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纳米TiO_2基复合粉体和负载体材料的制备及其协同光催化活性

作　者: 马明远
导　师: 李佑稷
学　校: 吉首大学
专　业: 应用化学
关键词: TiO2催化剂掺杂外负载光催化性能动力学
分类号: O614.411
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
下　载: 83次
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内容摘要

本文在全面综述光催化原理、应用、活性影响因素及复合催化剂合成方法的情况下,针对复合催化剂存在的问题及光催化技术实用化的发展要求,制备出具有很高光催化活性的外负载型TiO2/火山岩复合体。首先以火山岩为硬模板,采用超临界流体沉积技术对火山岩载体进行预处理,合成双模板。再以溶胶-凝胶法对其进行超声TiO2涂覆,经过干燥、空气中煅烧实现了TiO2凝胶的无机化和火山岩孔隙中有机物除去,成功制备了外负载型TiO2/火山岩(TiO2-coated lava surface, TCLF)。同时,采用溶胶-凝胶法制备了体负载型TiO2/火山岩(TiO2-coated lava surface, TCL)复合体和铁掺杂氧化钛(Fe-TiO2)纳米粉体,通过扫描电镜、X-射线衍射、热重-差热、傅里叶红外光谱和紫外漫反射等手段对不同条件下获得样品的化学结构、表面形貌和晶型进行了表征,以亚甲基蓝溶液(MB)为标准模拟降解物,对样品的光催化活性进行分析。Fe–TiO2和TiO2的表观活化能分别为27.431 KJ/mol,和25.179 KJ/mol,Fe离子掺杂使得TiO2的晶粒生长表观活化能增大,晶型转变温度升高。Fe–TiO2和TiO2的热分解活化能分别为9.024 KJ/mol和13.743 KJ/mol,铁的掺杂使得TiO2的热分解活化能降低,使得TiO2在低温的条件下的晶化过程加快,晶粒生长速度增大。掺杂Fe能抑制TiO2晶粒生长,提高了TiO2的热稳定性,而且拓展TiO2的吸收波长范围至可见光区,提高了复合体中Ti3+离子浓度,降低了光生载流子的复合几率,从而导致提高TiO2的光催化效率。通过超临界沉积、溶胶-凝胶涂覆和煅烧热处理没有改变火山岩结构,在相同的负载次数下,外负载复合体TCLF的比表面积、孔径和孔隙数比体负载复合体TCL的大,而TiO2负载量及其晶粒尺寸反而小。复合体对亚甲基蓝的降解过程适合采用一级动力学方程进行描述。对于外负载或体负载复合体,一次负载比二次负载的光催化性能也要高。随着亚甲基蓝初始浓度的增大,外负载复合体TCLF-1对其光催化降解速率常数降低,而且降低的速度先快后慢。随着溶液初始pH值的提高TCLF-1对亚甲基蓝的降解速率常数先增大后降低,pH为8时,达到最大k=0.044min-1。在本实验范围内,随着催化剂浓度的增大亚甲基蓝的降解速率逐步的提高。

