机废水污染已成为严重的环境问题,而染料废水是典型的难降解有机污染物最主要的来源之一,尤其是当前染料朝着抗光解,抗氧化及抗生物降解等趋势发展,使得传统的废水处理技术已经难以实现对其进行达标排放处理,因此,含染料废水处理的治理研究受到国内外有关专家高度关注。近年来,以产生自由基为主的高级氧化技术在水处理领域逐渐兴起。针对高级氧化技术处理染料废水的发展趋势以及无机盐含量高、色度深、成分复杂、浓度高、毒性强等特点,本论文以偶氮类染料废水为处理目标,采用介质阻挡放电等离子体降解酸性大红GR模拟染料废水,考察放电电压、极板间距、电源频率、处理时间、初始pH值及染料初始浓度等参数对水中酸性大红GR降解程度的影响,采用高效液相色谱-质谱联用(LC-MS)及紫外光谱图分析酸性大红GR的主要降解产物,初步推导酸性大红GR的降解途径及机理,为介质阻挡放电技术处理染料有机废水的实际应用提供理论依据。本论文的主要研究成果如下：(1)采用一种以流动的待处理废水作为接地极的介质阻挡放电水处理反应器处理染料废水,该反应器利用强电场力作用下的液面锥形突起强化局部电场,使等离子体区域产生更多的活性粒子。通过实验发现介质阻挡放电等离子体可使酸性大红GR染料得到有效降解,电源频率f=10kHz,放电电压-极板间距为8kV-6mm,染料初始浓度C0=30mg/L,初始pH=2时,20min后脱色率达到76.4%；向介质阻挡反应体系加入Fe2+有利于提高染料废水的脱色效果,Fe2+浓度为0.48mmol/L时,20min后染料废水体系脱色率达到92.1%。(2)研究发现,染料溶液的CODcr值在脱色处理时间范围内,均呈现上升-下降-上升-下降的趋势；随着处理时间的延长,酸性大红GR溶液的pH值迅速降低。通过紫外可见光谱图分析可知染料分子已经遭到破坏,主要生成了无色的有机酸、醛等小分子物质。通过液质联用对酸性大红GR降解中间产物进行检测,对其降解机理进行了初步推断,发现介质阻挡放电过程中产生的OH、03主要进攻酸性大红GR分子上的C-N键,导致C-N键的断裂,从而使染料脱色。(3)在不同初始浓度、pH值、放电电压、极板间距和电源频率的实验条件下,溶液中酸性大红GR的浓度随着处理时间的延长呈指数性降低趋势。介质阻挡放电等离子体对染料脱色的动力学过程不仅受染料分子数量的影响,还有受到反应体系中活性粒子的多少,以及活性粒子与染料接触机率的影响。在染料脱色效率较高的实验条件下,脱色过程符合一级反应动力学。(4)利用介质阻挡放电处理实际染料废水24min后,废水的色度,浊度,CODcr去除率分别为97%、68.9%、83.2%。BOD5/CODcr值提高到0.67,可生化性明显得到提高,为难生化有机废水的预处理提供了条件。(5)介质阻挡放电反应器参数U-d=8kV-6mm, f=8kHz,采用此条件下产生的臭氧单独处理酸性大红GR染料废水,实验结果发现在溶液pH=2时的脱色效果较好。单纯采用臭氧处理染料废水25min后脱色率仅为41%,而采用介质阻挡放电处理相同浓度的酸性大红GR染料废水25min脱色率达到82%,进一步表明介质阻挡放电处理染料废水具有很大的优势。

