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FCC汽油在ZSM-5分子筛上催化裂解制丙烯
作 者: 廖志强
导 师: 郭洪臣
学 校: 大连理工大学
专 业: 工业催化
关键词: FCC汽油 纳米ZSM-5 催化裂解 丙烯 P改性 La改性
分类号: TQ221.212
类 型: 硕士论文
年 份: 2011年
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内容摘要
重油催化裂化增产丙烯是催化裂化技术发展的一大热点,添加ZSM-5助剂是提高催化裂化工艺丙烯收率最有效和最简便的方法。本文以纳米ZSM-5沸石为母体,采用XRD、氮物理吸附、NH3-TPD及固定床轻油微反装置研究了水热处理、磷改性和镧改性对ZSM-5的孔道结构、表面酸度及FCC汽油催化裂解制丙烯反应性能的影响,并考察了反应温度、停留时间和剂油比等操作条件对催化剂催化裂化反应性能的影响,得到了以下结果:(1)适宜的水热处理可提高丙烯选择性,增加丙烯收率。水热温度过高和水热时间过长,虽然使丙烯选择性增加,但催化活性急剧下降,不利于丙烯生成。(2)提高反应温度有利于丙烯生成,但温度过高时,副反应加剧,干气和焦炭增加;延长停留时间和增大剂油比,可提高反应深度,但同时氢转移反应增强,丙烯选择性下降。当停留时间为0.12s,剂油比为3.4时,丙烯收率最高。(3)磷改性能有效提高ZSM-5的水热稳定性,增加催化剂酸量,增强催化活性。随着磷负载量的增加,FCC汽油的转化率增大,丙烯和芳烃收率增加。磷负载量过大时,部分磷会以P2O5的形式堵塞沸石孔道,导致催化活性下降。(4)La改性能提高ZSM-5分子筛的水热稳定性,与未改性的ZSM-5相比,La改性ZSM-5的丙烯和芳烃收率均有所增加。随La负载量的增加,La覆盖了催化剂的酸性中心,特别是强B酸中心,导致催化活性下降。
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全文目录
摘要 4-5 Abstract 5-8 引言 8-9 1 文献综述 9-26 1.1 丙烯市场需求 9-10 1.2 生产丙烯的技术进展 10-15 1.2.1 蒸汽裂解工艺 10-11 1.2.2 催化裂化增产丙烯工艺 11-12 1.2.3 丙烷脱氢工艺 12 1.2.4 烯烃歧化工艺 12-13 1.2.5 C_4/C_5裂解工艺 13-14 1.2.6 各种工艺之间的比较 14-15 1.3 催化裂化增产丙烯技术进展 15-20 1.3.1 催化裂化增产丙烯新技术 15-18 1.3.2 催化裂化多产丙烯催化剂研究进展 18-20 1.4 ZSM-5催化裂化增产丙烯 20-24 1.4.1 增产丙烯的反应机理 20-22 1.4.2 ZSM-5沸石改性方法 22-23 1.4.3 反应条件的影响 23-24 1.5 选题依据及主要研究内容 24-26 1.5.1 选题依据 24-25 1.5.2 主要研究内容 25-26 2 实验部分 26-29 2.1 化学试剂及实验原料 26 2.1.1 化学试剂 26 2.1.2 实验原料 26 2.2 催化剂的制备 26-27 2.3 催化剂的物化性能表征 27 2.3.1 XRD表征 27 2.3.2 BET表征 27 2.3.3 NH_3-TPD酸度分布表征 27 2.4 催化剂的催化反应性能评价 27-29 3 水热处理ZSM-5催化剂的研究 29-35 3.1 纳米ZSM-5及微米ZSM-5的物化表征 29-30 3.2 水热处理温度的影响 30-33 3.3 水热处理时间的影响 33-34 3.4 小结 34-35 4 操作条件的研究 35-41 4.1 反应温度的影响 35-37 4.2 停留时间的影响 37-38 4.3 剂油比的影响 38-40 4.4 小结 40-41 5 磷改性ZSM-5的研究 41-50 5.1 不同磷负载量的研究 41-45 5.1.1 磷改性对催化剂物化性能的影响 41-43 5.1.2 磷改性对催化性能的影响 43-45 5.2 水热处理温度对催化性能的影响 45-46 5.3 水热处理时间对催化性能的影响 46-47 5.4 ZSM-5与FCC催化剂混合催化性能的研究 47-49 5.5 小结 49-50 6 镧改性对ZSM-5催化性能的研究 50-55 6.1 不同镧浸渍法的研究 50-51 6.2 不同La负载量的影响 51-54 6.3 小结 54-55 结论 55-56 参考文献 56-61 攻读硕士学位期间发表学术论文情况 61-62 致谢 62-63
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中图分类: > 工业技术 > 化学工业 > 基本有机化学工业 > 脂肪族化合物(无环化合物)的生产 > 脂肪族烃 > 不饱和脂烃 > 单烯烃 > 丙烯
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