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臭氧及催化臭氧化降解苯乙酮
作 者: 张华
导 师: 童少平
学 校: 浙江工业大学
专 业: 应用化学
关键词: 催化臭氧 苯乙酮 Rct CuO-Ru /Al2O3催化剂 蜂窝陶瓷 Ti4+
分类号: X703
类 型: 硕士论文
年 份: 2010年
下 载: 136次
引 用: 3次
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内容摘要
本文首先综述了臭氧的物理化学性质和在水处理方面的应用经验,重点探讨了近年来发展起来的金属及金属氧化物催化臭氧化技术。基于臭氧水处理领域的研究现状和一些不足,提出了本论文的研究目的和主要任务。本论文的研究内容主要包括三部分:单独臭氧化降解苯乙酮的动力学及机制研究;自制催化剂CuO-Ru/Al2O3催化臭氧化降解苯乙酮的研究;蜂窝陶瓷催化臭氧化降解苯乙酮及其催化机制研究。在第四章中,研究了臭氧化降解苯乙酮的效率,利用相对法求算了苯乙酮与臭氧及羟基自由基的反应速率常数。结果表明,臭氧化处理能有效降解水中苯乙酮,苯乙酮与臭氧的反应速率常数为(0.163±0.036) L·mol-1·s-1,与羟基自由基的反应速率常数为7.07×109 L·mol-1·s-1。不同pH的试验表明,利用测得的两个反应速率常数能很好地预测苯乙酮的降解动力学。气相色谱-质谱联用仪(GC/MS)和离子色谱(IC)的分析结果显示,臭氧化降解苯乙酮的中间产物主要包括苯酚、邻羟基苯乙酮、酒石酸、乙酸和草酸等物质。在第五章中,采用浸渍法制备了以活性Al2O3为载体的双组分催化臭氧化催化剂CuO-Ru/Al2O3,并利用该催化剂催化臭氧化降解了苯乙酮。结果表明,贵金属钌的掺杂能显著提高CuO/Al2O3催化臭氧化苯乙酮的去除效率。pH对CuO-Ru/Al2O3催化臭氧化降解苯乙酮的效率并没有显著影响。但与单独臭氧化相比,该催化体系更加适合在中性或酸性条件下应用。CuO-Ru/Al2O3对水中臭氧有较好的催化分解活性,臭氧分解的速率常数( )达2.58×10-3 s-1,高于二次水中臭氧的分解速率常数1.19×10-3 s-1。叔丁醇的试验结果表明,O3/CuO-Ru/Al2O3降解苯乙酮反应遵循羟基自由基(·OH)反应机制。CuO-Ru/Al2O3在催化降解草酸过程中也显示了较好的催化臭氧化性能。在第六章中,研究了蜂窝陶瓷对臭氧化降解苯乙酮效率的影响。结果表明,蜂窝陶瓷显著提高了臭氧化降解苯乙酮的效率,叔丁醇的试验表明该体系遵循·OH氧化机理。蜂窝陶瓷催化臭氧化降解苯乙酮的动力学可分为二个阶段,第一阶段的表观动力学常数为8.77×10-4 s-1, Rct为0.10×10-8;第二阶段的表观动力学常数为4.63×10-3 s-1, Rct为1.72×10-8。经分析表明,降解过程中蜂窝陶瓷催化剂中Ti4+的溶出是苯乙酮降解效率提高的主导因素。直接利用Ti4+催化臭氧化体系降解苯乙酮的结果表明,相同条件下Ti4+的加入使体系COD降解率要比单独臭氧化体系提高近62.8%,该结果较好地证实了蜂窝陶瓷催化臭氧化体系的上述机理。单独臭氧、Ti4+/O3和Ti4+/H2O2/O3降解乙酸的实验结果表明,Ti4+和H2O2的组合应用是蜂窝陶瓷催化臭氧化降解有机物效率提高的关键因素。酸性条件下分析水中溶解臭氧的衰减速率表明,Ti4+/H2O2能够在强酸性条件下催化分解水中的溶解臭氧。
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全文目录
