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阳离子表面活性剂和DDT复合体系在海洋沉积物上的吸附行为

作　者: 韩化雨
导　师: 曹晓燕
学　校: 中国海洋大学
专　业: 分析化学
关键词: 沉积物表面电荷性质复合吸附 CTAB DDT 人工海水吸附
分类号: O647.31
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
下　载: 32次
引　用: 3次
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内容摘要

虽然单个污染物质构成的环境污染时有发生,但工农业生产的高速发展导致越来越多人工合成的有机污染物进入河流和海洋,事实上绝对意义上的单一污染已经不再存在,污染多具伴生性和综合性,即多重污染物质形成复合污染。由于共存污染物之间存在着复杂的交互作用,使得它们在海洋环境中往往有着和其单独存在时不同的迁移转化行为,这一点开始引起化学家和环境学家的广泛重视。DDT是一种持久性有机氯农药,曾在六十到八十年代大量使用,虽然目前已经被禁用或限用，但其高残留、生物蓄积和生物放大特性使其依然广泛存在于海洋环境中。阳离子表面活性剂是生活和生产中大量使用的一类表面活性剂,含有此类物质的废水排入海洋使得这类表面活性剂对海洋环境带来毒害的同时还显著影响着共存污染物的迁移转化行为。因此，研究阳离子表面活性剂和DDT复合污染体系的吸附作用,有利于了解其在环境中的迁移转化和生物生态效应,可为控制污染提供依据。本论文研究了沉积物的表面电荷性质,并以人工海水溶液为介质,以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)和DDT为研究对象,探讨了两种有机污染物共存时在沉积物上的吸附动力学和热力学行为,并就环境因素包括温度,pH和介质盐度对吸附的影响进行了研究。结论如下：1)本文所使用的胶州湾沉积物带有一定量的永久负电荷,三种离子强度下(0.001,0.01,0.1mol/L NaNO3)沉积物表面位密度密度(Ds)在4.58～5.15 sites·nm-2之间。2)动力学研究表明,沉积物对CTAB的吸附动力学曲线符合伪二级吸附速率方程,吸附速率常数随温度的升高而增大,随初始浓度的增加先增大后减小；沉积物对DDT的吸附动力学曲线符合伪二级吸附速率方程,CTAB的加入能够显著加快DDT在沉积物上的吸附。3)热力学研究表明,沉积物对CTAB或DDT的吸附等温线较好地符合Freundlich等温式；在CTAB和DDT共存的复合体系中,CTAB(C0:5,20,50mg·L-1)的存在能够显著提高沉积物对DDT(C0:0.057～0.915 mg·L-1)的平衡吸附量,并使吸附等温线趋于线性；而DDT(C0:0.457,0.915 mg·L-1)的存在并没有对CTAB(C0:10～160 mg·L-1)在沉积物上的吸附产生显著影响。4)环境因素研究表明,无论是单一体系还是复合体系,随着介质离子强度的增加和温度的降低,沉积物对CTAB和DDT的吸附量均显著增加。此外pH的增大还增加了单一体系中沉积物对CTAB的吸附量。5)热力学研究表明沉积物对CTAB和DDT的吸附热力学函数均为△Hθ<0,ΔGθ<0,△Sθ>0,即该吸附过程是一个放热、熵增的自发反应。加入20 mg·L-1 CTAB后，p,p’-DDT和o,p’-DDT在沉积物上的吸附有较大的标准吸附自由能变(|△Gθ|)和标准吸附焓变(|△Hθ|),更小的标准吸附熵变(△Sθ)

全文目录

摘要  5-7
Abstract  7-11
1 文献综述  11-31
  1.1 复合污染概述  11-12
  1.2 沉积物的组成及其表面电荷性质  12-16
    1.2.1 沉积物的组成  12-13
    1.2.2 沉积物的表面电荷  13-15
    1.2.3 沉积物的阳离子交换量  15-16
  1.3 有机氯农药及其环境行为  16-20
    1.3.1 性质及应用  16-17
    1.3.2 有机氯农药的环境行为  17-20
  1.4 表面活性剂及其对共存污染物的作用  20-25
    1.4.1 表面活性剂吸附机理  21-23
    1.4.2 表面活性剂对共存污染物的作用  23-25
  1.5 吸附动力学模型  25-31
2 实验部分  31-37
  2.1 试剂与仪器  31-32
    2.1.1 试剂  31
    2.1.2 仪器  31-32
  2.2 实验内容  32-33
    2.2.1 沉积物表面电荷性质  32
    2.2.2 吸附动力学  32
    2.2.3 吸附热力学  32-33
    2.2.4 影响因素  33
    2.2.5 空白实验  33
  2.3 实验方法和过程  33-37
    2.3.1 沉积物样品的采集、处理和表征  33-34
    2.3.2 溶液的配制  34
    2.3.3 分析方法  34-35
    2.3.4 沉积物表面电荷性质的测定  35-36
    2.3.5 吸附实验  36-37
3 结果与讨论  37-66
  3.1 沉积物的理化性质和表面电荷性质  37-43
    3.1.1 沉积物的理化性质  37
    3.1.2 沉积物的表面电荷密度和零盐效应点  37-40
    3.1.3 沉积物的表面吸附位密度  40-43
  3.2 CTAB在胶州湾沉积物上的吸附行为  43-53
    3.2.1 吸附动力学行为  43-47
    3.2.2 吸附等温线模型  47
    3.2.3 吸附影响因素  47-50
    3.2.4 吸附热力学分析  50-53
  3.3 CTAB与DDT在东海沉积物上的吸附行为  53-66
    3.3.1 吸附动力学行为  53-57
    3.3.2 吸附等温线模型  57-60
    3.3.3 吸附影响因素  60-63
    3.3.4 吸附热力学分析  63-66
4 总结  66-68
参考文献  68-82
致谢  82-83
附:个人简历和发表的学术论文  83

阳离子表面活性剂和DDT复合体系在海洋沉积物上的吸附行为

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