学位论文 > 优秀研究生学位论文题录展示

MIBC气相催化脱氢制备MIBK工艺及动力学研究

作　者: 李明
导　师: 吴素芳
学　校: 浙江大学
专　业: 工业催化
关键词: 甲基异丁基甲醇甲基异丁基酮脱氢催化剂工艺条件动力学
分类号: TQ224.2
类　型: 硕士论文
年　份: 2006年
下　载: 103次
引　用: 1次
阅　读: 论文下载

内容摘要

甲基异丁基酮（methyl isobutyl ketone,MIBK）作为化工原料和高级溶剂广泛用于涂料、医药、燃料、选矿、炼油等行业。本文首次提出利用橡胶抗氧剂4020生产过程副产的甲基异丁基甲醇（methyl isobutyl carbinol,MIBC）脱氢反应制备MIBK的新工艺,采用铜系脱氢催化剂和固定床反应器研究MIBC气相催化脱氢制备MIBK的工艺和动力学,优化脱氢反应工艺条件并推测了副反应机理,为解决橡胶防老剂生产过程中MIBC的回收利用,有效降低生产成本提供理论依据。首先采用共沉淀法制备了Cu-ZnO-Al₂O₃脱氢催化剂,并在固定床反应器上进行了MIBC气相催化脱氢反应评价,得到了最佳工艺条件为:温度240～250℃,甲基异丁基甲醇质量空速1.0～1.5h^-1,催化剂还原温度低于240℃。在200-250℃、MIBC液时空速2.0h^-1下,MIBC的单程转化率最高可达91.1%,选择性达到99.0%。对催化剂稳定性的考察结果表明:催化剂在实验条件下能保持稳定的转化率和选择性。通过GC-MS分析鉴定脱氢反应产物,确定了该反应的主反应为MIBC脱氢生成MIBK,而副产物主要是MIBC与MIBK脱水生成的2,6,8-三甲基-4-壬酮(C₁₂H_{24_O},不存在MIBC脱水生成的烯烃,并推测了副反应机理。采用Langmuir-Hinshelwood方法确定了以MIBC的吸附为速控步骤时,反应速率方程可以描述为r=K_AP_A/（1+K_BP_B）,得到反应的活化能和MIBK在催化剂表面的吸附焓分别为Ea=76.89KJ·mol^-1,△H_MIBK=—8.17kJ·mol^-1。并采用经验动力学方程对反应速率进行了表达, 所得到的动力学方程为:-r=K(P_MIBC^2.00-P_MIBC^2.00/K),其中,k=1.317×10⁹exp(-69.01kJ·mol^-1/RT;K为与温度有关的常数,反应的表观活化能为69.01kJ·mol^-1。最后,采用相关系数R²和F分布对两个模型模型进行了检验,两种速率方程的R²接近于1,F>10F_a,表明在给定99%置信度下,所得动力学方程具有较高精度。在相同置信度下,与由Langmuir-Hinshelwood方法得到的结果相比,经验动力学方程所得的结果具有相对更高的精度,能为工业反应器及工业设计提供依据。

全文目录

摘要  5-6
ABSTRACT  6-7
第一章前言  7-9
第二章文献综述  9-28
  2．1 MIBC以及 MIBK的物化性质  9-10
  2．2 MIBK合成工艺路线及进展  10-14
  2．3 醇脱氢制备酮的工艺综述  14-24
  2．4 用于固定床反应器脱氢催化剂的研究进展  24-25
  2．5 脱氢反应动力学综述  25-26
  2．6 课题研究内容  26-28
第三章固定床反应器中MIBC脱氢反应工艺研究  28-39
  3．1 固定床反应装置  28-29
  3．2 实验步骤  29-30
  3．3 产物分析方法  30-31
  3．4 催化剂的制备  31
  3．5 MIBC气相脱氢反应  31-38
  3．6 本章小结  38-39
第四章 MIBC脱氢反应的动力学研究  39-56
  4．1 动力学模型的建立  39-52
  4．2 动力学方程的校验  52-55
  4．3 本章小结  55-56
第五章结论  56-57
符号说明  57-58
参考文献  58-62
致谢  62

MIBC气相催化脱氢制备MIBK工艺及动力学研究

内容摘要

全文目录

相似论文