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活性焦联合脱除烟气中SO_2和NO机理研究

作　者: 吴涛
导　师: 郭治；梁大明
学　校: 煤炭科学研究总院
专　业: 化学工艺
关键词: 活性焦脱硫脱硝机理
分类号: X701.3
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
下　载: 199次
引　用: 2次
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内容摘要

作为大气主要污染物的SO2和NOx排放呈加剧趋势,它们导致的酸雨危害巨大。大气污染所造成的损失每年约占我国GDP的2%-3%之间。燃煤发电厂是大气中SO2的主要来源,降低电厂SO2和NOx排放,对控制大气污染具有重要的意义。活性焦具有良好的孔隙结构、较发达的比表面积、丰富的表面基团和可再生性,是优良的吸附剂之一。活性焦干法联合脱硫脱硝技术因其脱除效率高、无二次污染及脱除产物可资源化等优点得到广泛的关注。本论文通过活性焦单独脱除S02和NO的实验研究以及联合脱除过程中S02、NO和NH3的交互影响的实验研究,考察活性焦脱硫脱硝影响因素及脱除行为,探讨其脱除机理。通过模拟活性焦联合脱除SO2和NO的工艺反应器,进行活性焦联合脱除SO2和NO的实验研究,考察联合脱除的影响因素,进一步验证机理并为工业应用提供理论基础。本论文选用太西无烟煤制成的活性焦,其含有比较发达的微孔和中孔,活性焦表面存在较丰富的醇、羧酸、酚、醌类等含氧官能团、离域π电子以及含氮官能团。吸附NH3后活性焦表面的含N官能团有所增加。研究发现活性焦脱硫过程中,当烟气中没有O2和H20时,活性焦对S02的脱除量很小,属于物理吸附。当烟气中存在O2时,SO2在活性焦表面上的吸附包括物理吸附和化学吸附,两者同时存在。在此过程中,SO2首先吸附到活性焦表面,被气态的O2氧化生成SO3,提高了SO2的吸附量。生成的SO3占据着活性中心,由于不存在H2O,未能及时生成H2SO4空出活性位,SO2的脱除量较小。烟气中同时存在O2和H2O时,活性焦在脱除S02的过程中,H2O不仅作为水合SO3的溶剂,O2和H2O在活性焦表面官能团的作用下产生带负电的氧化活性位,增强了焦表面的碱性,增强对SO2的吸附与氧化,极大的促进SO2的脱除,此时SO2的吸附量最大。活性焦氨选择性催化还原法脱除NO(SCR)的过程中,NH3和02的存在促进NO的脱除,烟气中H2O抑制NO的脱除。研究发现,SCR反应发生在气相(或弱吸附)NO和吸附态NH3之间,符合Eley-Rideal机理。SO2和NO在活性焦表面存在竞争吸附,SO2吸附强于NO。SO2对NO的吸附具有抑制作用,NO对SO2的吸附无阻碍作用。气相中的NH3对S02和NO的脱除均具有不同程度的促进作用,对SO2的促进作用更大。活性焦吸附NH3时,促进了SO2的脱除,NH3不仅与SO2发生反应,其吸附在焦表面生成的含氮的碱性官能团促进了SO2的吸附和氧化。根据上述机理研究,SO2先于NO和NH3反应,不利于NO的脱除,因此活性焦吸附法脱除SO2和氨选择性催化还原法脱除NO必须分开进行。研究发现,SO2对NO的脱除不利,NO对SO2的脱除无阻碍作用,因此烟气应先脱硫后脱硝；SCR反应中,活性焦起到催化剂的作用,无需再生即可以发挥其吸附剂的功能,因此活性焦应先脱硝后脱硫。为实际工艺两段式串联反应器的设计及工业应用提供理论依据。模拟活性焦联合脱硫脱硝工艺反应器,进行联合脱除SO2和NO的实验研究。研究发现,SO2的浓度越高,穿透越快。NO对SO2的脱除无阻碍作用。低空速、低温有利于SO2的脱除,烟气温度为130℃时SO2的脱除效果较好。烟气中残余的少量SO2对活性焦脱除NO的影响不大。活性焦经再生后,亦可以对NO进行有效脱除。活性焦脱硫脱硝机理研究以及模拟工艺中脱硫反应器进行活性焦联合脱除SO2和NO的实验研究,为活性焦联合脱除工艺开发和工业应用提供较好的理论基础。