全文目录


摘要  3-5
Abstract  5-11
第一章 绪论  11-33
  1.1 染料的分类及发色机理  11-15
    1.1.1 染料的分类  11-12
    1.1.2 染料发色机理  12-13
    1.1.3 染料的结构与颜色  13-15
  1.2 染料废水的性质及特点  15-16
  1.3 染料废水处理技术研究现状与进展  16-23
    1.3.1 常用染料工业废水处理技术  16-19
    1.3.2 高级氧化技术在染料废水中的应用进展  19-23
  1.4 高压放电等离子体水处理技术  23-26
    1.4.1 等离子体概述  23
    1.4.2 高压放电等离子体水处理技术研究进展  23-26
  1.5 介质阻挡放电技术  26-31
    1.5.1 介质阻挡放电电极结构  26-27
    1.5.2 介质阻挡放电降解污染物的过程  27-28
    1.5.3 介质阻挡放电水处理技术理论基础  28-31
  1.6 课题研究的主要内容  31-32
  1.7 课题创新点  32-33
第二章 介质阻挡放电处理染料废水的研究  33-46
  2.1 引言  33
  2.2 实验材料与仪器  33-35
    2.2.1 实验材料  33-34
    2.2.2 实验仪器  34
    2.2.3 实验装置  34-35
  2.3 实验步骤与分析方法  35-37
    2.3.1 实验步骤  35-36
    2.3.2 分析方法  36-37
  2.4 实验结果与讨论  37-44
    2.4.1 极板间距、放电电压对染料脱色效果的影响  37-38
    2.4.2 电源频率的影响  38-39
    2.4.3 溶液初始浓度的影响  39-40
    2.4.4 初始pH值的影响  40-41
    2.4.5 外加FeSO_4对降解效果的影响  41-42
    2.4.6 介质阻挡放电降解酸性大红GR多因素正交实验研究  42-43
    2.4.7 优化反应条件下酸性大红GR染料废水处理效果  43-44
  2.5 小结  44-46
第三章 酸性大红GR脱色过程及降解机理研究  46-62
  3.1 引言  46
  3.2 实验材料与仪器  46-47
    3.2.1 实验材料  46-47
    3.2.2 实验仪器  47
  3.3 实验分析方法  47-48
    3.3.1 COD_(cr)的测定  47
    3.3.2 BOD_5及可生化性的分析  47-48
    3.3.3 中间产物的分析  48
  3.4 实验结果与讨论  48-60
    3.4.1 酸性大红GR脱色率  48-49
    3.4.2 降解过程中COD_(cr)的变化  49-50
    3.4.3 脱色过程中pH值的变化  50-51
    3.4.4 染料废水可生化性的变化  51-52
    3.4.5 酸性大红GR紫外-可见吸收光谱的变化  52-53
    3.4.6 酸性大红GR降解中间产物的分析鉴定  53-58
    3.4.7 酸性大红GR染料废水氧化降解的机理和途径推测  58-60
  3.5 小结  60-62
第四章 介质阻挡放电对染料废水脱色动力学分析  62-72
  4.1 引言  62
  4.2 酸性大红GR染料等离子体脱色过程动力学曲线  62-64
    4.2.1 不同初始浓度酸性大红GR染料脱色动力学曲线  62-63
    4.2.2 不同初始pH值酸性大红GR染料脱色动力学曲线  63
    4.2.3 不同放电电压-极板间距酸性大红GR染料脱色动力学曲线  63-64
    4.2.4 不同电源频率条件下酸性大红GR染料脱色动力学曲线  64
  4.3 酸性大红GR染料等离子体脱色动力学曲线的拟合  64-68
  4.4 酸性大红GR染料等离子体脱色1级反应动力学方程及参数  68-70
    4.4.1 初始浓度对脱色速率的影响  69
    4.4.2 初始pH对脱色速率的影响  69-70
    4.4.3 电源频率对脱色速率的影响  70
  4.5 小结  70-72
第五章 介质阻挡放电处理实际染料废水的研究  72-77
  5.1 引言  72
  5.2 实验材料与仪器  72
    5.2.1 实验材料  72
    5.2.2 实验仪器  72
  5.3 实验分析方法  72-73
    5.3.1 浊度的测定  72-73
    5.3.2 色度的测定  73
  5.4 实验结果与分析  73-76
    5.4.1 色度的变化  73-74
    5.4.2 浊度的变化  74
    5.4.3 COD_(cr)的变化  74-75
    5.4.4 pH的变化  75
    5.4.5 生化性的变化  75-76
  5.5 小结  76-77
第六章 反应体系产生的臭氧氧化作用  77-88
  6.1 引言  77
  6.2 实验理论依据  77-78
  6.3 实验材料与仪器  78-80
    6.3.1 实验材料  78-79
    6.3.2 实验仪器  79
    6.3.3 实验装置  79-80
  6.4 实验方法与步骤  80-81
    6.4.1 标准曲线的绘制  80
    6.4.2 臭氧浓度的测定  80-81
  6.5 实验结果与分析  81-87
    6.5.1 放电电压-极板间距与臭氧浓度的关系  81-82
    6.5.2 电源频率与臭氧浓度的关系  82-83
    6.5.3 臭氧利用率与处理时间的关系  83-84
    6.5.4 分别采用臭氧、介质阻挡放电降解染料废水  84-87
  6.6 小结  87-88
第七章 结论与建议  88-91
  7.1 结论  88-89
  7.2 建议  89-91
致谢  91-92
参考文献  92-97
攻读学位期间的研究成果  97

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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 废物处理与综合利用 > 一般性问题 > 废水的处理与利用
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