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TS-1分子筛的合成及其催化丙烯环氧化的研究

作　者: 张兆光
导　师: 王亚权
学　校: 天津大学
专　业: 化学工艺
关键词: 钛硅分子筛 TS-1 环氧化 1,2-二氯乙烷 环氧丙烷
分类号: O643.3
类　型: 硕士论文
年　份: 2007年
下　载: 215次
引　用: 2次
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内容摘要


TS-1分子筛催化剂催化丙烯与H2O2的环氧化反应,由于具有反应条件温和、使用H2O2水溶液作氧化剂、反应速度快、选择性高、过程无污染等优点,受到研究者的重视,是一种极有希望的生产环氧丙烷(PO)的新方法。在环境问题日益受到重视的今天,开发应用于这一高效、洁净的新工艺的催化剂就显得尤为重要。本课题使用有机钛、硅原料,以自制TPAOH为模板剂合成了TS-1。用IR、XRD和SEM对合成的分子筛样品进行了表征;在不同条件下对合成的TS-1进行了焙烧处理;在高压、混合溶剂中对丙烯的环氧化反应进行了研究;同时在常压下对丙烯的环氧化进行了研究。结果表明,用有机钛、硅原料所合成的分子筛样品,具有典型的TS-1结构特征,即TS-1晶粒呈椭圆状,粒度约为0.2-0.3μm。TS-1的活化需要在550oC空气氛围中焙烧6 h,长时间的焙烧会降低丙烯环氧化的催化活性;而气氛不影响TS-1催化丙烯环氧化的活性。在混合溶剂中,1,2-二氯乙烷的加入能显著改善丙烯环氧化反应的结果,使双氧水的转化率达97.8 %,双氧水的有效利用率达99.5 %,环氧丙烷的选择性达99.4 %,环氧丙烷的收率达97.2 %。常压条件下,TS-1催化丙烯环氧化反应的结果表明,最佳的反应条件为:0.4 g TS-1,45°C,反应时间1.5 h,丙烯的流速60 cm3/min,Ar气的流速60 cm3/min。在这种条件下,双氧水的转化率为95.3 %,双氧水的有效利用率为98.4 %,环氧丙烷的选择性为85.3 %,环氧丙烷的收率为81.5 %。

全文目录


摘要  2-3
ABSTRACT  3-6
前言  6-8
第一章 文献综述  8-22
  1.1 概述  8
  1.2 TS-1 分子筛的合成方法  8-14
    1.2.1 水热合成法  9-10
    1.2.2 水热合成法的影响因素  10-13
    1.2.3 同晶取代法  13-14
  1.3 TS-1 分子筛的表征  14-18
    1.3.1 傅立叶变换红外光谱（FT-IR）  14-15
    1.3.2 扫描电子显微镜（SEM）  15
    1.3.3 X-射线粉末衍射（XRD）  15-16
    1.3.4 拉曼光谱（Raman）  16
    1.3.5 紫外漫反射光谱（UV-Vis）  16-17
    1.3.6 X-射线光电子能谱（XPS）  17
    1.3.7 氢气程序升温还原（H_2-TPR）  17
    1.3.8 NH_3 程序升温脱附（NH_3-TPD）  17
    1.3.9 热失重分析法（TGA）  17-18
  1.4 TS-1 分子筛的应用  18-19
  1.5 丙烯环氧化制备环氧丙烷的进展  19-20
  1.6 本课题的研究内容及意义  20-22
第二章 TS-1 的水热合成与表征  22-30
  2.1 实验部分  22-23
    2.1.1 实验仪器和试剂  22-23
    2.1.2 TS-1 分子筛的合成  23
  2.2 TS-1 的表征方法  23-24
    2.2.1 傅立叶变换红外光谱（FT-IR）  23-24
    2.2.2 扫描电子显微镜（SEM）  24
    2.2.3 X-射线粉末衍射（XRD）  24
  2.3 结果与讨论  24-28
    2.3.1 傅立叶变换红外光谱（FT-IR）  24-25
    2.3.2 X-射线粉末衍射（XRD）  25-27
    2.3.3 扫描电子显微镜（SEM）  27-28
  2.4 小结  28-30
第三章 高压下TS-1 催化丙烯环氧化的研究  30-44
  3.1 实验部分  30-32
    3.1.1 实验试剂  30
    3.1.2 实验方法  30-32
  3.2 结果与讨论  32-42
    3.2.1 高压甲醇体系下TS-1 的催化活性研究  32-38
    3.2.2 高压混合体系下TS-1 的催化活性研究  38-42
  3.3 小结  42-44
第四章 常压下TS-1 催化丙烯环氧化的研究  44-56
  4.1 实验部分  44-46
    4.1.1 实验试剂  44-45
    4.1.2 实验方法  45-46
  4.2 结果与讨论  46-55
    4.2.1 反应温度对于反应的影响  46-48
    4.2.2 压力对于反应的影响  48-49
    4.2.3 反应时间对于反应的影响  49-50
    4.2.4 催化剂的用量对于反应的影响  50-52
    4.2.5 丙烯流速对于反应的影响  52-53
    4.2.6 氩气流速对于反应的影响  53-55
  4.3 小结  55-56
结论  56-57
参考文献  57-63
附录  63-68
发表论文和科研情况说明  68-69
致谢  69

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化
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