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新型邻苯二亚胺配合物合成、表征及其催化烯烃聚合反应的研究

作　者: 张力
导　师: 陈建新
学　校: 福建师范大学
专　业: 物理化学
关键词: 烯烃聚合 催化 甲基铝氧烷 降冰片烯 乙烯 苯乙烯
分类号: O643.32
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
下　载: 28次
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内容摘要


设计合成基于邻苯二胺和吡啶-2-甲酮为基本骨架的邻苯二亚胺类配体(配体1)及基于2-氨基苯基三苯基膦和水杨醛为基本骨架的P^N^O类配体(配体2),通过与过渡金属自组装合成了10个烯烃聚合配合物催化剂,具体研究工作如下：1.合成基于邻苯二亚胺类配体的双金属中心配合物烯烃聚合催化剂LPd2C13(Cat 1),LNi2Cl3(Cat2),LNi2Br3(Cat3)；2.合成基于邻苯二亚胺类配体四啮的铬、钴、铜、锌烯烃聚合催化剂Cat 4-7；3.合成基于2-氨基苯基三苯基膦和水杨醛为基本骨架的P^N^O类配体的钯、镍、铬金属配合物Cat8-10；4.通过元素分析和红外光谱对其组成和结构进行表征,确定了配合物的分子式；并通过单晶X-ray衍射测定了配合物Cat 1,8,9的分子结构。5.在助催剂甲基铝氧烷(MAO)的作用下,研究了这些催化剂催化降冰片烯、乙烯、苯乙烯等烯烃聚合的活性。研究发现：(1)Catl-10对降冰片烯聚合有极高的活性(Cat6除外),降冰片烯按照加成方式聚合。此外,不同的聚合条件(单体的浓度、MAO的浓度、反应时间、溶剂种类、聚合温度等)对催化剂Cat 1-10的催化活性及其聚合物的分子量都有影响。(2)Catl-10均不能催化乙烯聚合得到高分子量的聚乙烯,没有得到白色絮状聚合物,产物经过气相色谱分析为C4、C6等齐聚物。(3)双金属中心烯烃聚合催化剂Cat 1-3能够催化苯乙烯聚合得到白色絮状的聚合物,并且表现出较高的催化活性,而其它催化剂则对苯乙烯没有催化活性。

全文目录


摘要  2-3
Abstract  3-4
中文文摘  4-6
目录  6-9
绪论  9-23
  0.1 课题背景  9
  0.2 聚烯烃催化剂的发展  9-21
    0.2.1 Ziegler-Natta催化剂  9-10
    0.2.2 茂金属烯烃聚合催化剂  10-12
    0.2.3 茂后金属烯烃催化剂  12-21
  0.3 结束语  21
  0.4 课题的创新点及研究目的和意义  21-23
第1章 实验部分  23-35
  1.1 前言  23
  1.2 原料、试剂的纯化与仪器分析  23-25
    1.2.1 原料和试剂纯化  23-24
    1.2.2 测试方法和仪器  24-25
  1.3 邻苯二亚胺类双金属中心配合物的合成  25-28
    1.3.1 钯配合物Cat1的合成  25-26
    1.3.2 镍配合物Cat2的合成  26-27
    1.3.3 镍配合物Cat3的合成  27-28
  1.4 四啮邻苯二亚胺类配合物的合成  28-31
    1.4.1 铬配合物Cat4的合成  28-29
    1.4.2 钴配合物Cat5的合成  29
    1.4.3 铜配合物Cat6的合成  29-30
    1.4.4 锌配合物Cat7的合成  30-31
  1.5 2-氨基苯基三苯基膦水杨醛类配合物的合成  31-33
    1.5.1 钯配合物Cat8的合成  31-32
    1.5.2 镍配合物Cat9的合成  32-33
    1.5.3 铬配合物Car10的合成  33
  1.6 烯烃催化聚合反应  33-35
    1.6.1 乙烯齐聚反应  33-34
    1.6.2 降冰片烯聚合反应  34
    1.6.3 苯乙烯聚合反应  34-35
第2章 结果与讨论  35-55
  2.1 前言  35-36
  2.2 配合物催化剂的结构表征  36-41
  2.3 配合物催化剂Cat1,8,9的结构讨论  41-43
    2.3.1 配合物催化剂Cat1的结构讨论  41-42
    2.3.2 配合物催化剂Cat8,9的结构讨论  42-43
  2.4 降冰片烯聚合研究  43-49
    2.4.1 配位结构的改变对聚合的影响  44
    2.4.2 催化剂Cat 1对降冰片烯聚合的研究  44-47
    2.4.3 催化剂Cat 4-7对降冰片烯聚合的研究  47-48
    2.4.4 催化剂Cat 8-10对降冰片烯聚合的研究  48-49
  2.5 聚降冰片烯(PNB)产物分析表征  49-52
    2.5.1 PNB的红外分析  49
    2.5.2 PNB的热分析  49-50
    2.5.3 PNB的SEM分析  50-51
    2.5.4 PNB的XRD分析  51-52
  2.6 苯乙烯聚合研究  52
  2.7 乙烯聚合研究  52-53
  2.8 本章小结  53-55
第3章 结论  55-57
参考文献  57-69
攻读学位期间承担的科研任务与主要成果  69-71
致谢  71-73
个人简历  73-75

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化反应
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