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活性炭的高压脉冲放电再生性研究

作　者: 岳宗豪
导　师: 郑经堂
学　校: 中国石油大学
专　业: 化学工程与技术
关键词: 高压脉冲放电活性炭再生活性炭纤维再生再生机理
分类号: X703
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要

本论文的基本思路是利用高压脉冲放电再生器产生的羟基自由基、过氧化氢(H2O2)、臭氧(O3)、紫外线等通过物理化学作用的综合效应降解活性炭表面上的有毒的吸附质,使得活性炭再生。因其能耗少、再生时间短、处理效果高且设备简单,使得该再生技术有着传统活性炭再生方法不可比拟的优点。论文主要考察了脉冲放电活性炭和活性炭纤维的再生,在此基础上探讨活性炭的再生机理。活性炭再生实验在自制的气液串联脉冲放电活性炭再生器上进行,其中再生器装置条件选择为电极板间距为18mm(液相为12mm,气相为6mm),氧气流量为0.09m3/h。实验研究表明影响活性炭再生的因素有再生时间、脉冲放电电压和频率、体系的再生温度、溶液的pH值和电导率、活性炭的颗粒大小、再生次数和外加氧化剂等。再生时间长,再生温度高、活性炭颗粒小有利于活性炭再生;电源的电压和频率的增加在一定的范围内有利于活性炭再生,但超过一定范围,能量的利用率下降,本论文的最佳脉冲电压是46kV,频率为100pps;溶液的pH值对再生有一定的影响;活性炭的再生率随着溶液的电导率的先增加后减小,最佳电导率为500μs/cm;活性炭在经过6次吸附/再生循环操作后,再生率下降不明显,再生率都在85%以上;外加H2O2对活性炭的再生初期有一定的影响,后期不明显。由于活性炭纤维独特的孔结构和表面特点,其再生效率要高于活性炭。TiO2/ACF复合材料的再生率要高于单独活性炭纤维再生,原因是充分利用脉冲放电产生的紫外光。在脉冲放电过程中,由于各种氧化物种的氧化作用,活性炭和活性炭纤维表面酸性官能团有较大幅度的增加,碱性官能团基本保持不变,比表面积和孔容有不同程度的增加。活性炭再生是吸附质在活性炭表面的分解和吸附质在活性炭内的传质过程共同作用的结果。再生初期,吸附质在活性炭表面的氧化速率是活性炭再生速率的限制步骤,其中活性炭表面碱性官能团在吸附质的分解中起到催化作用。随着再生的进行,吸附质在活性炭由内向外的传质过程逐渐成为再生速率的限制步骤。