全文目录

摘要  11-12
ABSTRACT  12-13
第1章前言  13-32
  1.1 国内外光催化技术的研究现状  13-18
    1.1.1 半导体光催化基本原理  13-15
    1.1.2 纳米TiO_2 光催化技术的应用领域  15-16
    1.1.3 陶瓷洁具方面应用  16
    1.1.4 空气净化及抗菌除臭方面应用  16-17
    1.1.5 防雾及表面涂层方面的应用  17-18
    1.1.6 在紫外屏蔽和可见光透明性的应用  18
  1.2 纳米二氧化钛的制备方法  18-20
    1.2.1 气相法  18-19
    1.2.2 液相法  19-20
  1.3 负载型纳米TiO_2 的制备方法  20-22
    1.3.1 粉体烧结法  20-21
    1.3.2 溶胶-凝胶法  21
    1.3.3 化学气相沉积法  21-22
    1.3.4 溅射法  22
  1.4 TiO_2 光催化活性的影响因素  22-28
    1.4.1 催化剂结构的影响  22-25
    1.4.2 光催化反应条件的影响  25-28
  1.5 提高光催化氧化能力的途径  28-30
    1.5.1 TiO_2 的表面修饰  28-29
    1.5.2 制备负载型复合催化剂  29
    1.5.3 改善光催化反应条件  29-30
    1.5.4 光敏化  30
  1.6 立题依据与研究内容  30-32
    1.6.1 立题依据  30-31
    1.6.2 研究内容  31-32
第2章试验制备方法及实验表征  32-38
  2.1 试剂、材料和实验仪器  32-33
    2.1.1 实验所用试剂及材料  32
    2.1.2 实验所用仪器设备  32-33
  2.2 纳米TiO_2 粉末及Fe- TiO_2 复合体的制备  33
  2.3 体负载型TiO_2/火山岩的制备  33-34
    2.3.1 火山岩的清洗  33-34
    2.3.2 纳米二氧化钛溶胶的制备  34
    2.3.3 体负载型催化剂的制备  34
  2.4 外负载型TiO_2/火山岩的制备  34-35
    2.4.1 火山岩的清洗  34
    2.4.2 火山岩的超临界预处理  34-35
    2.4.3 纳米二氧化钛溶胶的制备  35
    2.4.4 外负载型催化剂的制备  35
  2.5 光催化降解  35-36
  2.6 分析表征方法  36-38
    2.6.1 X 射线衍射分析（XRD）  36
    2.6.2 差热-热重分析（TG-DTA）  36
    2.6.3 红外光谱分析（FT-IR）  36
    2.6.4 扫描电镜分析(SEM)  36-37
    2.6.5 循环伏安测试  37
    2.6.6 紫外-可见漫反射分析(DRS)  37-38
第3章 Fe-TiO_2纳米晶复合体的制备及光催化性能  38-45
  3.1 引言  38
  3.2 实验部分  38
    3.2.1 掺杂铁纳米晶二氧化钛(Fe- TiO_2)复合体的制备  38
  3.3 光催化实验  38-39
  3.4 结果与讨论  39-43
    3.4.1 热重-差热（TG-DTA）分析  39-40
    3.4.2 X 射线衍射（XRD）分析  40
    3.4.3 样品薄膜的元素分析  40-41
    3.4.4 扫描电镜（SEM）分析  41-42
    3.4.5 紫外漫反射光谱（DRS）分析  42
    3.4.6 薄膜电极的循环伏安（CV）分析  42-43
  3.5 催化剂的光催化活性  43-44
  3.6 本章小结  44-45
第4章铁离子掺杂对TiO_2的晶粒生长及晶化过程影响  45-51
  4.1 引言  45
  4.2 样品的表征  45
  4.3 结果与讨论  45-50
    4.3.1 X 射线衍射(XRD)分析  45-46
    4.3.2 粒子生长及动力学分析  46-47
    4.3.3 热处理过程分析  47-50
  4.4 本章小结  50-51
第5章不同负载方式对TiO_2/火山岩复合体结构影响  51-59
  5.1 引言  51
  5.2 复合体的制备与表征  51-52
    5.2.1 体负载型二氧化钛/火山岩(TiO_2 coated lava,TCL)复合体的制备  51
    5.2.2 外负载型二氧化钛/火山岩(TiO_2 coated lava surface,TCLF)复合体的制备  51-52
    5.2.3 复合体的表征  52
  5.3 负载方式对复合体结构影响  52-58
    5.3.1 比表面积（BET）分析  52
    5.3.2 热重-差热（TG-DTA）分析  52-53
    5.3.3 X 射线衍射（XRD）分析  53-54
    5.3.4 催化剂的红外光谱（FT-IR）分析  54-56
    5.3.5 催化剂的扫描电镜（SEM）分析  56-58
  5.4 本章小结  58-59
第6章不同负载方式TiO_2/火山岩复合体协同光催化性能  59-64
  6.1 引言  59
  6.2 亚甲基蓝光催化降解  59
  6.3 催化剂对亚甲基蓝的光催化降解效果  59-60
  6.4 光催化条件对复合体催化活性的影响  60-62
    6.4.1 亚甲基蓝初始浓度对光催化降解效果影响  60-61
    6.4.2 亚甲基蓝溶液pH 对光催化降解效果影响  61-62
    6.4.3 不同浓度的催化剂对亚甲基蓝降解效果的影响  62
  6.5 本章小结  62-64
结束语  64-65
致谢  65-66
参考文献  66-76
作者在学期间取得的学术成果  76

纳米TiO_2基复合粉体和负载体材料的制备及其协同光催化活性

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