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UV/Mn~（2+）-H_2O_2体系降解活性艳红X-3B的性能研究

作　者: 李琴
导　师: 夏东升
学　校: 武汉纺织大学
专　业: 环境工程
关键词: 光催化催化氧化协同催化作用活性艳红X-3B 反应机理
分类号: X703.1
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要

偶氮染料废水属于难生化降解的高浓度有机废水,由于其高色度、强毒性、难降解,易分解产生致癌性化合物,传统的生化处理方法很难使其降解,成为印染废水处理的难题。而单一物理化学方法尽管可有效加以降解,但氧化效率需进一步提高。近年来的研究表明:高级氧化技术间的组合可以产生高浓度的羟基自由基,提高体系的氧化能力,成为该类染料处理的优选方法之一。本论文以典型偶氮染料活性艳红X-3B为对象,研究了其在Mn2+催化氧化协同光催化体系中的氧化降解过程,建立了UV/Mn2+-H2O2氧化降解体系。并对包括催化剂Mn2+的浓度、H2O2浓度、初始pH值、极限降解量以及水中常见阴离子等主要影响因素及降解机理进行了分析,实验结果表明:(1)UV/Mn2+-H2O2体系降解活性艳红X-3B的方法建立通过对MnSO4、MnO2、CeO2、CuSO4、ZnSO4这五种催化剂催化双氧水降解活性艳红X-3B脱色率的研究,选择MnSO4作为实验所需的催化剂。结合X-3B在Mn2+/H2O2,UV/H2O2和UV/Mn2+-H2O2三个体系脱色降解速率分别为0.003、0.0368和0.0951min-1,说明X-3B在UV/Mn2+-H2O2体系中的降解速率是两者单独作用之和的2.6倍,说明存在协同作用。(2)影响UV/Mn2+-H2O2体系降解效率的主要因素分析适量增加催化剂浓度、H2O2浓度、pH条件和高浓度溶解氧能够促进染料的降解。当染料浓度为500mg/L时,染料降解达到极限浓度为295mg/L。反应过程中脱色率和H2O2残余量的测定,验证水中阴离子对X-3B降解的抑制途径为:NO3-通过在紫外区较强的吸收来阻碍H2O2分解,进而抑制了X-3B的脱色;不同的是Cl-和SO42-则是通过直接俘获溶液中的·OH来实现抑制作用。(3)UV/Mn2+-H2O2体系协同降解染料的机理分析通过加入不同浓度的·OH淬灭剂——甲醇对染料X-3B降解脱色率的影响,验证了在UV/Mn2+-H2O2体系中起主要氧化作用的是·OH。分析UV/H2O2,Mn2+/H2O2和UV/Mn2+-H2O2降解染料的过程,发现在UV/Mn2+-H2O2体系下,120min后溶液中H2O2残余量为1.52mmol/L、TN的去除率为20.65%、TOC去除率达到56.45%,协同作用显著。结合X-3B的UV-vis图谱与离子色谱分析,初步推测出X-3B的降解途径遵循羟基自由基作用机理,反应后溶液中Cl-,NO3-和SO42-的浓度分别为0.4mmol/L、0.039mmol/L和0.877mmol/L。(4)吸附-UV/Mn2+-H2O2体系联合降解染料的研究活性炭和UV/Mn2+-H2O2的组合工艺促进了X-3B的降解,有效的提高了TOC和TN的去除率,分别达到77.75%和62.87%;溶液中的离子浓度也均得到了提高,特别是SO42-和NO3-的浓度,分别增加到1.072mmol/L和0.2715mmol/L。

