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氧化锂基吸收剂高温二氧化碳吸收的实验研究

作　者: 汪文哲
导　师: 张军营；郑楚光
学　校: 华中科技大学
专　业: 热能工程
关键词: 氧化锂基 固体吸收剂 二氧化碳 正硅酸锂 锆酸锂 再生
分类号: X51
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要


化石燃料的大量燃烧给人类带来了充足的能量,同时也排放了大量的CO2等温室气体。温室效应成为困扰人类生存和发展的重大问题,CO2捕获和储存技术也越来越引起研究者的注意。利用固体吸收剂直接进行高温下CO2的分离研究,避免了传统分离技术的降温、压缩过程,降低了能耗,对于燃煤电厂烟气CO2分离有着重要的意义。在分析总结国内外固体吸收剂高温下吸收CO2相关研究的基础上,本文较为系统地研究了氧化锂基吸收剂的CO2吸收性能,对吸收剂的掺杂改性和循环CO2吸收/解吸方面做了具有一定开创性的探索。分别采用固相反应法和溶胶凝胶法制备出了微米级Li4SiO4颗粒,对样品进行XRD,BET,粒度和SEM等表征,基于热重分析仪和固定床实验台架进行了氧化锂基吸收剂吸收CO2的实验研究,探讨了制备方法、吸收温度、时间、CO2分压和多次循环等对CO2吸收量的影响。在固相反应法制备Li4SiO4时进行了不同比例Fe2O3和TiO2的掺杂改性。实验结果表明,Li4SiO4（Ti 0.02）在第一次循环时CO2吸收量为28.68%（g/g）,在第20次时为23.12%（g/g）,吸收性能下降了19.39%。在制备中掺杂适量TiO2的Li4SiO4样品能够在一定程度上提高CO2的吸收量,再生性能优良。采用固相反应法制备出了微米级Li2ZrO3颗粒,在其制备时进行Na2CO3、K2CO3的掺杂。结果表明,掺杂适量的碳酸盐能够大幅提高样品的CO2吸收量,特别是K2CO3的掺杂比例x=0.1时,最大CO2吸收量可达20.22%（g/g）。对Li2ZrO3和Li1.8K0.2ZrO3两种样品进行循环CO2吸收实验,Li1.8K0.2ZrO3的CO2吸收量从第1次的19.01%（g/g）下降到第15次的16.35%（g/g）,吸收性能下降了13.99%。在制备中掺杂适量的K2CO3能够大幅提高Li2ZrO3样品的CO2吸收量,并能够保持优良的再生性能。系统地进行了氧化锂基吸收剂吸收CO2反应的热力学计算,考察了温度对自由能和平衡常数的影响。用双壳模型解释了氧化锂基吸收剂吸收CO2反应的机理。对固相反应法制备的Li4SiO4吸收剂在不同的温度下吸收CO2的等温线进行ExpDec2型双指数函数模型拟合,得到反应的动力学参数,指数常数k1（化学吸收）值比k2(Li+和O2-扩散)的值高一个数量级,说明化学吸收过程更加依赖于温度,离子扩散过程为此反应的限制步骤,并求得此反应中化学吸收过程的活化能Ea1= 105454.9J/mol。

全文目录


摘要  4-5
Abstract  5-7
目录  7-9
1 绪论  9-21
  1.1 温室效应  9-10
  1.2 CO_2 的减排措施  10-12
  1.3 高温CO_2 吸收剂  12-16
  1.4 Li_4SiO_4 吸收CO_2 的研究现状  16-18
  1.5 Li_2ZrO_3 吸收CO_2 的研究现状  18-19
  1.6 本文研究内容  19-21
2 Li_4SiO_4 吸收CO_2 的实验研究  21-43
  2.1 制备Li_4SiO_4 的热力学计算  21-22
  2.2 Li_4SiO_4 的CO_2 吸收实验  22-31
  2.3 Fe_2O_3 改性的Li_4SiO_4 的CO_2 吸收实验  31-36
  2.4 TiO_2 改性的Li_4SiO_4 的CO_2 吸收实验  36-41
  2.5 本章小结  41-43
3 Li_2ZrO_3 的CO_2 吸收实验研究  43-57
  3.1 制备Li_2ZrO_3 的热力学计算  43-44
  3.2 Na2C03 改性的Li_2ZrO_3 的CO_2 吸收实验  44-49
  3.3 K_2CO_3 改性的Li_2ZrO_3 的CO_2 吸收实验  49-55
  3.4 本章小结  55-57
4 氧化锂基吸收剂的CO_2 吸收模型与动力学计算  57-70
  4.1 吸附原理  57-58
  4.2 氧化锂基吸收剂吸收CO_2 的热力学计算  58-63
  4.3 氧化锂基吸收剂的CO_2 吸收模型  63-65
  4.4 氧化锂基吸收剂的动力学计算  65-68
  4.5 本章小结  68-70
5 总结与建议  70-74
  5.1 全文总结  70-72
  5.2 下一步建议  72-74
致谢  74-75
参考文献  75-81
附录1 攻读硕士学位期间发表论文目录  81

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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 环境污染及其防治 > 大气污染及其防治
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