摘要 4-6 ABSTRACT 6-12 第一章 前言 12-13 第二章 文献综述 13-37 2.1 臭氧的发现及其物理化学性质 13-16 2.1.1 臭氧的发现及制备 13 2.1.2 臭氧的物理化学性质 13-15 2.1.3 羟基自由基(·OH)的性质 15-16 2.1.4 臭氧与无机物和有机物的反应 16 2.2 臭氧在水处理上的应用 16-18 2.2.1 水中臭氧的化学性质 16-18 2.2.2 臭氧水处理过程的物理化学原理 18 2.3 臭氧氧化的反应动力学 18-21 2.3.1 直接反应速率常数的确定 19-21 2.3.2 间接反应速率常数的确定 21 2.4 单独臭氧化水处理的缺陷 21-22 2.5 臭氧水处理单元自身的发展 22-31 2.5.1 高级氧化技术(AOP) 22-24 2.5.2 H_20_2/0_3 水处理体系 24 2.5.3 UV/0_3 处理技术 24-25 2.5.4 金属催化臭氧化技术 25-31 2.5.4.1 均相金属催化臭氧化 25-26 2.5.4.2 多相金属催化臭氧化 26-31 2.6 本论文研究目的和主要任务 31 参考文献 31-37 第三章 实验部分 37-44 3.1 实验原料和仪器 37-38 3.1.1 实验原料 37 3.1.2 实验仪器 37-38 3.2 实验装置流程 38 3.3 实验分析 38-41 3.3.1 气相臭氧浓度的测定 38-39 3.3.2 液相中臭氧浓度的测定 39-40 3.3.3 H_20_2 化学分析法[K_2TiO(C_20_4)2·2H_20] 40 3.3.4 甲酸、乙酸和草酸浓度的测定 40-41 3.3.5 苯乙酮和硝基苯浓度的测定 41 3.3.6 催化剂表征 41 3.3.7 化学耗氧量(COD)的测定 41 3.3.8 溶液pH的测定 41 3.4 实验方法 41-43 3.4.1 反应体系Rct的物理意义及求算方法 41-42 3.4.2 有机物(M)与臭氧和羟基自由基反应速率常数的测定 42-43 参考文献 43-44 第四章 臭氧化降解苯乙酮的动力学及机制研究 44-54 引言 44 4.1 实验内容 44 4.2 结果与讨论 44-51 4.2.1 气体流量对苯乙酮降解效果的影响 44-45 4.2.2 苯乙酮与臭氧和羟基自由基反应速率常数的测定 45-48 4.2.3 臭氧化降解苯乙酮的表观动力学特性 48-50 4.2.4 pH值对Rct值的影响 50 4.2.5 臭氧化降解苯乙酮的中间产物及降解机理 50-51 4.3 结论 51-52 参考文献 52-54 第五章 CuO-Ru/A120_3催化臭氧化降解苯乙酮的研究 54-65 引言 54 5.1 实验内容 54-55 5.1.1 实验装置说明 54-55 5.1.2 催化剂的制备 55 5.2 结果与讨论 55-61 5.2.1 进气臭氧浓度对催化臭氧化苯乙酮去除效率的影响 55-56 5.2.2 CuO-Ru/A120_3 催化臭氧化降解苯乙酮 56-57 5.2.3 pH对0_3/CuO-Ru/A120_3 降解苯乙酮的影响 57-58 5.2.4 0_3/CuO-Ru/A120_3 体系pH和乙酸含量随时间的变化 58-59 5.2.5 CuO-Ru/A120_3 催化臭氧化机制的初步研究 59-61 5.2.6 CuO-Ru/A120_3 催化臭氧化降解草酸 61 5.3 结论 61-62 参考文献 62-65 第六章 蜂窝陶瓷催化臭氧化苯乙酮的研究 65-77 引言 65 6.1 实验内容 65-66 6.2 结果与讨论 66-74 6.2.1 蜂窝陶瓷XRD表征 66 6.2.2 臭氧产量对催化臭氧化苯乙酮效率的影响 66-67 6.2.3 不同氧化体系下苯乙酮的降解效果 67-68 6.2.4 蜂窝陶瓷催化臭氧化苯乙酮的机制及动力学特性 68-70 6.2.5 蜂窝陶瓷稳定性测试 70-71 6.2.6 Ti~(4+)催化臭氧化反应的研究机理初步探讨 71-73 6.2.7 Ti~(4+)/H_20_2/0_3 氧化体系的作用机理初步探讨 73-74 6.3 结论 74-75 参考文献 75-77 总结与展望 77-79 致谢 79-80 攻读学位期间发表的学术论文目录 80
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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 废物处理与综合利用 > 一般性问题 > 废水的处理与利用
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