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SCCO_2介质中棕榈酸甘油二酯酶促合成反应的研究

作　者: 瞿佳政
导　师: 张敏华
学　校: 天津大学
专　业: 环境化工
关键词: 超临界二氧化碳酶催化棕榈酸甘油二酯动力学
分类号: O643.32
类　型: 硕士论文
年　份: 2009年
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内容摘要

长碳链甘油二酯是一类具有营养保健功能的油脂。传统甘油二酯生产方法反应条件苛刻,甘油二酯选择性低。超临界条件下的酶催化反应具有反应速度快、选择性高、产物易于分离纯化等优点,是酶催化的新领域之一。本文以棕榈酸(C16)、甘油为底物,实现超临界二氧化碳介质(SCCO2)中长碳链甘油二酯的酶促合成。首先,论文考察了棕榈酸、甘油以及其酯化产物棕榈酸甘油二酯和棕榈酸甘油单酯在SCCO2中的溶解性。研究表明棕榈酸在SCCO2中的溶解度非常小,但其酯化产物的溶解性较好,并且甘油单酯的溶解性远大于甘油二酯,利用不同产物溶解性的差异可实现SCCO2中甘油二酯的高选择性合成。确定了SCCO2中酶催化合成棕榈酸甘油二酯较适宜的工艺条件。对SCCO2中固定化脂肪酶的稳定性进行了研究,结果表明在本实验确定的工艺条件下,SCCO2中固定化脂肪酶有很好的稳定性。另外,棕榈酸甘油酯合成方法的对比研究表明,在SCCO2介质中棕榈酸转化率及甘油二酯收率均高于其他方法。最后,论文研究了超临界二氧化碳介质和有机溶剂体系中棕榈酸甘油二酯的酶促合成反应动力学,结果表明两种体系中酶催化酯化反应遵循双底物抑制的乒乓机制,求得动力学方程分别：有机溶剂：式中[A][B]分别表示甘油、辛酸浓度(mol／L)。SCCO2和有机溶剂体系中酶促合成棕榈酸酸甘油酯动力学研究表明,SCCO2中甘油及棕榈酸的米氏常数及抑制常数均小于有机溶剂体系。这是因为SCCO2具有良好的传质性能,促使底物与酶更好的接触,提高了酶与底物的亲和力,同时降低了底物对酶的抑制作用。固定化脂肪酶的红外光谱研究表明,SCCO2确实与固定化脂肪酶发生了相互作用,从而引起了酶分子构象的改变。这种改变可能是引起超临界二氧化碳中酶促反应选择性及转化率提高的原因之一。

全文目录

摘要  3-4
ABSTRACT  4-8
第一章文献综述  8-25
  1.1 超临界流体  8-13
    1.1.1 超临界流体概述  8
    1.1.2 超临界二氧化碳  8-9
    1.1.3 超临界二氧化碳中的化学反应  9-13
  1.2 超临界二氧化碳中的酶催化反应  13-20
    1.2.1 酶促催化反应的发展  13-14
    1.2.2 超临界二氧化碳酶中促反应的优越性  14-15
    1.2.3 超临界二氧化碳中酶促反应分类  15-17
    1.2.4 超临界二氧化碳中酶促反应的影响因素  17-20
  1.3 甘油二酯研究进展  20-23
    1.3.1 甘油二酯的概述  20
    1.3.2 甘油二酯的应用  20-22
    1.3.3 甘油二酯的合成  22-23
  1.4 本课题的研究背景和内容  23-25
第二章底物及主要产物的相平衡实验  25-34
  2.1 实验试剂及实验仪器  25
  2.2 超临界相平衡装置  25-27
    2.2.1 超临界相平衡装置简介  25-26
    2.2.2 超临界相平衡测定原理  26-27
  2.3 实验步骤  27
  2.4 实验结果与讨论  27-33
    2.4.1 棕榈酸甘油二酯在超临界二氧化碳中的溶解度  27-30
    2.4.2 棕榈酸甘油单酯在超临界二氧化碳中的溶解度  30-32
    2.4.3 棕榈酸甘油单酯和甘油二酯溶解度的比较  32
    2.4.4 棕榈酸在超临界二氧化碳中的溶解度  32-33
  2.5 小结  33-34
第三章 SCCO_2介质中酶促合成棕榈酸甘油二酯工艺研究  34-47
  3.1 实验试剂和设备  34-35
  3.2 实验装置  35-36
  3.3 实验步骤  36-37
  3.4 分析方法  37-38
    3.4.1 反应转化率的测定  37-38
    3.4.2 产物分析方法  38
  3.5 结果与讨论  38-43
    3.5.1 反应时间的影响  38-39
    3.5.2 反应温度的影响  39-40
    3.5.3 装酶浓度的影响  40-41
    3.5.4 底物摩尔比的影响  41-42
    3.5.5 压力的影响  42-43
  3.6 超临界CO_2中固定化脂肪酶的稳定性研究  43-44
  3.7 甘油二酯合成方法比较  44-46
    3.7.1 化学法  44-45
    3.7.2 酶催化法  45-46
  3.8 小结  46-47
第四章酶促合成棕榈酸甘油酯的动力学研究  47-63
  4.1 酶催化反应动力学简介  47-49
    4.1.1 酶动力学发展历程  47
    4.1.2 酶促反应动力学分类  47-49
  4.2 实验试剂与仪器  49-50
  4.3 超临界二氧化碳中酶催化反应动力学研究  50-54
    4.3.1 适宜酶浓度的确定  50-51
    4.3.2 适宜底物浓度的确定  51
    4.3.3 动力学模型及参数测定  51-54
  4.4 有机溶剂中酶催化反应动力学研究  54-57
    4.4.1 适宜酶浓度的确定  54-55
    4.4.2 适宜底物浓度的确定  55-56
    4.4.3 动力学模型及参数测定  56-57
  4.5 两种体系酶催化动力学比较  57-58
  4.6 超临界二氧化碳对脂肪酶结构的影响  58-62
  4.7 小结  62-63
第五章结论  63-64
参考文献  64-70
附录  70-78
致谢  78

SCCO_2介质中棕榈酸甘油二酯酶促合成反应的研究

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