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电—多相催化耦合氧化处理苯胺废水的研究

作　者: 刘伟丽
导　师: 张爱丽
学　校: 大连理工大学
专　业: 环境工程
关键词: 电-多相催化苯胺废水处理
分类号: X783
类　型: 硕士论文
年　份: 2006年
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内容摘要

三维电极电化学方法用于环境污染治理领域已经引起了广泛的关注,目前已被广泛应用于有机废水的治理,但是电流效率仍然很低。本论文将多相催化技术引入到电化学反应器中,通过电化学和多相催化耦合氧化作用,强化电化学反应器降解有机物的效率,提高反应器的电流效率。分别以CuO-γ-Al₂O₃、Fe₂O₃-γ-Al₂O₃、Fe₂O₃-13X分子筛催化剂作为绝缘填料,在间歇运行的条件下,以COD为800mg/L的苯胺模拟废水为处理对象,考察此反应体系对高浓度难降解有机污染物的去除效果,表征了多相催化剂的结构和组成,并初步探讨了苯胺降解机理。结果表明,三种催化剂为绝缘填料的电-多相催化反应器对COD均有较好的去除效果。优化条件为电解时间1h,外加电压30V,初始pH值7.3,支持电解质浓度800mg/L时,去除率依次为36.53%、30.36%和29.54%。优化条件下对比不同反应器的去除效果,得到绝缘填料上负载催化剂后对反应器的去除有一定的强化作用。通过对比活性成分为Fe₂O₃、催化剂载体不同的电-多相催化体系发现,γ-Al₂O₃作为催化剂载体时,其助催化作用更加明显。不同绝缘填料的电化学反应器对COD的去除有如下规律:CuO-γ-Al₂O₃>Fe₂O₃-γ-Al₂O₃>Fe₂O₃-13X分子筛>γ-Al₂O₃>13X分子筛>石英砂。能量衡算表明,电-多相催化体系的电耗明显降低。电流效率明显提高。在以上实验的基础上,以CuO-γ-Al₂O₃为考察对象,以苯胺为底物,在常温常压下,得出催化剂活性最佳时的制备条件为活性组分含量5%、浸渍时间24h、焙烧温度500℃,焙烧时间5h,此条件下制备的催化剂对苯胺的去除率可达87.28%。将最佳条件下制备的CuO-γ-Al₂O₃催化剂用于循环间歇式电-多相催化体系。分别考察了外加电压,流速及苯胺初始浓度对反应器去除效果的影响,并通过准一级反应动力学模型对苯胺降解速率曲线进行了拟合,得到了不同条件下的反应速率方程和反应速率常数。

全文目录

摘要  4-5
Abstract  5-10
引言  10-11
1 文献综述  11-32
  1.1 电化学水处理技术  11-19
    1.1.1 电化学氧化技术原理  12-14
    1.1.2 电化学反应器的分类  14-15
    1.1.3 复极性固定床电化学反应器  15-19
  1.2 催化湿式氧化技术  19-27
    1.2.1 催化湿式氧化技术发展历程  19-20
    1.2.2 催化湿式氧化法的作用机理  20-21
    1.2.3 催化湿式氧化剂的研究情况  21-27
  1.3 苯胺废水的处理技术  27-30
    1.3.1 苯胺特性  27-28
    1.3.2 苯胺废水的资源化处理方法研究进展  28
    1.3.3 苯胺废水的降解处理方法研究进展  28-30
  1.4 本论文的研究目的及内容  30-32
    1.4.1 研究目的  30
    1.4.2 催化剂的确定  30
    1.4.3 研究内容  30-32
2 实验部分  32-42
  2.1 实验仪器、试剂及材料  32-33
  2.2 实验方法  33-36
    2.2.1 预实验  33-34
    2.2.2 电-多相催化耦合氧化降解苯胺废水性能实验  34-35
    2.2.3 催化剂结构及组成表征  35
    2.2.4 电-多相催化耦合反应动力学实验  35-36
  2.3 分析测试方法  36-38
    2.3.1 目标物浓度测定  36-37
    2.3.2 反应器填料的湿真密度测定  37-38
    2.3.3 蠕动泵的工作曲线  38
  2.4 参数的计算  38-42
    2.4.1 COD的去除率(η)及催化剂的选择性  38-39
    2.4.2 苯胺的去除率(η)及催化剂的活性  39
    2.4.3 化学催化强化电化学反应效率(η′)  39
    2.4.4 电流效率(ICE)  39-40
    2.4.5 电化学能耗(EEC)  40
    2.4.6 不同pH值条件下苯胺的解离曲线  40-42
3 电-多相催化耦合氧化体系降解苯胺废水的性能及规律  42-64
  3.1 影响COD脱除及反应体系稳定性的因素  42-49
    3.1.1 电解时间的影响  42-43
    3.1.2 外加电压的影响  43-45
    3.1.3 初始pH的影响  45-47
    3.1.4 支持电解质浓度的影响  47-48
    3.1.5 优化条件下电-多相催化反应器去除苯胺和COD的比较  48-49
  3.2 各因素对多相催化剂选择性及催化强化效率的影响  49-59
    3.2.1 电解时间的影响  49-51
    3.2.2 外加电压的影响  51-54
    3.2.3 初始pH的影响  54-56
    3.2.4 支持电解质浓度的影响  56-58
    3.2.5 优化条件下不同反应体系脱除COD的效率  58-59
  3.3 电-多相催化耦合氧化体系脱除COD的电流效率  59-60
  3.4 电-多相催化耦合氧化体系脱除COD的电耗  60-61
  3.5 出水的可生化性研究  61
  3.6 反应机理的探讨  61-63
  3.7 本章小结  63-64
4 催化剂结构、组成及其稳定性  64-69
  4.1 催化剂的几何结构和形貌  64-65
  4.2 XRD分析  65-68
  4.3 催化剂的稳定性  68
  4.4 本章小结  68-69
5 CuO-γ-Al_2O_3催化剂制备条件的优化  69-73
  5.1 活性组分含量的影响  69-71
  5.2 浸渍时间的影响  71
  5.3 焙烧时间的影响  71-72
  5.4 焙烧温度的影响  72
  5.5 本章小结  72-73
6 电-多相催化反应器处理苯胺废水的反应动力学研究  73-78
  6.1 反应速率的影响因素  73-76
  6.2 反应动力学方程  76-77
  6.3 本章小结  77-78
结论  78-80
参考文献  80-85
攻读硕士学位期间发表学术论文情况  85-86
致谢  86-87
大连理工大学学位论文版权使用授权书  87

电—多相催化耦合氧化处理苯胺废水的研究

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