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钙钛矿结构K_2La_2Ti_3O_（10）的制备、表征及其光催化分解水制氢性能研究

作　者: 陈之善
导　师: 林维明
学　校: 华南理工大学
专　业: 工业催化
关键词: 光催化 溶胶-凝胶法 掺杂 K2La2Ti3O10 氢气
分类号: TQ116.2
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要


光催化分解水制氢法具有结构简单、清洁、经济、实用等优点被认为是最具有前途的光解水制氢方法。经过30多年的发展,利用太阳能光催化分解水制氢虽取得了很大的进展,但是光催化材料对太阳光的利用率低和激发产生的光生电子和空穴的迅速复合仍是制约光催化材料活性的瓶颈。基于以上瓶颈,本论文的研究内容主要是对钙钛矿结构K2La2Ti3O10光催化剂进行掺杂改性,借助各种表征手段研究光催化剂的晶体结构、形貌、各组分价态及相互作用与光催化分解水制氢活性的关系。采用SSR、Sol-Gel和PC法等三种方法制备了K2La2Ti3O10光催化剂样品,并利用TG、XRD、SEM、DRS等表征手段进行表征;考察了各样品的光分解水制氢活性,并比较了制备方法对K2La2Ti3O10分解水制氢活性的影响。结果表明,Sol-Gel法制备的K2La2Ti3O10光催化剂物相单一、形貌均匀且表现出的光催化分解水制氢活性最高,其产氢速率分别是SSR和PC法的1.96和1.32倍。采用Sol-Gel法制备了Fe、Cr单掺杂的K2La2Ti3O10光催化剂样品,并采用XRD、DRS及XPS等表征手段,研究催化剂的结构和光电性质,讨论了Fe、Cr单掺杂的K2La2Ti3O10的光催化分解水制氢的机理。结果表明,Fe、Cr单掺杂显著地提高K2La2Ti3O10的光催化活性,其原因是Fe 3d、Cr 3d轨道与O 2p轨道杂化并在K2La2Ti3O10的价带顶端形成了杂质能级,增大了光的吸收阈值。同时,Fe、Cr的掺杂增加了K2La2Ti3O10表面的氧缺位含量,减少了光生电子与空穴的复合几率。当Fe/Ti和Cr/Ti比分别为0.03和0.01-0.02时,其光催化活性最高,产氢速率分别为62.25μmol·h-1和47.59μmol·h-1,约为未掺杂时的3.70和2.71倍。采用Sol-Gel法制备了B、Cr共掺杂的K2La2Ti3O10光催化剂样品,并采用XRD、DRS及XPS等表征手段进行表征。结果表明,与Cr单掺杂的K2La2Ti3O10相比,B、Cr共掺杂离子表现出良好的协调作用,进一步扩大了对可见光的响应范围。同时,B、Cr共掺杂显著地增加了K2La2Ti3O10表面的氧缺位含量,进一步地阻止光生电子与空穴的复合,从而大大地提高了光催化分解水制氢活性。当B: Cr: Ti比为0.02: 0.01: 1时,其光催化活性最高,光催化产氢速率达到79.16μmol/h,分别为Cr单掺杂和纯的K2La2Ti3O10的产氢速率的1.62倍和4.79倍。

全文目录


摘要  6-7
Abstract  7-11
第一章 绪论  11-28
  1.1 引言  11-12
  1.2 光催化分解水制氢的基本原理  12-15
  1.3 光催化分解水制氢的光催化材料和反应体系的研究进展  15-26
    1.3.1 光催化分解水制氢的光催化材料的研究进展  16-21
    1.3.2 光催化分解水制氢反应体系的研究进展  21-26
  1.4 本课题的研究思路及主要内容  26-28
第二章 实验试剂、仪器和实验方法  28-35
  2.1 实验试剂和仪器  28-29
    2.1.1 实验试剂  28-29
    2.1.2 实验仪器  29
  2.2 光催化剂的制备方法  29-31
    2.2.1 高温固相反应法(Solid State Reaction)  30
    2.2.2 溶胶-凝胶法(Sol-Gel)  30
    2.2.3 络合-聚合法(Polymerized Complex)  30-31
  2.3 光催化剂的表征方法  31-32
    2.3.1 热重分析(TG)  31
    2.3.2 X-射线衍射分析(XRD)  31
    2.3.3 扫描电镜分析(SEM)  31
    2.3.4 UV-Vis 漫反射光谱分析(DRS)  31-32
    2.3.5 X-射线光电子能谱分析(XPS)  32
  2.4 光催化剂的活性评价方法  32-35
    2.4.1 光催化剂活性的评价装置流程图  32-34
    2.4.2 产氢量的计算  34-35
第三章 K_2La_2Ti_3O_(10)光催化剂的制备及其性能研究  35-45
  3.1 引言  35-36
  3.2 实验部分  36-37
    3.2.1 K_2La_2Ti_3O_(10)的制备  36-37
    3.2.2 K_2La_2Ti_3O_(10)的光催化性能评价  37
  3.3 结果与讨论  37-44
    3.3.1 高温固相反应法制备的K_2La_2Ti_3O_(10)的表征  37-38
    3.3.2 溶胶-凝胶法制备的K_2La_2Ti_3O_(10)的表征  38-40
    3.3.3 络合-聚合法制备的K_2La_2Ti_3O_(10)的表征  40-41
    3.3.4 不同方法制备的K_2La_2Ti_3O_(10)的表征及光催化活性的比较  41-44
  3.4 本章小结  44-45
第四章 Fe、Cr 离子掺杂的K_2La_2Ti_3O_(10)光催化性能研究  45-57
  4.1 引言  45
  4.2 实验部分  45-46
  4.3 结果与讨论  46-56
    4.3.1 Fe 离子掺杂的K_2La_2Ti_3O_(10)的表征和光催化性能研究  46-50
    4.3.2 Cr 离子的掺杂对K_2La_2Ti_3O_(10)的表征和光催化性能研究  50-54
    4.3.3 Fe、Cr 掺杂的K_2La_2Ti_3O_(10)光催化分解水制氢的机理分析  54-56
  4.4 本章小结  56-57
第五章 B、Cr 共掺杂的K_2La_2Ti_3O_(10)光催化性能研究  57-66
  5.1 引言  57-58
  5.2 实验部分  58
  5.3 结果与讨论  58-65
    5.3.1 XRD  58-59
    5.3.2 UV-Vis 漫反射  59-61
    5.3.3 XPS  61-63
    5.3.4 产氢性能  63-65
  5.4 本章小结  65-66
结论  66-69
参考文献  69-77
攻读硕士学位期间取得的研究成果  77-78
致谢  78

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中图分类: > 工业技术 > 化学工业 > 基本无机化学工业 > 工业气体 > 氢气
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