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白腐真菌对多环芳烃的生物吸附与生物降解及其修复作用

作　者: 丁洁
导　师: 陈宝梁
学　校: 浙江大学
专　业: 环境科学
关键词: 生物吸附生物降解多环芳烃白腐真菌土壤生物修复调控作用
分类号: X172
类　型: 硕士论文
年　份: 2012年
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内容摘要

环境中持久性有机物(POPs)污染日趋严重,由于其毒性、持久性和长距离迁移性,POPs的迁移转化、归趋行为、生物有效性、污染控制引起了国内外的极大关注。微生物在环境中分布广泛,是不可忽视的介质,对有机污染物可起双重作用,即生物吸附和生物降解,进而影响污染物的迁移转化、归趋行为及修复方法。然而,将微生物作为有机污染物吸附介质的研究刚刚起步,主要关注水溶液中微生物死体及其衍生物对染料、酚类等常见有机污染物的生物吸附作用,而微生物活体对POPs的生物吸附及其与生物降解之间的关系尚未得到清晰认识,难以准确评价污水处理中POPs的归趋行为；同时,微生物活体参与下土壤复杂介质体系中POPs的生物吸附和生物降解过程的研究几乎为空白,难以准确认识POPs的环境行为及其生物有效性；有关生物吸附和生物降解的调控和强化手段的研究亟待加强,以期为POPs污染土壤的生物修复提供理论指导。为此,本文在评述有机污染物生物吸附和生物降解及其生物修复作用的研究进展的基础上,以多环芳烃(PAHs)为环境中典型的POPs,以白腐真菌为微生物代表,研究了水溶液体系中PAHs的生物吸附-脱附行为、作用机制及影响因素；以黄孢原毛平革菌(Phanerochaete chrysosporium, Pc)为典型的白腐真菌,研究了水溶液体系中白腐真菌对PAHs的生物吸附、生物降解作用及其调控方法,探讨了连续运行过程中生物吸附和生物降解对溶液中PAHs的去除作用；以黄孢原毛平革菌菌球模拟可分离的生物相,研究了灭菌/不灭菌的泥浆体系中白腐真菌对新输入PAHs的生物吸附和生物降解,探讨了黄孢原毛平革菌与土著菌对PAHs污染土壤的协同修复；最后,以东北污灌区PAHs污染土壤为代表,研究了老化的污染土壤中PAHs的生物吸附和生物降解。论文的主要结论及创新点如下：(1)搞清了白腐真菌死体对PAHs生物吸附的作用机理、构-效关系及影响因素。PAHs在白腐真菌体上的生物吸附机理为分配作用,其主要介质为菌体上的脂类和聚酯类物质,其有机碳标化的分配系数Koc值与白腐真菌体组分的极性指数(O+N)／C呈线性负相关。PAHs在白腐真菌体和土壤上的Koc相当,但在白腐真菌体上的生物吸附-脱附是可逆过程,而在土壤上则存在明显的脱附滞后性。共存Cu2+能促进白腐真菌体对菲的生物吸附作用,其机制为Cu2+通过配合作用吸附到白腐真菌体上中和了微生物表面的负电荷,提高其疏水性分配作用；同时,还与Cu2+与菲之间形成的阳离子-π键等特殊作用有关,其大小与白腐真菌体的极性指数(O+N)/C呈负相关。(2)阐明了黄孢原毛平革菌对水溶液中PAHs的生物吸附、生物降解及其调控。生物吸附是真菌死体去除溶液中菲、芘的唯一途径,无法连续有效去除多次输入的PAHS。而活体菌球则同时起生物吸附“储藏室”和生物降解“反应器”的作用,40 d时,60.62%的菲和49.21%的芘通过生物降解去除；生物降解作用降低了菌体上累积的PAHs,使连续运行中活体菌球的去除率远高于死体。碳、氮营养元素是生物吸附和生物降解过程的重要调控因子,其中富碳促进生物吸附,限氮触发生物降解；经富碳、限氮强化后,活体菌球在连续运行中对菲的降解去除率保持大于90%。Cu2+能同时提高Pc对菲的生物吸附和生物降解作用,但在连续运行过程中,菌体上吸附的Cu2+会逐渐积累而产生毒性,而抑制生物降解。(3)率先用外源的Pc菌球来模拟可分离的生物相,建立了用于研究土壤中生物吸附和生物降解的新型的泥浆体系,定量描述了PAHs在水-真菌-土壤上的浓度分布及其动力学行为,阐明了土壤(含土著微生物)和外源微生物对PAHs的生物吸附、生物降解,特别是土著微生物-外源微生物对PAHs降解的耦合作用。新输入的PAHs主要吸附于土壤颗粒,而真菌体则是其另一吸附相,真菌生物吸附态PAHs的生物有效性高于土壤吸附的PAHs;活体Pc可以“萃取”老化土壤中的PAHs而促进其生物降解,“萃取”效率与PAHs的Kow值呈负相关。脱附-降解动力学耦合模型拟合结果表明,外源接种的Pc和土著微生物对吸附态PAHs的直接降解是泥浆体系中PAHs去除的重要途径,同时Pc和土著菌对PAHs产生协同降解作用,如90 d内,新输入的94.9%的菲和90.6%的芘通过协同降解作用去除；通过外源真菌-土著菌的协同降解作用和非离子表面活性剂Tween 80的增溶作用可强化老化土壤中PAHs的生物去除。

