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高压制备的CoSb_3基热电材料电学性质的研究

作　者: 柳洋
导　师: 任国仲
学　校: 湘潭大学
专　业: 物理电子学
关键词: 热电材料 方钴矿 功率因子 高温高压
分类号: TB34
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要


热电材料是一种能够将热能和电能进行直接转换的功能材料。利用它做成的热电器件,在温差发电和温差制冷等方面具有广阔的应用前景。但是目前研究的热电材料的转换效率较低,极大地限制了其在国民经济中的广泛应用。因此,提高热电材料的转换效率,是实现热电材料规模化使用的关键。而热电材料的转换效率由材料的热电性能所决定,材料的热电性能越好,则材料的转换效率越高。热电材料性能用无量纲热电优值ZT来衡量: (?)式中S为Seebeck系数,σ为电导率,ρ为电阻率,κ为热导率。S2σ或者叫做材料的功率因子,决定了材料的电学性能。目前所研究的热电材料的ZT值均小于1,不能达到实际应用的需要。所以,提高材料的热电优值,是提高热电转换效率的关键。方钴矿(Skutterudites)类热电材料由于具有大的载流子迁移率,大的Seebeck系数和高的电导率而在近年来引起热电材料研究者的广泛关注。通过填充和掺杂等手段,能够有效地提高该类材料的功率因子,并降低其热导率,从而提高材料的热电转换效率。本研究通过高温高压合成技术,对CoSb3基方钴矿化合物进行了元素的填充与置换,系统的研究了合成压力以及外来原子的掺杂量对Skutterudites类热电材料电学输运性能的影响。首先以BaN6作为掺杂剂对其进行填充实验。通过XRD分析显示,合成的样品为单相CoSb3结构,空间群Im3,说明通过高温高压方法能够合成方钴矿类热电材料。研究了压力对Ba0.32Co4Sb12化合物的Seebeck系数和电阻率的影响,并对其功率因子进行分析,得到:高压固相反应方法能够迅速合成N型多晶体单相CoSb3化合物;碱土金属Ba被有效地掺进了CoSb3化合物的空洞中;合成压力对制备的样品的电学性质影响显著,在2GPa下合成的Ba0.32Co4Sb12化合物的功率因子最高达到最大值为15.46μWcm-1K-2。。在Ba填充CoSb3化合物的基础上,我们进行了在Sb位固溶Te的高温高压研究。通过对合成样品的电学性能测试可知:以Te为掺杂剂,通过高温高压方法对Sb进行部分置换,能够显著地改善合成样品的电学性能,掺杂后的样品的电阻率全部小于未掺杂的样品;部分样品的Seebeck系数的绝对值得到提高;材料的功率因子增大,在710K达到24μWcm-1K-2,与未掺杂Te的热电材料相比提高了近1.5倍。通过上述研究说明,利用高温高压方法实现对Skutterudites类热电材料的填充与置换,能够有效的提高其电学性质,同时抑制热导率的增大,改善材料的热电性能。

全文目录


摘要  4-5
Abstract  5-9
第一章 绪论  9-22
  1.1 热电材料概述  9
  1.2 热电效应  9-11
  1.3 热电器件的工作原理及转换效率  11-14
    1.3.1 热电器件工作原理  11-12
    1.3.2 热电器件转换效率  12-14
  1.4 方钴矿类热电材料的研究进展  14-20
    1.4.1 热电材料种类概述  14-17
    1.4.2 Skutterudite 化合物  17-18
    1.4.3 合成方法  18-20
  1.5 论文的选题依据和研究目的  20-22
第二章 实验方法  22-29
  2.1 实验装置——六面顶压机  22-26
    2.1.1 压力控制系统  23-24
    2.1.2 温度测量与控制系统  24-26
  2.2 实验组装  26-29
    2.2.1 实验组装  26-27
    2.2.2 试验步骤  27-29
第三章 Ba 填充型CoSb_3的高温高压制备和电输运特性研究  29-41
  3.1 HPHT 合成的CoSb_3性质  29
  3.2 HTHP 合成的(BaN_6)_(0.32)Co_4Sb_(12)  29-30
  3.3 实验结果和分析  30-32
    3.3.1 相组成的确定  30-31
    3.3.2 样品(BaN_6)_(0.32)Co_4Sb_(12) 的显微结构  31-32
  3.4 室温下Ba_(0.32)Co_4Sb_(12) 的电学性能与压力的关系  32-36
    3.4.1 Ba_(0.32)Co_4Sb_(12)的Seebeck 系数与压力的关系  32-34
    3.4.2 Ba_(0.32)Co_4Sb_(12)的电阻率与压力的关系  34-35
    3.4.3 Ba_(0.32)Co_4Sb_(12)的功率因子与压力的关系  35-36
  3.5 高压合成样品Ba_(0.32)Co_4Sb_(12)的变温热电性能  36-39
    3.5.1 样品Ba_(0.32)Co_4Sb_(12)的Seebeck 系数与温度的变化关系  37-38
    3.5.2 样品Ba_(0.32)Co_4Sb_(12)的电阻率与温度的变化关系  38
    3.5.3 样品Ba_(0.32)Co_4Sb_(12)的功率因子与温度的变化关系  38-39
    3.5.4 样品Ba_(0.32)Co_4Sb_(12)的热导率与温度的变化关系  39
  3.6 小结  39-41
第四章 Te 置换型CoSb_3的高温高压制备和电输运特性研究  41-50
  4.1 HPHT 合成的Ba_(0.32)Co_4Sb_(12-x)-Te_x  41
  4.2 实验结果和分析  41-43
    4.2.1 相组成的确定  41-42
    4.2.2 样品Ba_(0.32)Co_4Sb_(12-x)-Te_x的显微结构  42-43
  4.3 室温下Te 置换Ba_(0.32)Co_4Sb_(12-x)-Te_x的电学输运特性  43-45
    4.3.1 Ba_(0.32)Co_4Sb_(12-x)-Te_x 的Seebeck 系数与Te 含量的关系  43
    4.3.2 Ba_(0.32)Co_4Sb_(12-x)-Te_x的电阻率与Te 含量的关系  43-44
    4.3.3 Ba_(0.32)Co_4Sb_(12-x)-Te_x的功率因子与Te 含量的关系  44-45
  4.4 高压合成样品Ba_(0.32)Co_4Sb_(12-x)-Te_x的变温热电性能  45-49
    4.4.1 样品Ba_(0.32)Co_4Sb_(12-x)-Te_x的Seebeck 系数与温度的变化关系  45-46
    4.4.2 样品Ba_(0.32)Co_4Sb_(12-x)-Te_x的电阻率与温度的变化关系  46-48
    4.4.3 样品Ba_(0.32)Co_4Sb_(12-x)-Te_x的功率因子与温度的变化关系  48-49
    4.4.4 样品Ba_(0.32)Co_4Sb_(12-x)-Te_x的热导率与温度的变化关系  49
  4.5 小结  49-50
第五章 结论与展望  50-52
  5.1 结论  50
  5.2 展望  50-52
参考文献  52-56
致谢  56-57
攻读硕士学位期间完成的论文  57

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中图分类: > 工业技术 > 一般工业技术 > 工程材料学 > 功能材料
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