学位论文 > 优秀研究生学位论文题录展示

咪唑类离子液体的合成及在β—烯胺酮合成催化活性的研究

作　者: 李明
导　师: 杨骏
学　校: 暨南大学
专　业: 无机化学
关键词: 离子液体 催化活性 β-烯胺酮 固载化离子液体
分类号: O643.3
类　型: 硕士论文
年　份: 2009年
下　载: 166次
引　用: 0次
阅　读: 论文下载
 

内容摘要


近年来,离子液体作为一种环境友好的绿色反应介质和新型催化剂,在化学化工领域中越来越受到研究者的关注。与传统的有机溶剂和催化剂相比,离子液体具有可设计性、极低蒸气压、低熔点、高极性、不可燃性、耐强酸、高热稳定性、高导电度、电化学性佳及较广的液体温度范围等特殊性质。基于“剪裁”技术,可以根据反应和催化过程本身的特点适当调变和修饰阴离子、阳离子,就可能使离子液体作为具有某些特定功能的催化材料满足反应所需。由于离子液体的这些特殊性质,在应用于催化过程中显示其独特的优势。但目前系统研究离子液体结构和催化活性之间的关系尚不充分和深入。本论文分别通过修饰阴阳离子合成了15种咪唑型离子液体,以β-烯胺酮的合成为反应探针,考察了离子液体结构和催化活性之间的关系。以苯胺和乙酰丙酮为原料合成β-烯胺酮为反应探针,研究了15种咪唑型离子液体结构和催化活性之间的关系。结果表明:当离子液体的阴离子不变,只通过修饰咪唑环来改变阳离子时,催化剂活性顺序是:[Hmim]+＞[emim]+,[bmim]+＞[bmmim]+。而当离子液体阳离子不变,通过调节阴离子,发现催化剂活性的顺序是:Br-＞PF6-＞BF4-,I-＞Cl-＞H2PO4-,HSO4-。选择离子液体[Hmim]BF4作为催化剂,在不同底物的β-烯胺酮合成中,表现出良好的催化活性,优于传统的催化剂或溶剂。同时考察了离子液体[Hmim]BF4重复使用效果,使用5次,离子液体的催化活性基本保持不变。同样以苯胺和乙酰丙酮为原料合成β-烯胺酮的合成为反应探针,初步考察离子液体[bmim]BF4固载化前后催化活性的变化。相对于离子液体[bmim]BF4,固载后[bmim]BF4/SiO2催化剂离子液体的用量大大减少,催化活性大大提高,产率提高到93%,反应时间0.5 h,而单独使用离子液体[bmim]BF4作为催化剂,产率为86%,反应时间5.5 h。其详细的原因需进一步探索。此外对固载化的催化剂使用5次,催化活性基本保持不变,表明该催化剂性能稳定。

全文目录


摘要  4-5
Abstract  5-9
1.文献综述  9-22
  1.1 离子液体定义和研究进展  9-11
  1.2 离子液体组成及分类  11-12
  1.3 离子液体结构和物理化学性质  12-16
    1.3.1 离子液体的熔点  12-13
    1.3.2 离子液体的热稳定性  13
    1.3.3 离子液体的密度  13-14
    1.3.4 离子液体的粘度  14
    1.3.5 离子液体的电化学性质  14
    1.3.6 离子液体的溶解性  14-15
    1.3.7 离子液体的酸碱性  15-16
    1.3.8 离子液体的毒性  16
  1.4 离子液体的应用  16-21
    1.4.1 离子液体在有机合成中的应用  16-18
    1.4.2 离子液体在无机合成中的应用  18-19
    1.4.3 离子液体在萃取分离中的应用  19-20
    1.4.4 离子液体在电化学中的应用  20
    1.4.5 离子液体在其他方面的应用  20-21
  1.5 本课题的研究内容及目的  21-22
2.咪唑类离子液体的制备  22-31
  2.1 引言  22-23
    2.1.1 传统加热的合成法  22-23
    2.1.2 新型的合成方法  23
  2.2 咪唑类离子液体的制备  23-28
    2.2.1 实验试剂和仪器  23-24
    2.2.2 实验步骤  24-28
  2.3 咪唑类离子液体的分析  28-30
    2.3.1 咪唑离子液体纯度分析  28
    2.3.2 咪唑离子液体红外光谱分析  28-30
  2.4 结论  30-31
3.咪唑类离子液体在β-烯胺酮合成中催化活性  31-40
  3.1 引言  31-32
  3.2 实验部分  32-33
    3.2.1 试剂和仪器  32-33
    3.2.2 β-烯胺酮的合成  33
  3.3 实验结果讨论  33-38
    3.3.1 离子液体用量的确定  33-34
    3.3.2 阳离子对离子液体催化活性的影响  34-35
    3.3.3 阴离子对离子液体催化活性的影响  35-36
    3.3.4 不同底物的β-烯胺酮合成  36-38
    3.3.5 离子液体的重复利用  38
  3.4 结论  38-40
4.离子液体固载化初探  40-47
  4.1 引言  40-42
  4.2 实验部分  42-43
    4.2.1 试剂及仪器  42-43
    4.2.2 固载化离子液体合成  43
    4.2.3 β-烯胺酮的合成  43
  4.3 结果与讨论  43-46
    4.3.1 离子液体固载化前后红外谱图  43-44
    4.3.2 离子液体固载化前后硅胶的SEM  44
    4.3.3 离子液体固载化前后硅胶的BET  44-45
    4.3.4 固载化离子液体的催化活性  45
    4.3.5 固载化离子液体的重复使用  45-46
  4.4 结论  46-47
5.总结和展望  47-49
参考文献  49-58
附录  58-67
致谢  67

相似论文

  1. Reline室温离子液体中锌钴和锌镍合金的电沉积研究,TQ153.1
  2. 苯并咪唑类离子液体的合成及其在萃取分离中的应用,O626.23
  3. 含碳水化合物衍生的一价及二价咪唑盐离子液体的合成与表征,O621.3
  4. 功能化纳米二氧化钛多孔材料的制备、表征及性能研究,TB383.1
  5. 离子液体预处理纤维素及再生纤维素水解研究,TQ352.1
  6. 功能化离子液体催化叔丁醇脱水反应的研究,O643.32
  7. 离子液体溴化1-辛基-3-甲基咪唑（[C8mim] Br）对金鱼的发育毒性,X174
  8. 咪唑离子液体在溶液中的簇集和微观结构研究,O645.1
  9. 巯基功能化离子液体对CdSe量子点稳定性影响的研究,O649
  10. 离子液体对壳聚糖溶解性能的研究,O636.1
  11. 表面修饰碳纳米管负载金属纳米催化剂的合成及性能研究,O643.36
  12. 咪唑类离子液体选择性电极的制备及其活度系数研究,O646
  13. 苯并噻唑—嘧啶核苷杂化体及吡喃酮并嘧啶双环核苷的合成研究,O626
  14. 一种离子液体对红鲤的免疫毒性,S917.4
  15. 咪唑类离子液体的热分析研究,O626.23
  16. 利用叔丁醇合成叔丁基苯中催化剂的选择和研究,TQ241.1
  17. 离子液体用于苯—环已烷萃取分离的研究,TQ202
  18. 化学吸收法捕捉CO2的初步研究,X51
  19. 新型季铵盐型双子表面活性剂的合成与性能研究,TQ423
  20. Au/C催化剂用于非均相Fenton反应催化降解水中有机物,X703
  21. 功能型离子液体的合成及CO2捕集特性,X773

中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化
© 2012 www.xueweilunwen.com