学位论文 > 优秀研究生学位论文题录展示

均相催化水合法合成乙二醇的动力学研究

作　者: 王艳丽
导　师: 马正飞；戴厚良
学　校: 南京工业大学
专　业: 化学工程
关键词: 乙二醇催化水合动力学反应精馏混合整数非线性规划
分类号: O643.1
类　型: 硕士论文
年　份: 2005年
下　载: 290次
引　用: 0次
阅　读: 论文下载

内容摘要

环氧乙烷直接水合法是当今工业生产乙二醇的主要方法,但该工艺为提高产品乙二醇的选择性,加大了原料中水的含量,这导致装置上必须设置多效蒸发单元,增加了工艺流程的复杂性和设备投资,直接影响了乙二醇的生产成本。而催化水合工艺在解决上述问题方面显示了很好的前景,并保证了该反应的高转化率与高选择性,因而成为合成乙二醇研究的热点。本文针对NY 催化剂均相催化水合合成乙二醇体系的特点,设计动力学实验,对该体系的反应动力学特性进行深入研究,测定不同操作条件下的反应速率和活化能,并根据实验数据建立反应动力学模型,提出反应机理,探讨影响反应选择性的主要原因。同时根据混合整数非线性规划(MINLP)的方法,建立年产200 吨的均相催化水合法合成乙二醇反应精馏塔计算模型,并使用GAMS(the General Algebraic Modeling System)软件对其进行优化计算。通过本文的研究,掌握均相催化水合法合成乙二醇反应的规律,得到所需的动力学数据,可为该工艺过程的开发和工业反应器的设计提供理论依据,同时对改进和完善该催化剂的性能也具有非常积极的意义。本文主要结果包括: 1. 考察不同反应气氛、温度、水比和催化剂浓度下均相催化水合法合成乙二醇的反应动力学行为,测定所需要的动力学数据。动力学实验研究结果表明:在NY 催化剂存在下,均相催化水合法合成乙二醇的反应是相对于环氧乙烷及催化剂浓度的一级反应。2. 研究并验证不同反应气氛下均相催化水合法合成乙二醇的反应机理,根据反应机理建立反应动力学模型并回归模型中的参数,结果表明:提出的反应机理与实验现象相符合,模型的计算值和实验值一致性良好。3. 探讨不同反应气氛对均相催化水合过程造成的影响,并从反应机理的角度解释了在二氧化碳充压条件下均相催化水合法合成乙二醇反应的选择性高于氮气条件下反应选择性的原因。4. 使用混合整数非线性规划的方法建立年产200 吨的均相催化水合法合成乙二醇的反应精馏塔计算模型, 使用GBD ( General Bender’s

全文目录

摘要  4-6
ABSTRACT  6-11
第一章绪论部分  11-26
  1.1 引言  11-12
  1.2 合成乙二醇的主要工艺  12-19
    1.2.1 乙烯直接水合法  12
    1.2.2 环氧乙烷水合法  12-15
    1.2.3 碳酸乙烯酯法  15-17
    1.2.4 氧化偶联法  17-18
    1.2.5 甲醛合成法  18
    1.2.6 合成气法  18-19
    1.2.7 甲醇二聚法  19
  1.3 乙二醇合成技术进展与发展趋势  19-21
  1.4 环氧乙烷水合法制乙二醇的动力学研究  21-25
    1.4.1 直接水合法动力学模型  21-23
    1.4.2 催化水合法动力学模型  23-24
    1.4.3 动力学常数的实验测定方法  24-25
  1.5 本文的研究目的和内容  25-26
第二章实验部分  26-33
  2.1 实验装置与实验方法  26-30
    2.1.1 实验仪器和试剂  26-27
    2.1.2 实验装置与实验步骤  27-28
    2.1.3 进料质量的校正  28-29
    2.1.4 实验温度的控制  29
    2.1.5 搅拌转速的控制  29-30
  2.2 实验分析方法  30-31
    2.2.1 分析仪器及操作条件  30
    2.2.2 分析方法  30-31
  2.3 实验数据处理  31-32
  符号说明  32-33
第三章均相催化水合法合成乙二醇的反应动力学研究  33-51
  3.1 氮气气氛下均相催化水合法合成乙二醇的反应动力学研究  33-42
    3.1.1 不同水比对反应速率的影响  33-34
    3.1.2 不同的催化剂浓度对反应速率的影响  34-36
    3.1.3 不同温度对反应速率的影响  36
    3.1.4 反应过程中溶液pH 值的变化  36-37
    3.1.5 氮气气氛下均相催化水合法合成乙二醇的反应机理  37-40
    3.1.6 氮气气氛下均相催化水合法合成乙二醇的反应动力学模型  40-41
    3.1.7 动力学模型参数的回归与检验  41-42
  3.2 二氧化碳气氛下均相催化水合法合成乙二醇的反应动力学研究  42-46
    3.2.1 二氧化碳气氛下均相催化水合法合成乙二醇反应方程式  43
    3.2.2 二氧化碳气氛下均相催化水合法合成乙二醇反应机理  43-44
    3.2.3 二氧化碳气氛下的反应动力学模型  44
    3.2.4 动力学模型参数的回归与验证  44-46
    3.2.5 二氧化碳气氛下反应过程中溶液pH 值的变化  46
  3.3 结果与讨论  46-48
    3.3.1 不同条件下反应活化能的比较  46-47
    3.3.2 不同反应条件下选择性的比较  47-48
  3.4 本章小结  48-49
  符号说明  49-51
第四章均相催化水合法合成乙二醇反应精馏塔模拟设计  51-73
  4.1 引言  51-54
    4.1.1 反应精馏过程设计  51-52
    4.1.2 反应精馏设计方法  52-54
  4.2 反应精馏过程的MINLP 模型及模型的计算方法  54-62
    4.2.1 反应精馏计算过程设计的MINLP 模型  55-59
    4.2.2 反应精馏模型的GBD 分解方法  59-61
    4.2.3 反应精馏计算模型程序处理过程  61-62
  4.3 均相催化水合法合成乙二醇的反应精馏设计和计算  62-69
    4.3.1 计算方法的可行性检验  62-66
    4.3.2 均相催化水合法合成乙二醇反应精馏模型计算  66-69
  4.4 结果与讨论  69-70
  4.5 本章小结  70-71
  符号说明  71-73
第五章结论与展望  73-75
参考文献  75-80
附录1  80-82
附录2  82-92
成果  92-93
致谢  93

均相催化水合法合成乙二醇的动力学研究

内容摘要

全文目录

相似论文