全文目录

致谢  6-7
摘要  7-9
ABSTRACT  9-15
第一章有机污染物的生物吸附和生物降解及其修复作用研究进展  15-43
  1 有机污染物的生物吸附  16-31
    1.1 生物吸附研究简史  16-17
    1.2 生物吸附的概念  17-21
    1.3 生物吸附材料  21-25
    1.4 有机污染物生物吸附的作用机制  25-28
    1.5 有机污染物生物吸附的影响因素  28-31
  2 有机污染物的生物降解  31-34
    2.1 生物降解机制  31-33
    2.2 生物降解的影响因素及强化方法  33-34
  3 有机污染物生物吸附、生物降解的耦合  34-37
    3.1 生物吸附和生物降解的关系  34-35
    3.2 土壤中(生物)吸附与生物有效性的关系  35-37
  4 多环芳烃污染现状及微生物修复  37-41
    4.1 多环芳烃的污染现状  37-40
    4.2 多环芳烃污染土壤的微生物修复  40-41
  5 论文的研究思路  41-43
第二章白腐真菌死体和土壤对PAHs的吸附-脱附作用及影响因素  43-57
  1 实验部分  44-47
    1.1 实验材料及仪器  44
    1.2 实验方法  44-47
      1.2.1 白腐真菌样品的制备  44-45
      1.2.2 白腐真菌样品的表征  45
      1.2.3 白腐真菌样品对菲、芘的等温吸附-脱附实验  45-46
      1.2.4 Cu~(2+)对白腐真菌吸附菲的影响  46
      1.2.5 黄孢原毛平革菌死体和土壤对菲、芘的吸附-脱附实验  46-47
  2 结果与讨论  47-56
    2.1 结构表征  47-48
    2.2 白腐真菌对菲、芘的吸附机理  48-51
    2.3 Cu~(2+)对白腐真菌吸附菲的影响  51-53
    2.4 黄孢原毛平革菌死体对菲、芘的吸附-脱附作用  53-54
    2.5 土壤对菲、芘的吸附-脱附作用  54-55
    2.6 不同吸附剂对菲、芘吸附的性能比较  55-56
  3 小结  56-57
第三章黄孢原毛平革菌活体对水中PAHs的生物吸附和生物降解及其调控  57-75
  1 实验部分  57-62
    1.1 实验材料及仪器  57-58
    1.2 实验方法  58-62
      1.2.1 黄孢原毛平革菌活体对菲、芘的生物吸附和生物降解实验  58-59
      1.2.2 碳、氮对黄孢原毛平革菌生物吸附和生物降解的调控实验  59-60
      1.2.3 Cu~(2+)、Mn~(2+)对黄孢原毛平革菌生物吸附和生物降解的影响  60-61
      1.2.4 黄孢原毛平革菌对菲的连续多次生物吸附和生物降解实验  61-62
  2 结果与讨论  62-74
    2.1 黄孢原毛平革菌活体对水中菲、芘的生物吸附和生物降解  62-64
    2.2 碳、氮的调控作用  64-67
    2.3 Cu~(2+)、Mn~(2+)的影响  67-70
    2.4 连续批次运行中的生物吸附和生物降解  70-73
      2.4.1 死体/活体菌球在连续批次运行中对菲的去除作用  70-71
      2.4.2 碳、氮在连续运行中的调控作用  71-73
      2.4.3 Cu~(2+)在连续运行中的影响  73
    2.5 生物吸附与生物降解的关联及调控  73-74
  3 小结  74-75
第四章泥浆体系中PAHs的(生物)吸附和生物降解及作用机理  75-89
  1 实验部分  76-79
    1.1 实验材料及仪器  76
    1.2 实验方法  76-79
      1.2.1 土著菌对水-土体系中菲、芘的降解  76-78
      1.2.2 水-真菌-土壤体系中菲、芘的降解实验  78
      1.2.3 数据处理  78-79
  2 结果与讨论  79-88
    2.1 土壤对菲、芘的吸附与降解  79-80
    2.2 黄孢原毛平革菌对泥浆体系中菲、芘的生物吸附和生物降解  80-81
    2.3 黄孢原毛平革菌在泥浆体系中的生长情况  81-82
    2.4 土著菌-外源真菌的协同作用  82-84
    2.5 外源真菌、土著菌对泥浆体系中PAHs的降解动力学  84-88
  3 小结  88-89
第五章东北污灌区PAHs污染土壤的修复及强化初探  89-103
  1 实验部分  89-93
    1.1 实验材料及仪器  89-90
    1.2 实验方法  90-93
      1.2.1 东北污灌区土壤中PAHs的生物吸附和生物降解实验  90-92
      1.2.2 Tween 80对东北污灌区PAHs污染土壤生物修复的强化实验  92-93
  2 结果与讨论  93-102
    2.1 东北污灌区土壤中PAHs的生物吸附和生物降解  93-99
    2.2 Tween 80对东北污灌区PAHs污染土壤生物修复的强化初探  99-102
  3 小结  102-103
第六章研究结论、创新点及展望  103-108
  1 研究结论  103-105
    1.1 白腐真菌和土壤对PAHs的吸附-脱附作用及影响因素  103-104
    1.2 黄孢原毛平革菌活体对水中PAHs的生物吸附和生物降解及其调控  104
    1.3 泥浆体系中PAHs的(生物)吸附和生物降解及作用机理  104-105
    1.4 东北污灌区PAHs污染土壤的生物修复及强化初探  105
  2 主要创新点  105-106
  3 展望  106-108
参考文献  108-120
个人简历及攻读硕士学位期间完成的论文  120

白腐真菌对多环芳烃的生物吸附与生物降解及其修复作用

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