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有机硫螯合剂对烟气脱硫液中汞离子的稳定化研究

作　者: 陆荣杰
导　师: 徐新华
学　校: 浙江大学
专　业: 环境工程
关键词: DTCR-1 Hg2+-S（Ⅳ）体系 脱硫液 Hg2+ 还原再释放
分类号: X703
类　型: 硕士论文
年　份: 2012年
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内容摘要


本论文针对燃煤烟气脱硫液中Hg2+易被还原成Hg0并再释放进入大气、造成二次污染的特点,研究了有机硫重金属螯合剂DTCR(二硫代氨基甲酸盐,sodium dithiocarbamate)对Hg2+的稳定化及抑制其还原再释放的影响因素。考察了Hg2+-S(IV)体系中DTCR-1投加量、温度、初始pH值等因素对DTCR-1捕集沉淀Hg2+的影响。通过实验发现,随着DTCR-1投加量不断增大,Hg2+的还原率迅速下降,当加入的DTCR-1与Hg2+的化学计量比为1：1时,DTCR-1对Hg2+稳定化及抑制其还原的效率最高。在30～50℃范围内,DTCR-1对Hg2+的捕集效率随温度的升高而增大,50℃时Hg2+还原率仅为5.5%,超过50℃时,DTCR-1的捕集效率略有下降。随着Hg2+-S(IV)体系初始pH的提高,DTCR-1中的硫原子去质子化,配位络合能力变大,Hg2+还原率从pH 3.0时的11.3%下降至pH 7.0时的2.3%。论文系统研究了Hg2+-S(IV)体系中Cl-、SO42-、NO3-及Ca2+等对DTCR-1稳定化Hg2+的影响。结果表明,DTCR-1对Hg2+的捕集效率随着C1-浓度的增加而降低,而Hg2+的还原率却先上升后下降,最高值(7.8%)出现在Cl-浓度为50mM时。同时,Hg2+-S(IV)体系中SO42-浓度越高,DTCR-1稳定化效果越好,当SO42-浓度大于20mM时Hg2+还原率维持在较低水平(<5%)。随着偏酸性Hg2+-S(IV)体系中N03-浓度的增加,DTCR-1对Hg2+捕集效率下降,在NO3-达到60mM后,螯合沉淀率基本稳定在83%左右。探讨了脱硫液中常见的Cu2+、Pb2+、Ni2+、Zn2+等重金属离子与Hg2+同时存在时,对DTCR-1稳定化Hg2+的影响。结果表明,几种重金属离子均会与Hg2+竞争和DTCR-1的螯合反应,几种离子浓度的增加都在不同程度上抑制了DTCR-1对Hg2+的稳定化,促进了Hg2+的还原释放。在上述单因素实验的基础上,模拟燃煤烟气脱硫液中各种离子存在条件下,考察了DTCR-1投加量、温度、初始pH值等因素对DTCR-1稳定化Hg2+效果的影响。脱硫液中Hg2+的还原率随DTCR-1投加量的不断增大而迅速下降,当DTCR-1与Hg2+为1.5倍投加量时,Hg2+的还原率最低,且不再随投加量增大而发生变化。随着温度的升高,DTCR-1对Hg2+的捕集效率略有提高,Hg2+的还原得到较好的抑制,可以降至5%以下。pH值3-5范围内,初始pH越高,DTCR-1对Hg2+的稳定化作用越明显,Hg2+还原受到抑制,还原率迅速下降到1.14%。当pH大于5时,Hg2+的去除率趋于稳定。C1-浓度的增高会使模拟烟气脱硫液的pH下降,从而使DTCR-1对Hg2+的稳定化作用效率变低,还原量增大。随着SO42-浓度升高,S(Ⅳ)缓慢还原Hg2O2SO4(SO42-与Hg2+反应并水解生成的)释放出Hg0,使得Hg2+还原效率变大,在S042-为50mM时达到最大,此时捕集率降为88.1%。DTCT-1对模拟脱硫液中Hg2+的捕集效率随N03-浓度的的增加而增大,当NO3-浓度为50mM时其对Hg2+的捕集率达到89.8%并逐渐趋于稳定,Hg2+的还原率也略有下降。对于Ca2+浓度影响实验,DTCR-1对Hg2+的捕集率随着Ca2+浓度的增大而升高,并在Ca2+浓度为10mM时达到最高,而后趋于稳定。为检验重金属离子螯合剂DTCR-1的实际效果及其应用价值,在杭州某热电公司的示范工程上进行了中试研究。分别考察了三种有机硫螯合剂DTCR-1、DTCR-2及TMT-15(2,4,6-三巯基均三嗪三钠盐,Na3C3N3S3·9H2O)投加量、pH变化等对Hg2+的稳定化作用及还原抑制的影响,研究发现投加量对结果影响较大,pH值在4～6时影响不大。同时,DTCR-1和DTCR-2对捕集沉淀Hg2+并抑制其还原再释放的作用要略强于TMT-15。综上,有机硫螯合剂DTCR-1可以有效地捕集烟气脱硫液中的Hg2+从而抑制其还原再释放,使Hg2+的去除率达90%以上,较好地解决了Hg2+在脱硫液中的还原再释放及二次污染问题,为湿法烟气脱硫同时脱汞的工业应用提供理论依据。