全文目录

摘要  4-5
ABSTRACT  5-10
1 绪论  10-20
  1.1 催化氧化法  10-13
    1.1.1 催化臭氧化  11-12
    1.1.2 H_20_2 催化氧化法  12
    1.1.3 C10_2 氧化法  12-13
  1.2 光催化氧化法  13-18
    1.2.1 光催化氧化原理  13-14
    1.2.2 光催化剂的研究  14-15
    1.2.3 光催化反应器的研究  15-16
    1.2.4 影响光催化反应速率的因素  16-17
    1.2.5 光催化技术的应用范围  17-18
  1.3 高级氧化技术的联用  18-20
    1.3.1 UV/Fenton 法  18
    1.3.2 UV/Ti0_2/0_3 氧化技术  18-19
    1.3.3 超声-光催化联合技术  19
    1.3.4 光电催化联合技术  19-20
2 课题研究意义及研究思路  20-22
  2.1 研究意义  20-21
  2.2 实验设计思路  21-22
3 实验准备及样品参数的测定  22-28
  3.1 实验仪器及药品  22-23
    3.1.1 实验仪器  22
    3.1.2 实验药品  22-23
  3.2 实验材料  23-25
    3.2.1 活性炭的预处理  23
    3.2.2 活性艳红X-3B 的分子结构和紫外-可见光谱  23-25
  3.3 实验设备及步骤  25
    3.3.1 实验装置设备  25
    3.3.2 实验步骤  25
  3.4 实验测试方法  25-28
    3.4.1 脱色率的测定  25-26
    3.4.2 总有机碳TOC 的测定  26
    3.4.3 总氮TN 的测定  26
    3.4.4 双氧水残余量的测定  26-27
    3.4.5 离子浓度的测定  27-28
4 UV/Mn~(2+)-H_20_2 体系降解活性艳红X-3B 方法的建立  28-32
  4.1 实验方法  28-29
    4.1.1 催化剂的选择  28
    4.1.2 不同体系降解活性艳红X-3B 的比较  28-29
  4.2 结果与讨论  29-31
    4.2.1 催化剂的选择  29-30
    4.2.2 不同体系下活性艳红X-3B 的降解  30-31
  4.3 本章小结  31-32
5 UV/M112+-H_20_2 体系降解活性艳红X-3B 的影响因素研究  32-43
  5.1 实验方法  32-33
    5.1.1 M11~(2+)浓度对降解效果的影响  32
    5.1.2 H_20_2 浓度对降解效果的影响  32
    5.1.3 初始pH 值对降解效果的影响  32-33
    5.1.4 溶解氧对降解效果的影响  33
    5.1.5 极限降解浓度的研究  33
    5.1.6 阴离子对降解效果的影响  33
  5.2 结果与讨论  33-41
    5.2.1 M11~(2+)浓度对降解效果的影响  33-34
    5.2.2 H_20_2 浓度对降解效果的影响  34-35
    5.2.3 初始pH 值对降解效果的影响  35-36
    5.2.4 溶解氧对降解效果的影响  36-37
    5.2.5 极限降解浓度的研究  37-38
    5.2.6 溶液中阴离子对降解效果的影响  38-41
  5.3 本章小结  41-43
6 UV/Mn~(2+)-H_20_2 体系协同降解的机理分析  43-56
  6.1 试验方法  43-44
    6.1.1 协同机理研究  43-44
    6.1.2 UV/Mn~(2+)-H_20_2 体系降解染料机理分析  44
    6.1.3 吸附-UV/Mn~(2+)-H_20_2 体系联合降解染料的研究  44
  6.2 结果与讨论  44-51
    6.2.1 反应中羟基自由基的作用分析  44-45
    6.2.2 协同机理分析  45-47
    6.2.3 活性艳红X-3B 的紫外-可见光谱分析  47-48
    6.2.4 X-3B 降解过程离子浓度分析  48-50
    6.2.5 X-3B 降解机理推测  50-51
  6.3 吸附-UV/Mn~(2+)-H_20_2 体系联合降解染料的研究  51-54
    6.3.1 活性艳红X-3B 脱色率的影响  52
    6.3.2 TOC 和TN 的影响  52-53
    6.3.3 离子浓度的变化  53-54
    6.3.4 机理推测  54
  6.4 本章小结  54-56
7 结论  56-58
  7.1 全文总结  56-57
  7.2 今后工作展望  57-58
致谢  58-59
参考文献  59-64
附录  64

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