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煤热解过程中噻吩类有机硫释放特性的研究

作　者: 邢孟文
导　师: 李凡
学　校: 太原理工大学
专　业: 化学工艺
关键词: 煤苯并噻吩二苯并噻吩噻吩硫热解 PY-GC-MS
分类号: TQ534
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要

煤在焦化、气化、燃烧等热加工过程中会产生噻吩类有机硫。噻吩类有机硫是重要的化工原料,也是环境中难降解的化合物,且比多环芳烃和含氮杂环化合物更具致癌性。研究煤热解过程中噻吩类有机硫生成转化规律,对煤的清洁利用有着重要的意义。为了探寻煤在热解过程中噻吩硫的析出规律,探讨噻吩硫的产生机理。本实验运用先进的CDS-5250快速热裂解仪与Focus GC-DSQ II色质联用在线分析技术,定性定量研究了噻吩类有机硫中比较重要的两种化合物苯并噻吩和二苯并噻吩在煤热解过程中的生成变化规律。通过研究它们在煤热解过程中的释放规律以及生成机理,为了解煤中噻吩类有机硫的热解行为提供依据。实验选取不同变质程度的7种煤样作为研究对象,重点考察了煤内在条件(煤变质程度、元素组成)和外在条件(热解温度、升温速率)对煤热解过程中噻吩硫生成量的影响,并对热解过程中噻吩硫生成机理进行探讨。实验主要得到以下结论：1.煤的变质程度对煤热解过程中噻吩硫的生成量有着重要的影响。随着煤变质程度的增加,噻吩硫生成量呈先升高后降低趋势。噻吩硫的生成量与煤中有机硫的含量具有正相关性,随着煤中有机硫含量的增加,煤热解过程中产生的噻吩硫的含量呈增加趋势,与无机硫的含量关系不大。2.煤热解过程中噻吩硫的生成量随着温度的升高先增加,到800℃时达到最大,此时噻吩硫主要来源于煤中大分子物质的裂解以及小分子物质的缩合反应。后随温度升高生成量又呈降低趋势,主要是噻吩类物质发生裂解。热解温度高于1200℃时,噻吩硫又有一定程度的升高趋势,主要是由于体系能量比较高,小部分滞留在煤的固相中难析出的有机硫进一步分解析出。快速热解条件下,不同的升温速率导致煤热解过程中噻吩硫的生成量也不一样。实验发现升温速率为12℃/ms时煤热解过程中噻吩硫生成量最大。实验还得到快速升温速率下煤热解过程中噻吩硫的生成量远远大于中速升温速率下噻吩硫的生成量。3.本论文对煤热解过程中噻吩硫可能的反应机理分析如下：当热解温度较低时,煤中噻吩硫的生成来源于煤中以游离态存在的噻吩类有机硫的挥发、煤中大分子有机硫结构的裂解以及小分子物质或者自由基的缩聚反应。当热解温度较高时,部分噻吩硫会发生裂解,生成小分子物质或者自由基。还有一部分噻吩硫可与其它的小分子物质或者自由基反应,生成缩聚度更高、分子量更大以及稳定性更高的含硫化合物。研究发现煤热解过程中噻吩硫生成量随温度的变化规律与多环芳烃的一致。表明煤热解过程中噻吩硫及多环芳烃在生成路径及化学反应方面有相似性,并且它们在一定程度上可以相互转化。

煤热解过程中噻吩类有机硫释放特性的研究

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