全文目录

摘要  4-5
ABSTRACT  5-11
第一章绪论  11-28
  1.1 活性炭再生技术  11-17
    1.1.1 再生方法的种类  11-12
    1.1.2 传统的活性炭再生方法  12-14
    1.1.3 新型活性炭再生技术  14-16
    1.1.4 活性炭再生技术发展趋势  16
    1.1.5 活性炭再生效率的评价方法  16-17
  1.2 低温等离子体氧化技术  17-26
    1.2.1 低温等离子体的概念  17
    1.2.2 低温等离子体的产生的方法  17-19
    1.2.3 高压脉冲放电的形式  19-22
    1.2.4 气液串联降解过程的机理  22-24
    1.2.5 脉冲放电活性炭再生装置  24-26
  1.3 本课题的研究思路和研究内容  26-28
    1.3.1 研究思路  26-27
    1.3.2 研究内容  27-28
第二章实验部分  28-33
  2.1 实验药品和仪器  28
    2.1.1 实验药品  28
    2.1.2 主要实验仪器  28
  2.2 实验装置及工艺流程图  28-30
    2.2.1 脉冲放电再生器及实验流程图  28-30
    2.2.2 实验装置操作  30
  2.3 实验方法及样品的表征  30-32
    2.3.1 甲基橙溶液浓度的测定  30-31
    2.3.2 含氧官能团的鉴定方法（Boehm 滴定法）  31
    2.3.3 氮吸附测试  31-32
    2.3.4 傅立叶红外光谱分析  32
    2.3.5 TiO_2的负载率  32
  2.4 分析方法  32-33
    2.4.1 饱和吸附量计算  32
    2.4.2 再生率  32-33
第三章脉冲放电活性炭再生  33-50
  3.1 引言  33
  3.2 活性炭的选择  33
  3.3 饱和活性炭的制备  33-34
  3.4 实验方法  34
  3.5 结果与讨论  34-45
    3.5.1 正交实验设计  34-35
    3.5.2 电极间距对活性炭再生的影响  35-36
    3.5.3 气流量对活性炭再生的影响  36-37
    3.5.4 脉冲电压及脉冲频率对再生率的影响  37-39
    3.5.5 再生时间对活性炭再生率的影响  39-40
    3.5.6 溶液pH 值及电导率对再生率的影响  40-42
    3.5.7 体系温度对活性炭再生率的影响  42-43
    3.5.8 再生次数对活性炭再生率的影响  43-44
    3.5.9 外加H_2O_2对活性炭再生率的影响  44-45
  3.6 脉冲放电对活性炭表面性能的影响  45-48
    3.6.1 GAC 脉冲放电再生前后吸附等温线和孔径分布  45-47
    3.6.2 脉冲放电活性炭再生前后表面官能团的变化  47-48
    3.6.3 脉冲放电活性炭再生前后的炭损失  48
  3.7 小结  48-50
第四章脉冲放电活性炭纤维再生  50-64
  4.1 引言  50
  4.2 活性炭纤维的选择  50
  4.3 活性炭纤维负载TiO_2样品的制备  50-51
    4.3.1 活性炭纤维的活化  50-51
    4.3.2 制备方法  51
  4.4 饱和活性炭纤维的制备  51
  4.5 结果与讨论  51-58
    4.5.1 实验装置及操作条件  51-52
    4.5.2 不同煅烧温度对TiO_2/ACF 再生性能的影响  52-53
    4.5.3 TiO_2负载量对TiO_2/ACF 再生的影响  53-54
    4.5.4 体系温度对活性炭纤维再生率的影响  54-55
    4.5.5 pH 值对活性炭纤维再生的影响  55-56
    4.5.6 溶液的电导率对活性炭纤维再生的影响  56-57
    4.5.7 再生次数对活性炭纤维再生的影响  57
    4.5.8 外加氧化剂的对再生率的影响  57-58
  4.6 脉冲放电对活性炭纤维表面性能的影响  58-62
    4.6.1 ACF 脉冲放电再生前后吸附等温线和孔径分布  58-60
    4.6.2 Boehm 和FTIR 滴定考察再生前后ACF 表面官能团的变化  60-61
    4.5.3 脉冲放电对活性炭纤维的再生作用  61-62
  4.7 小结  62-64
第五章脉冲放电再生GAC 和ACF 机理初步探讨  64-74
  5.1 脉冲放电活性炭再生的氧化历程  64-65
  5.2 吸附质在活性炭表面的氧化机理  65-70
    5.2.1 活性炭的选择  65
    5.2.2 活性炭的氧化的改性  65-66
    5.2.3 氧化处理对活性炭性质的影响  66
    5.2.4 活性炭的吸附性能  66-67
    5.2.5 活性炭脉冲放电再生中催化作用  67-69
    5.2.6 吸附质在活性炭表面降解的机理  69-70
  5.3 吸附质在活性炭纤维表面氧化的机理  70-71
    5.3.1 样品的制备  70
    5.3.2 活性炭纤维脉冲放电再生中的催化作用  70-71
  5.4 ACF 和AC 再生机理总结  71-72
  5.5 气液两相脉冲放电活性炭再生的技术特点  72-73
  5.6 本章小结  73-74
结论  74-76
参考文献  76-82
攻读硕士学位期间取得的学术成果  82-83
致谢  83

活性炭的高压脉冲放电再生性研究

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