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金属催化剂作用下Oxone对醇氧化性能研究

作　者: 王建强
导　师: 雷自强
学　校: 西北师范大学
专　业: 高分子化学与物理
关键词: 醇催化氧化配合物 FeCl3·6H2O Oxone? 氯代反应 AlCl3
分类号: O643.32
类　型: 硕士论文
年　份: 2009年
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内容摘要

本论文由以下五部分组成:第一章:综述从醇在非金属催化剂作用下的催化氧化和在金属催化剂作用下的催化氧化两个方面分别综述了当前醇催化氧化研究领域的进展。在非金属催化氧化部分,重点从均相催化和非均相催化两个方面介绍了最常用的催化剂TEMPO及其组合催化体系在醇非金属催化氧化研究中的应用。在金属催化部分,分别从金属钌催化体系,金属锰催化体系和其它过渡金属（钯、金、铁、铜）催化体系三个方面介绍了醇在金属催化剂作用下的催化氧化研究进展。第二章:Ru（Ⅲ）配合物催化下Oxone^?对醇氧化性能研究本章合成了一种钌的配合物（Quin-Ru-Quin）催化剂,并运用IR,ICP,XPS等方法对催化剂的结构做了简单表征。实验结果证明所合成的钌配合物是一种非常有效的醇类氧化催化剂。以该配合物为催化剂和n-Bu₄NBr为相转移试剂,苯甲醇或二苯甲醇及其许多衍生物均能被Oxone^?高转化率和高选择性的氧化为相应的醛或者酮。重要的是,该催化剂对于长链脂肪烷基醇的氧化,也可表现出良好的催化性能。第三章:Mn（Ⅲ）配合物催化下Oxone^?对醇氧化性能研究研究发现锰的配合物（Mn-（Quin）₃）对醇类化合物的催化氧化表现出良好的催化活性。在CHCl₃/H₂O的两相溶剂中和室温下,以Oxone^?为氧化剂,许多醇可在较短的时间内高产率和高选择性的被氧化成相应的羰基化合物。在该催化氧化体系中,苯甲醇被100%的氧化成苯甲醛;取代苯甲醇也几乎实现完全转化;二苯甲醇和取代二苯甲醇的氧化也是非常彻底的,生成产物只有相应的酮。第四章:FeCl₃·6H₂O催化下Oxone^?对醇的氧化性能研究为了研究FeCl₃·6H₂O在醇氧化中的催化活性,我们以苯甲醇为底物,实验发现用0.005 mmol的FeCl₃·6H₂O为催化剂,以等摩尔量的Oxone^?为氧化剂,在50℃的反应条件下,苯甲醇在8小时内可以达到完全转化。在FeCl₃的催化下,苯甲醇和二苯甲醇及其衍生物可以实现很好的氧化。第五章:AlCl₃作用下醇的氯代反应研究氯代反应是一类将含氧基团化合物转化为氯代化合物的重要反应方法。通常此类反应需要苛刻的反应条件和特殊的化学试剂等。本章研究一种更为经济、高效、简单的方法来实现醇类化合物的氯代反应。利用无水AlCl₃作为氯代试剂,在较低的反应温度下和较短的反应时间内可以直接进行醇类化合物氯代反应,得到相应的氯代烃。与其它已报道的氯代反应相比,该氯代反应避免了过多的使用有毒试剂,所以更适合作为醇类化合物转化为氯代化合物的方法。