全文目录


致谢  5-6
摘要  6-8
Abstract  8-11
目次  11-14
1 绪论  14-17
  1.1 研究背景  14-15
  1.2 研究目的和内容  15-17
2 文献综述  17-28
  2.1 汞的性质及其迁移转化  17-19
    2.1.1 汞的理化性质  17
    2.1.2 汞的来源  17-18
    2.1.3 汞在环境中的迁移转化过程  18-19
  2.2 燃煤汞污染控制  19-22
    2.2.1 燃煤烟气中的汞  19-20
    2.2.2 燃煤汞的污染现状  20-21
    2.2.3 燃煤汞污染控制技术  21-22
  2.3 烟气脱硫废水  22-25
    2.3.1 烟气脱硫废水来源及特征  22-23
    2.3.2 烟气脱硫废水处理技术  23-25
  2.4 螯合沉淀法研究进展  25-27
    2.4.1 使用螯合沉淀法的必要性及其机理  25-26
    2.4.2 重金属捕集剂——二硫代氨基甲酸盐(DTC)  26-27
  2.5 本章小结  27-28
3 实验部分  28-34
  3.1 实验主要试剂及仪器  28-29
    3.1.1 主要实验仪器  28
    3.1.2 主要实验试剂  28-29
  3.2 实验方法及装置  29-31
    3.2.1 实验室主要试剂的配制  29-30
    3.2.2 中试研究主要试剂的配制  30
    3.2.3 DTCR-1对Hg~(2+)-S(Ⅳ)体系中Hg~(2+)稳定化实验  30
    3.2.4 DTCR-1对模拟脱硫液中Hg~(2+)稳定化实验  30-31
    3.2.5 有机硫螯合剂对Hg~(2+)稳定化中试研究实验  31
  3.3 分析方法  31-33
    3.3.1 汞浓度测定  31-32
    3.3.2 pH的测定  32
    3.3.3 计算分析公式  32-33
  3.4 本章小结  33-34
4 DTCR-1对Hg~(2+)-S(Ⅳ)体系中Hg~(2+)稳定化的影响因素研究  34-47
  4.1 DTCR-1投加量对Hg~(2+)稳定化的影响  34-35
  4.2 反应温度对Hg~(2+)稳定化的影响  35-36
  4.3 初始pH值对Hg~(2+)稳定化的影响  36-38
  4.4 Cl~-浓度对Hg~(2+)稳定化的影响  38-39
  4.5 SO_4~(2-)浓度对Hg~(2+)稳定化的影响  39-40
  4.6 No_3~-浓度对Hg~(2+)稳定化的影响  40-41
  4.7 Ca~(2+)浓度对Hg~(2+)还原抑制的影响  41-42
  4.8 重金属离子对Hg~(2+)稳定化的影响  42-45
    4.8.1 Cu~(2+)浓度对Hg~(2+)稳定化的影响  42-43
    4.8.2 Pb~(2+)浓度对Hg~(2+)稳定化的影响  43-44
    4.8.3 Ni~(2+)浓度对Hg~(2+)稳定化的影响  44-45
    4.8.4 Zn~(2+)浓度对Hg~(2+)稳定化的影响  45
  4.9 本章小结  45-47
5 DTCR-1对模拟脱硫液中Hg~(2+)稳定化的影响因素研究  47-55
  5.1 DTCR-1投加量对模拟烟气脱硫液中Hg~(2+)稳定化的影响  47-48
  5.2 反应温度对模拟烟气脱硫液中Hg~(2+)稳定化的影响  48-49
  5.3 初始pH值对模拟烟气脱硫液中Hg~(2+)稳定化的影响  49-50
  5.4 Cl~-浓度对模拟烟气脱硫液中Hg~(2+)还原抑制的影响  50-51
  5.5 SO_4~(2-)浓度对模拟烟气脱硫液中Hg~(2+)稳定化的影响  51-52
  5.6 NO_3~-浓度对模拟烟气脱硫液中Hg~(2+)稳定化的影响  52-53
  5.7 Ca~(2+)浓度对模拟烟气脱硫液中Hg~(2+)稳定化的影响  53-54
  5.8 本章小结  54-55
6 有机硫螯合剂对Hg~(2+)稳定化中试研究  55-62
  6.1 DTCR-1投加量对捕集沉淀脱硫液中Hg~(2+)并抑制其还原的影响  58-59
  6.2 pH值对DTCR-1捕集脱硫液中Hg~(2+)并抑制其还原的影响  59
  6.3 DTCR-2投加量对Hg~(2+)在脱硫浆液中还原抑制影响实验  59-60
  6.4 TMT-15投加量对脱硫浆液中Hg~(2+)的稳定化及还原抑制影响实验  60-61
  6.5 本章小结  61-62
7 结论与建议  62-65
  7.1 结论  62-63
    7.1.1 DTCR-1对Hg~(2+)S(Ⅳ)体系中Hg~(2+)稳定化的影响因素研究  62
    7.1.2 DTCR-1对模拟脱硫液中Hg~(2+)稳定化的影响因素研究  62-63
    7.1.3 有机硫螯合剂对Hg~(2+)稳定化中试研究  63
  7.2 创新点  63
  7.3 不足之处及今后设想  63-65
参考文献  65-73
作者简介  73

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