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聚甲基丙烯酸系水凝胶的合成、表征与药物释放应用

作　者: 张凯璞
导　师: 罗延龄
学　校: 陕西师范大学
专　业: 化学工艺
关键词: 水凝胶 pH敏感性溶胀释放
分类号: O648.17
类　型: 硕士论文
年　份: 2008年
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内容摘要

具有环境刺激响应性的高分子水凝胶材料在化学机械、人工肌肉、药物传递和释放、膜分离、化学阀等诸多领域都具有广泛的应用前景。无论从学术价值还是应用价值对这一领域的研究都有重要的意义。在药物控制释放领域中,对于口服制剂,基于药物性质和治疗的需要,要求在人体消化不同部位如胃、小肠、大肠、或结肠处定位给药。依据人体胃肠液的pH不同的生理特点,故可以考虑采用对pH敏感的高分子载体材料来定位给药。近年来,随着药物口服制剂的兴起,pH敏感性高分子作为药物载体的应用越来越受到人们的关注。正是基于这样的考虑,我们选用甲基丙烯酸单体作为主组分,分别用疏水性的丙烯腈和碳纳米管与聚甲基丙烯酸共聚或与之进行物理组装,构建和制备出具有pH敏感性的新颖的水凝胶材料,聚甲基丙烯酸水凝胶的力学性能得到了较大的改善。本文在第一部分以疏水性单体丙烯腈与甲基丙烯酸共聚制备了P(MAA-co-AN)共聚水凝胶,并全面分析了水凝胶的pH敏感性、溶胀动力学、离子响应性、溶胀-退溶胀性能、水的结构、机械性能分析以及茶碱的释放性能;第二部分主要研究了掺杂不同粒子尺寸的多壁碳纳米管/聚甲基丙烯酸杂合水凝胶的pH敏感性、溶胀动力学以及机械性能变化,期望其在组织工程和药物控释体系中具有潜在应用价值。(1)通过改变单体组成比,设计合成了具有不同溶胀行为与机械力学性能的P(MAA-co-AN)水凝胶,研究了各种水凝胶在不同pH环境中以及相同pH值不同离子强度的环境中的刺激响应性。通过实验发现,共聚水凝胶的平衡溶胀比随pH值的增加而增加,随着离子强度的增大而减小。通过在模拟胃部液体和肠道液体中进行的溶胀试验,我们得到了共聚水凝胶在这两种环境下的溶胀动力学。对凝胶中水的结构分析以及压缩-回复实验表明共聚水凝胶的机械性能得到了很大的提高。以茶碱为模型药物对凝胶进行的药物释放性能的研究表明,模型药物在SIF中的释放速率较快,约在8小时达到平衡;而在SGF中的释放速率较慢,达到平衡需要的时间更长。P(MAA-co-AN)共聚水凝胶的这种卓越的性能表明其可以应用于对胃有刺激且需要在肠道中吸收的药物。以上研究表明,P(MAA-co-AN)共聚水凝胶是一种潜在的控制药物释放的载体;而改善的机械性能可望用作组织工程材料。(2)作为具有环境响应性的纳米控释给药系统,本工作报道了在多壁碳纳米管(MWCNT)存在下,通过甲基丙烯酸的原位自由基交联聚合工艺制备的一种新型的pH敏感的聚甲基丙烯酸(PMAA)-亚甲基双丙烯酰胺/多壁碳纳米管(PMAA-NNMBA/MWCNT)杂合水凝胶。研究了多壁碳纳米管含量与粒径不同对这种杂合水凝胶的机械力学行为与溶胀性能的影响。用FTIR和SEM对杂合水凝胶进行了结构与形貌表征。实验结果表明,在制备的水凝胶中,PMAA网络紧密地覆盖在MWCNT上,形成MWCNT分散性良好的杂合水凝胶。加有MWCNT的杂合水凝胶的pH响应性明显优于纯的PMAA-NNMBA水凝胶。在研究的pH范围内其平衡溶胀率均维持在较高水平。粒径对这种水凝胶的压缩力学强度有较明显的影响。引入MWCNTs使杂合水凝胶的溶胀速率明显高于纯PMAA水凝胶。这种溶胀行为及机械力学性能与聚合物电解质的性质及其与MWCNTs非静电相互作用紧密相关。期望其在组织工程和药物控释体系中具有潜在得应用价值。

全文目录

摘要  3-5
Abstract  5-10
第1章绪论  10-28
  1.1 引言  10
  1.2 水凝胶的种类  10-17
    1.2.1 温敏性水凝胶  10-12
    1.2.2 pH敏感性水凝胶  12-14
    1.2.3 电敏感性水凝胶  14-15
    1.2.4 光敏感性水凝胶  15-16
    1.2.5 化学敏感性水凝胶  16
    1.2.6 磁敏感性水凝胶  16-17
  1.3 水凝胶的制备方法  17-21
    1.3.1 单体的交联聚合  17-19
    1.3.2 载体的接枝共聚  19-20
    1.3.3 水溶性高分子的交联  20
    1.3.4 互穿聚合物网络(IPN)技术  20-21
    1.3.5 物理交联的方法  21
  1.4 水凝胶的应用  21-26
    1.4.1 物质分离  22
    1.4.2 化学机械器件  22-23
    1.4.3 药物缓释  23-25
    1.4.4 组织培养  25
    1.4.5 人工肌肉  25
    1.4.6 其它  25-26
  1.5 本文选题思想和研究内容  26-28
第2章制备与表征  28-32
  2.1 实验原材料、试剂及其处理  28
  2.2 实验步骤  28-31
    2.2.1 甲基丙烯酸-co-丙烯腈水凝胶的合成  28-29
    2.2.2 聚甲基丙烯酸/碳纳米管杂合水凝胶的合成  29-30
    2.2.3 水凝胶的溶胀性能测试  30
    2.2.4 缓冲溶液的配置  30
    2.2.5 药物的负载与释放  30-31
  2.3 实验表征  31-32
    2.3.1 红外分析  31
    2.3.2 热分析  31
    2.3.3 冷冻干燥  31
    2.3.4 扫描电镜分析  31
    2.3.5 机械性能分析  31
    2.3.6 紫外分析  31-32
第3章甲基丙烯酸-co-丙烯腈水凝胶的性能研究  32-49
  3.1 引言  32-33
  3.2 P(MAA-co-AN)水凝胶的结构表征及性能研究  33-47
    3.2.1 红外光谱分析  33-34
    3.2.2 凝胶的pH敏感性研究  34-35
    3.2.3 在模拟胃流体(SGF)和模拟肠道流体(SIF)中凝胶溶胀比的研究  35-36
    3.2.4 离子强度对凝胶的影响  36-37
    3.2.5 水凝胶的溶胀-退胀动力学  37-38
    3.2.6 形貌观察  38-40
    3.2.7 凝胶中水的状态  40-43
    3.2.8 凝胶的机械性能分析  43-44
    3.2.9 药物的释放研究  44-47
  3.3 本章小结  47-49
第4章聚甲基丙烯酸/碳纳米管杂合水凝胶  49-58
  4.1 引言  49
  4.2 PMAA/炭纳米管杂和水凝胶的结构表征及性能研究  49-57
    4.2.1 红外光谱分析  49-50
    4.2.2 SEM分析  50-52
    4.2.3 力学性能分析  52-54
    4.2.4 pH响应分析  54-56
    4.2.5 溶胀动力学行为  56-57
  4.4 本章小结  57-58
第5章结论  58-60
参考文献  60-70
致谢  70-72
攻读硕士学位期间发表论文  72

聚甲基丙烯酸系水凝胶的合成、表征与药物释放应用

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