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金属修饰中孔分子筛的合成、表征及其催化性能研究

作　者: 袁志庆
导　师: 葛忠华
学　校: 浙江工业大学
专　业: 工业催化
关键词: MCM-41 VMCM-41 X射线衍射 苯乙烯
分类号: O643.3
类　型: 硕士论文
年　份: 2001年
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内容摘要


本论文的目的是以V-MCM-41为例研究金属修饰中孔分子筛的合成，通过XRD，IR，TGA等表征方法考察金属原子的搀杂对中孔分子筛的结构和形态的影响，并以苯乙烯的液相氧化反应作为指针反应考察金属修饰中孔分子筛的制备条件对其催化活性的影响。 论文通过溶胶-凝胶的方法在室温下制备出了结晶度较好的钒硅中孔分子筛V-MCM-41，所用的模板剂为十六烷基三甲基溴化胺，硅源为正硅酸乙酯，钒源为硫酸氧钒，原料配比为Si∶Surf∶V∶H2O=1∶0.2∶x∶100，x=25～200。合成凝胶时的pH值，晶化温度，晶化时间等制备条件对中孔分子筛的最终结构和形态都有一定的影响。 钒进入分子筛的骨架会使a0值增加，并且使表面活性剂的脱除温度升高，随钒含量的增加，V-MCM-41的结晶度逐渐降低，当Si/V比达到25时仍具有较好的结晶度。 V-MCM-41作为催化剂在苯乙烯的液相氧化反应中具有较高的催化活性。以H2O2为氧化剂，以乙腈为溶剂，在一定的条件下，该催化剂能使苯乙烯的转化率达到79％，反应的主产物为苯甲醛，其选择性为77％。催化剂的制备条件，如合成凝胶时的pH值，碱源，晶化时间，晶化温度，焙烧温度，以及加料次序等都对催化剂的活性具有一定的影响。 研究的结果表明，V-MCM-41在反应当中只有较少的活性组分析出，因而其稳定性较好，在重复利用后的活性仍然可以达到新鲜催化剂活性的75％。 其它金属元素搀杂的中孔分子筛在与上述相同的条件下也具备较高的催化活性，其活性大小次序为：Cr-MCM-41＞Ti-MCM-41＞Mo-MCM-41＞Mn-MCM-41。

全文目录


前言  8-9
第一章 文献综述  9-26
  1．1 中孔分子筛的研究背景  9-10
  1．2 中孔分子筛的合成方法  10-14
    1．2．1 中孔硅基分子筛的合成  10-11
    1．2．2 金属修饰中孔分子筛的合成  11-14
    1．2．3 金属氧化物中孔材料的合成  14
  1．3 中孔分子筛的合成机理  14-16
    1．3．1 液晶模板机理  14-15
    1．3．2 层状中间相转化机理  15-16
    1．3．3 中性模板剂合成机理  16
    1．3．4 与沸石分子筛合成机理的对比  16
  1．4 中孔分子筛的结构及表征  16-21
    1．4．1 X射线衍射  16-18
    1．4．2 热重分析  18
    1．4．3 墙结构  18-19
    1．4．4 物理吸附  19-20
    1．4．5 热稳定性和水热稳定性  20
    1．4．6 酸性  20-21
  1．5 中孔分子筛的应用研究  21-26
    1．5．1 酸催化剂  21-23
    1．5．2 氧化/还原催化剂  23-24
    1．5．3 载体  24-26
参考文献  26-31
第二章 实验部分  31-36
  2．1 中孔分子筛的制备  31-34
  2．2 催化剂表征  34
  2．3 催化性能测试  34-36
第三章 X射线衍射结果及其分析  36-44
  3．1 金属搀杂量对中孔分子筛结构的影响  36-37
  3．2 合成凝胶时的pH值对中孔分子筛结构的影响  37-38
  3．3 晶化时间对中孔分子筛结构的影响  38-39
  3．4 晶化温度对中孔分子筛结构的影响  39-40
  3．5 焙烧温度对中孔分子筛结构的影响  40-41
  3．6 碱金属离子以及反离子对中孔分子筛结构参数的影响  41-42
  3．7 碱源对中孔分子筛结构的影响  42-44
参考文献  44-45
第四章 V-MCM-41的红外光谱研究  45-47
参考文献  47-48
第五章 热重结果及分析  48-50
参考文献  50-51
第六章 V-MCM-41的催化氧化性能  51-63
  6．1 空白实验  53
  6．2 反应条件的影响  53-56
    6．2．1 溶剂对反应结果的影响  54
    6．2．2 温度的对反应结果影响  54-55
    6．2．3 氧化剂浓度对反应结果的影响  55
    6．2．4 催化剂量对反应结果的影响  55-56
    6．2．5 反应时间对反应结果的影响  56
  6．3 钒硅中孔分子筛的制备条件与其催化活性间的关系  56-60
    6．3．1 硅钒比与催化活性间的关系  56-57
    6．3．2 合成凝胶pH值与催化活性间的关系  57
    6．3．3 晶化时间与催化活性间的关系  57-58
    6．3．4 晶化温度与催化活性间的关系  58
    6．3．5 催化剂的焙烧温度对活性的影响  58-59
    6．3．6 碱金属离子与催化活性间的关系  59
    6．3．7 合成凝胶时的加料顺序对催化活性的影响  59-60
  6．4 不同元素修饰中孔分子筛的催化活性  60
  6．5 催化剂稳定性的初步考察  60-62
  6．6 反应机理的初步探讨  62-63
参考文献  63-65
第七章 结论与展望  65-67
  7．1 结论  65-66
  7．2 展望  66-67
致谢  67

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化
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