学位论文 > 优秀研究生学位论文题录展示

堇青石载体的改性处理及整体式钌/堇青石氨合成催化剂的研究

作　者: 王建梅
导　师: 王榕
学　校: 福州大学
专　业: 工业催化
关键词: 钌 堇青石 碳纳米管 氨合成 稀土
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2006年
下　载: 156次
引　用: 1次
阅　读: 论文下载
 

内容摘要


采用酸处理、稀土金属氧化物改性和碳纳米管涂层纯化方式对堇青石载体进行前处理,以RuCl3·3H2O为活性金属钌前体制备了一系列Ru/堇青石催化剂。在一定条件下考察了Ru/堇青石催化剂的活性。研究催化剂中钌活性组分、助剂和载体的改性组分含量对氨合成催化剂性能的影响。结果表明:（1）酸处理堇青石可以大幅度的提高堇青石载体的比表面积和比孔容积,中孔、微孔数量明显增多。但堇青石化学组成改变,此时制备的Ru/堇青石催化剂与未处理的堇青石载体制备的催化剂比较氨合成活性下降。（2）以稀土金属氧化物（La2O3、Pr2O3、Nd2O3和Sm2O3）改性堇青石为载体的钌基氨合成催化剂能改善氨合成活性,但效果不明显。而CeO2改性的堇青石为载体制备的催化剂能有效地提高氨合成活性,可能是由于二氧化铈除了可以起电子助剂的作用还可以起到结构助剂的作用,增大载体的比表面积,优化载体的孔结构,改善金属钌粒子的分散状态,从而提高了催化剂的活性。（3）以蜂窝状堇青石为基体,以Fe为催化剂,催化热分解乙炔制备出CNTs-堇青石整体式催化剂载体,再将载体进行甲烷化以及硝酸氧化处理可获得高的比表面积和更适宜的孔径分布的载体,还可以使碳纳米管表面功能化,从而提高了氨合成催化活性,且催化剂的最高活性温度点向低温移动。（4）助剂Ba、K均是钌基氨合成催化剂的有效助剂,都存在最佳含量。在Ru/CNTs-堇青石催化剂中,催化剂的活性随着助剂K含量的变化趋势与有关文献的结论有异,需进一步进行探讨。

