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稀土对润滑油异构脱蜡用载体SAPO-11分子筛的改性研究

作　者: 张钺伟
导　师: 沈美庆
学　校: 天津大学
专　业: 化学工艺
关键词: 稀土 SAPO-11 润滑油 异构脱蜡 表面特性
分类号: TE624.9
类　型: 硕士论文
年　份: 2007年
下　载: 164次
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内容摘要


润滑油基础油中存在的蜡分子降低了油品的低温流动性,需将其去除。异构脱蜡工艺收率高,成本低,油品质量好,通常使用“金属位-酸中心”双功能催化剂,如Pt/SAPO-11。我国稀土资源丰富,开发应用稀土具有十分重要的社会意义,本实验分两阶段开展了稀土对SAPO-11分子筛的改性研究。首先,以镧、铈为改性元素,采用浸渍法及离子交换法将稀土负载至SAPO-11分子筛上,通过XRD、孔织构、FTIR、NH3-TPD等表征手段及正十二烷加氢模拟实验初步考察稀土改性对SAPO-11分子筛表面及催化性能的影响。结果表明,采用浸渍法及离子交换法改性时,La3+、Ce3+既可同晶置换骨架原子也可在分子筛表面及孔道内堆积,造成分子筛摩尔组成改变、结晶度下降,且La3+改性、离子交换改性带来的变化更为明显;同时稀土元素可作为L酸中心,造成分子筛B/L比值下降,且同晶置换的稀土离子由于吸引电子能力较Al3+弱,改性后催化剂桥连羟基强度下降;微反结果表明,稀土改性后,反应异构选择性下降,裂解活性增强,且Ce改性样异构收率下降更为明显。而后,在第一阶段实验基础上,添加锆元素,通过BET、H2-TPR、FTIR及微反评价考察稀土不同负载工艺对SAPO-11分子筛性能的影响。由表征及评价结果可知,在本阶段各改性工艺中,当采用浸渍法将铈或铈锆引入SAPO-11分子筛后比表面小幅度下降;铈锆改性后,贵金属Pt分散度降低,金属粒径增大,氧化铂还原温度升高;锆元素的添加调配了催化剂表面酸类型分布,与铈单一改性相比,B/L比值增加;稀土改性催化剂异构选择性、收率大幅度下降,裂解活性增强,最佳反应温度降低,添加锆元素可增加催化剂B/L比值,但异构选择性仍低于未改性样。综上所述,稀土改性不利于润滑油异构脱蜡反应的进行。

全文目录


中文摘要  2-3
ABSTRACT  3-6
前言  6-7
第一章 文献综述  7-20
  1.1 润滑油异构脱蜡的意义  7-8
    1.1.1 润滑油基础油分类及性能考察指标  7
    1.1.2 润滑油脱蜡工艺的发展沿革  7-8
  1.2 现有润滑油异构脱蜡工艺及其相应催化剂  8-10
    1.2.1 Mobil公司MSDW工艺  8-9
    1.2.2 Chevron公司Isodewaxing工艺  9-10
  1.3 润滑油异构脱蜡机理  10-13
    1.3.1 “金属位－酸中心”双功能催化及PCP机理  10-12
    1.3.2 烷烃异构反应场所  12-13
    1.3.3 SAPO-11 的择形催化  13
  1.4 SAPO-11 的合成与改性研究  13-18
    1.4.1 原料对分子筛的影响  15-16
    1.4.2 制备工艺的影响  16-17
    1.4.3 SAPO-11 的改性研究  17-18
  1.5 本课题研究背景和意义  18-20
第二章 稀土对SAPO-11 分子筛表面性能及催化性能影响的初步探索  20-39
  2.1 引言  20
  2.2 实验部分  20-24
    2.2.1 试剂与原材料  20
    2.2.2 催化剂制备  20-21
    2.2.3 催化剂表征及活性评价  21-24
  2.3 实验结果  24-35
    2.3.1 分子筛吸水率的测定  24
    2.3.2 X-射线衍射实验  24-26
    2.3.3 孔织构  26-28
    2.3.4 FT-IR  28-29
    2.3.5 in-situ FT-IR  29-31
    2.3.6 NH_3-TPD  31-33
    2.3.7 微反活性评价  33-35
  2.4 分析与讨论  35-37
  2.5 小结  37-39
第三章 稀土铈元素的不同改性工艺对SAPO-11 分子筛表面性能及催化性能的影响  39-60
  3.1 引言  39
  3.2 实验部分  39-42
    3.2.1 试剂与原材料  39-40
    3.2.2 催化剂制备  40
    3.2.3 催化剂表征及活性评价  40-42
  3.3 实验结果与分析  42-56
    3.3.1 SAPO-11 分子筛的预处理  42-43
    3.3.2 孔织构  43-46
    3.3.3 H_2-TPR  46-47
    3.3.4 贵金属分散度  47-48
    3.3.5 in-situ FT-IR  48-50
    3.3.6 微反活性评价结果  50-56
  3.4 制备及评价工艺对反应活性的影响  56-58
    3.4.1 产物沸点不同及液相收集罐设计的影响  56-57
    3.4.2 湿法浸渍及干燥温度的影响  57-58
    3.4.3 微反评价前氢气还原温度的影响  58
  3.5 B、L不同酸类型的活化温度对反应影响的推测  58-59
  3.6 小结  59-60
第四章 结论  60-61
参考文献  61-66
发表论文和参加科研情况  66-67
致谢  67

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中图分类: > 工业技术 > 石油、天然气工业 > 石油、天然气加工工业 > 石油炼制 > 炼油工艺过程 > 催化剂
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