全文目录

中文摘要  8-10
ABSTRACT  10-12
第一章文献综述:醇的催化氧化研究进展  12-34
  1 醇在非金属催化剂作用下的催化氧化  13-16
  2 醇在金属钌催化剂作用下的催化氧化  16-20
  3 醇在金属锰催化剂作用下的催化氧化  20-23
  4 醇在其它金属催化剂作用下的催化氧化  23-30
  参考文献:  30-34
第二章 Ru(Ⅲ)配合物催化下Oxone~(?)对醇氧化性能研究  34-51
  1 引言  34-35
  2 实验部分  35-49
    2.1 试剂和仪器  35-36
      2.1.1 试剂  35
      2.1.2 测试仪器  35-36
    2.2 催化剂的合成与表征  36-40
      2.2.1 催化剂的合成  36
        2.2.1.1 小分子Ru(Ⅲ)配合物催化剂的合成  36
        2.2.1.2 高分子担载Ru(Ⅲ)配合物催化剂的合成  36
      2.2.2 催化剂的表征  36-40
        2.2.2.1 小分子Ru(Ⅲ)配合物催化剂的红外分析  37
        2.2.2.2 高分子担载Ru(Ⅲ)配合物催化剂的红外分析  37-38
        2.2.2.3 催化剂的元素分析和金属含量测定  38
        2.2.2.4 小分子Ru(Ⅲ)配合物催化剂的XPS分析  38-40
    2.3 小分子Ru(Ⅲ)配合物催化剂催化性能研究  40-49
      2.3.1 最佳反应条件的选择  40-43
        2.3.1.1 溶剂对氧化反应的影响  40
        2.3.1.2 催化剂用量对氧化反应的影响  40-41
        2.3.1.3 氧化剂用量对反应的影响  41-42
        2.3.1.4 反应时间对氧化反应的影响  42-43
      2.3.2 小分子Ru(Ⅲ)配合物催化下Oxone~(?)对各种醇的氧化  43-45
      2.3.3 氧化产物提纯与鉴定  45-49
    2.4.高分子担载Ru(Ⅲ)配合物催化剂催化性能研究  49
  3 结论  49-50
  参考文献:  50-51
第三章 Mn(Ⅲ)配合物催化下Oxone~(?)对醇氧化性能研究  51-62
  1 引言  51
  2 实验部分  51-59
    2.1 试剂和仪器  51-52
      2.1.1 试剂  51-52
      2.1.2 仪器  52
    2.2 催化剂的合成与表征  52-55
      2.2.1 催化剂的合成  52
      2.2.2 催化剂的表征  52-55
        2.2.2.1 催化剂的红外分析  52-53
        2.2.2.2 催化剂的XPS分析  53-55
    2.3 催化性能研究  55-59
      2.3.1 最佳反应条件的选择  55-58
        2.3.1.1 溶剂对氧化反应的影响  55
        2.3.1.2 催化剂用量对氧化反应的影响  55-56
        2.3.1.3 氧化剂用量对氧化反应的影响  56-57
        2.3.1.4 反应时间对氧化反应的影响  57-58
      2.3.2 Mn(Ⅲ)配合物催化下Oxone~(?)对各种醇的氧化  58-59
  3 可能的催化机理  59-60
  4 结论  60-61
  参考文献:  61-62
第四章 FeCl_3·6H_2O催化下Oxone~(?)对醇的氧化性能研究  62-71
  1 引言  62
  2 实验部分  62-69
    2.1 试剂和仪器  62-63
      2.1.1 试剂  62-63
      2.1.2 仪器  63
    2.2 催化性能研究  63-69
      2.2.1 最佳反应条件的选择  63-68
        2.2.1.1 溶剂对氧化反应的影响  63-64
        2.2.1.2 催化剂用量对氧化反应的影响  64
        2.2.1.3 氧化剂用量对氧化反应的影响  64-65
        2.2.1.4 反应温度对氧化反应的影响  65-66
        2.2.1.5 反应时间对氧化反应的影响  66-68
      2.2.2 FeCl_3·6H_2O和Oxone~(?)对各种醇的催化氧化性能研究  68-69
  3 结论  69-70
  参考文献:  70-71
第五章 AlCl_3作用下醇的氯代反应研究  71-83
  1 引言  71-72
  2 实验部分  72-82
    2.1 试剂和仪器  72
      2.1.1 试剂  72
      2.1.2 仪器  72
    2.2 最佳反应条件的选择  72-75
      2.2.1 AlCl_3用量对氯代反应的影响  72-73
      2.2.2 温度对氯代反应的影响  73-74
      2.2.3 时间对氯代反应的影响  74-75
    2.3 AlCl_3作用下对各类醇的氯代反应研究  75-76
    2.4 氯代反应产物提纯与鉴定  76-82
  3 结论  82
  参考文献:  82-83
主要结论与研究展望  83-85
研究生期间发表论文与专利目录:  85-86
致谢  86

金属催化剂作用下Oxone对醇氧化性能研究

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