全文目录


摘要  3-4
Abstract  4-6
目录  6-9
第一章 文献综述  9-27
  1.1 引言  9-10
  1.2 氨合成催化剂的研究进展  10-12
    1.2.1 铁系氨合成催化剂  10-11
    1.2.2 生物固氮  11
    1.2.3 EDA 负载型催化剂  11-12
    1.2.4 钌系氨合成催化剂  12
  1.3 钌基氨合成催化剂的研究  12-21
    1.3.1 钌基氨合成催化剂母体化合物的研究  12-15
    1.3.2 钌基氨合成催化剂促进剂的研究  15-17
    1.3.3 钌基氨合成催化剂载体的研究  17-21
  1.4 整体式蜂窝状堇青石载体  21-24
    1.4.1 整体式催化剂载体的定义  21
    1.4.2 整体式催化剂载体的构型  21-22
    1.4.3 整体式催化剂的特点  22-23
    1.4.4 整体式催化剂的应用  23-24
    1.4.5 整体式催化剂的制备  24
  1.5 课题的选择、方案设计和可行性  24-25
  1.6 工作创新性  25-27
第二章 实验部分  27-39
  2.1 实验试剂和气体  27-28
  2.2 实验设备及仪器  28
  2.3 实验部分  28-33
    2.3.1 RE-Ru/堇青石催化剂的实验方案  28-31
    2.3.2 Ru/碳纳米管－堇青石催化剂的实验方案  31-33
  2.4 催化剂的活性评价  33-35
    2.4.1 活性评价装置  34
    2.4.2 活性测试原理  34-35
  2.5 载体和催化剂的表征  35-39
    2.5.1 N_2 物理吸附  35-36
    2.5.2 碳纳米管甲烷化测试  36-37
    2.5.3 CO 化学吸附  37
    2.5.4 X 射线衍射(XRD)  37
    2.5.5 扫描电镜(SEM) ,透射电镜（TEM）  37
    2.5.6 热重分析  37
    2.5.7 CNTs－堇青石载体上碳纳米管层牢固度的测定  37-38
    2.5.8 Bohem 滴定  38-39
第三章 硝酸处理堇青石载体对钌基氨合成催化剂性能的影响  39-46
  3.1 引言  39
  3.2 酸处理对堇青石载体物化性能的影响  39-43
    3.2.1 酸处理对堇青石载体表面织构的影响  39-41
    3.2.2 酸处理对堇青石载体强度的影响  41-42
    3.2.3 酸处理对堇青石载体物相的影响  42
    3.2.4 酸处理对堇青石载体内部元素组分的影响  42-43
  3.3 酸处理对钌基氨合成催化剂催化性能的影响  43-44
  3.4 Boehm 滴定结果  44-45
  3.5 小结  45-46
第四章 RE-Ru-Ba/堇青石催化剂  46-56
  4.1 引言  46
  4.2 不同稀土金属氧化物对Ru/堇青石氨合成催化剂催化性能的影响  46-47
  4.3 不同稀土金属氧化物改性的Ru-Ba/堇青石催化剂的BET、XRD 与SEM 表征  47-49
  4.4 RE-Ru-Ba/堇青石催化剂的正交实验结果与讨论  49-51
  4.5 综合优化条件下的实验结果和讨论  51-54
  4.6 制备RE-Ru-Ba/堇青石催化剂的重复实验  54-55
  4.7 小结  55-56
第五章 碳纳米管－堇青石载体的制备及碳纳米管的纯化和开口处理  56-68
  5.1 引言  56-57
  5.2 碳纳米管－堇青石载体的制备与表征  57-63
    5.2.1 生长时间对CNTs－堇青石载体形貌的影响  57-58
    5.2.2 生长时间对CNTs－堇青石载体表面织构的影响  58-61
    5.2.3 堇青石基体以及CNTs－堇青石载体的XRD 表征  61
    5.2.4 生长时间对CNTs－堇青石载体热稳定性的影响  61-62
    5.2.5 CNTs－堇青石载体上碳纳米管层牢固度的测定  62-63
  5.3 碳纳米管－堇青石载体上CNTs 的纯化以及开口工艺研究  63-67
    5.3.1 甲烷化处理结果与讨论  64-65
    5.3.2 碳纳米管酸处理结果与讨论  65-67
    5.3.3 甲烷化处理与酸处理同时进行对碳纳米管表面形态的影响  67
  5.4 小结  67-68
第六章 Ru/碳纳米管—堇青石催化剂  68-76
  6.1 引言  68
  6.2 碳纳米管纯化条件对Ru/CNTs-堇青石催化剂活性的影响  68-69
  6.3 制备Ru/碳纳米管—堇青石催化剂的正交实验结果与讨论  69-73
  6.4 综合优化条件下的实验结果和讨论  73-74
  6.5 制备Ru/碳纳米管—堇青石催化剂的重复实验  74-75
  6.6 小结  75-76
结论  76-78
参考文献  78-85
作者简介  85-86
致谢  86

相似论文

  1. 稀土元素掺杂Ca3Co4O9与Ag复合材料的制备及热电性能,TQ174.1
  2. PBO/SWNT复合纤维的制备及结构与性能研究,TQ340.64
  3. 纳米稀土硬质合金YG11R的成分与工艺优化及磨损研究,TG135.5
  4. 多壁碳纳米管负载Au@Pt、Au@Pd核壳结构催化剂的制备及电化学性能研究,O643.36
  5. 新疆紫草细胞的稀土生物学效应及遗传转化,S567.239
  6. 稀土改性环氧片锌涂料耐硫酸盐还原菌性能研究,TQ630.1
  7. 番茄对稀土的耐性及修复污染环境的潜力研究,S641.2
  8. 表面修饰碳纳米管负载金属纳米催化剂的合成及性能研究,O643.36
  9. 碳纳米管复合修饰物电极及其在电分析化学中的应用,O657.1
  10. Eu3+和纳米Eu2O3对人肝细胞和肝癌细胞生长的影响,R735.7
  11. 系列稀土—邻菲罗啉—吲哚乙（丁）酸配合物抑菌作用,R96
  12. Eu3+掺杂稀土硼酸盐REBaB9O16（RE=稀土离子，Y）的发光光谱研究,O627.3
  13. 三芳氧稀土配合物对碳化二亚胺的活化以及转化的研究,O627.3
  14. 吡啶羧酸类稀土配合物的合成、结构及性能研究,O627.3
  15. 单壁碳纳米管阵列制备及其粘附力研究,TB383.1
  16. 纳米银修饰多壁碳纳米管复合材料的制备和杀菌性能研究,TB383.1
  17. 两种高温合金激光表面改性技术的研究,TG174.4
  18. Tm和Dy掺杂的YSZ涂层制备与发光性能研究,TG174.442
  19. 堇青石结合的莫来石制品性能研究,TQ175.71
  20. 稀土铝酸盐Dy3Al5O12、NdAlO3、LaAl11O18粉体制备及烧结行为研究,TB383.3
  21. 用于电化学电容器的功能化多壁碳纳米管的制备及其性能研究,TB383.1

中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化剂
© 2012 www.xueweilunwen.com