全文目录

摘要  4-6
Abstract  6-11
引言  11-12
第一章绪论  12-43
  1.1 大气污染概况  12-15
    1.1.1 SO_2的来源、性质及危害  12-13
    1.1.2 NOx的来源、性质及危害  13-15
  1.2 烟气中SO_2和NOx的控制技术及发展现状  15-27
    1.2.1 烟气中SO_2的脱除技术  15-17
    1.2.2 烟气中NO_x的脱除技术  17-19
    1.2.3 烟气联合脱硫脱硝技术  19-27
  1.3 活性焦特性  27-34
    1.3.1 活性焦吸附理论  28-31
    1.3.2 活性焦表面化学性质及分析方法  31-34
  1.4 活性焦脱硫脱硝机理研究现状  34-41
    1.4.1 活性焦脱硫机理研究现状  34-37
    1.4.2 活性焦脱硝机理研究现状  37-39
    1.4.3 活性焦联合脱硫脱硝机理研究现状  39-41
  1.5 本课题研究意义  41-42
  1.6 研究内容  42-43
第二章活性焦表征  43-55
  2.1 孔隙参数表征  43-44
  2.2 表面形貌分析(SEM)  44
  2.3 表面含氧基团表征(FT-IR)  44-45
  2.4 表面化学状态分析(XPS)  45-53
  2.5 小结  53-55
第三章活性焦脱除SO_2和NO的机理研究  55-72
  3.1 实验装置  55-56
  3.2 活性焦脱除SO_2的机理研究  56-66
    3.2.1 实验内容  56-57
    3.2.2 结果与分析  57-64
    3.2.3 SO_2脱除机理探讨  64-66
  3.3 活性焦脱除NO的机理研究  66-72
    3.3.1 实验内容  66-67
    3.3.2 结果与分析  67-71
    3.3.3 NO的脱除机理探讨  71-72
第四章活性焦联合脱除SO_2和NO的机理研究  72-85
  4.1 实验内容及方法  72-75
    4.1.1 实验装置  72
    4.1.2 实验内容及方法  72-74
    4.1.3 数据处理方法  74-75
  4.2 结果与分析  75-82
    4.2.1 无NH_3存在的气氛中,NO与SO_2的交互影响  75-76
    4.2.2 有NH_3存在的气氛中,NO与SO_2的交互影响  76-78
    4.2.3 NH_3对活性焦脱除NO和SO_2的影响  78-79
    4.2.4 吸附NH_3的活性焦脱除SO_2的影响  79-82
  4.3 小结  82-85
第五章模拟实际工艺活性焦联合脱除SO_2和NO的研究  85-97
  5.1 实验内容及方法  86-88
    5.1.1 实验装置  86
    5.1.2 实验内容及方法  86-87
    5.1.3 数据处理方法  87-88
  5.2 结果与讨论  88-95
    5.2.1 SO_2初始浓度对吸附NH_3的活性焦脱除SO_2的影响  88-89
    5.2.2 NO初始浓度对吸附NH_3的活性焦脱除SO_2的影响  89-90
    5.2.3 反应温度对吸附NH_3的活性焦脱除SO_2的影响  90-91
    5.2.4 空速对吸附NH_3的活性焦脱除SO_2的影响  91-92
    5.2.5 烟气中SO_2对活性焦脱除NO的影响  92-93
    5.2.6 脱硝后的活性焦脱除S0_2的实验研究  93-94
    5.2.7 再生活性焦脱除NO的实验研究  94-95
  5.3 小结  95-97
第六章结论与工作展望  97-100
  6.1 主要结论  97-98
  6.2 创新点  98-99
  6.3 本论文的不足与展望  99-100
参考文献  100-105
在学研究成果  105-106
致谢  106

活性焦联合脱除烟气中SO_2和NO机理研究

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