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非金属掺杂与纳米多孔WO_3的制备及其光解水活性研究

作　者: 王旋
导　师: 李洁；吴争平
学　校: 中南大学
专　业: 冶金物理化学
关键词: 三氧化钨 非金属掺杂 纳米多孔膜 光解水 光电化学
分类号: TB383.1
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要


本文通过固相烧结法和阳极氧化法分别制备了F、S非金属掺杂W03粉体光催化剂和具有结构与形貌差异的W03纳米多孔薄膜,并对其结构和光催化性能进行表征。非金属掺杂通过影响W03粉体光催化剂的W5+和氧空位含量以及晶粒尺寸等而改变其光吸收性能和电子传输性能,从而提高其光催化活性。在以Fe3+为牺牲剂的悬浮液体系中,非金属掺杂W03的光解水活性大幅提高。在紫外光照射下,掺杂前躯体浓度为1.0%的F掺杂WO3(F-WO3)和掺杂前躯体浓度为2.0%的S掺杂WO3(S-WO3)的12h平均析氧速率分别为102.1和99.9μmol·L-1·g-1·h-1,与纯W03的80.2μmol·L-1·g-1·h-1相比分别提高了27%和25%。在可见光照射下,虽然F-W03的光解水活性没有得到提高,但掺杂前躯体浓度为2.0%的S-W03的12h平均析氧速率却高达76.7μmol·L-1·g-1·h-1,与纯W03的48.9μmol·L-1·g-1·h-1相比提高了57%。致密和纳米多孔薄膜退火前后的化学组成均为W03。阳极氧化纳米多孔膜为无定形结构W03,退火后转化为(002)晶面优先生长的单斜晶系W03。退火移除了大量作为光生电荷复合中心的缺陷,故结晶W03薄膜与无定形结构相比,其电子传输性能和光解水活性得到显著地提高。在可见光照射下,纳米多孔W03薄膜(0.5% NaF、50 V、25℃、30min)的稳态光电流(1.6 V vs.Ag/AgCl)和最大光电转换效率分别为5.75 mA/cm2和1.68%,分别是结晶态致密W03薄膜的4.75倍和5.09倍。由于具有较大的比表面积,纳米多孔W03薄膜不仅能吸收更多的光照能量,也能与电解质更充分地接触,从而有利于电荷的分离与传递。因此,与致密薄膜相比,纳米多孔W03具有更小的界面电荷迁移电阻、更大的载流子浓度、更小的瞬态光电流谱动力学常数和更大的瞬态时间常数。此外,通过对电解质含氟浓度、电压、温度和反应时间等参数的调节可以控制产物形貌,从而改善其光解水活性。在本文中的最优化条件(0.5% NaF、50 V、15℃、60 min)下制备的纳米多孔薄膜产生的稳态光电流(1.6 V vs.Ag/AgCl)达到6.70 mA/cm2,是结晶态致密W03薄膜的5.54倍。

全文目录


摘要  4-5
ABSTRACT  5-7
目录  7-9
第1章 文献综述  9-25
  1.1 WO_3的结构、性质、应用与制备  9-11
    1.1.1 WO_3的基本性质和结构  9
    1.1.2 WO_3的半导体特性及应用  9-10
    1.1.3 WO_3的制备  10-11
  1.2 WO_3半导体催化光解水  11-15
    1.2.1 光解水的基本原理及方法  11-13
    1.2.2 WO_3光解水简述  13-14
    1.2.3 WO_3光催化活性的影响因素  14-15
  1.3 WO_3光催化剂能带和电子结构调节  15-18
    1.3.1 贵金属负载  15
    1.3.2 复合半导体  15-16
    1.3.3 金属离子掺杂  16
    1.3.4 非金属掺杂  16-18
  1.4 WO_3光催化剂的纳米化和器件化  18-20
    1.4.1 WO_3纳米孔道结构的制备  18-19
    1.4.2 WO_3光催化剂的器件化  19-20
  1.5 阳极氧化WO_3纳米多孔膜的制备  20-24
    1.5.1 阳极氧化纳米多孔膜的生长机理  20-21
    1.5.2 阳极氧化法制备纳米管现状  21-23
    1.5.3 WO_3阳极氧化纳米多孔膜的制备  23-24
  1.6 本课题的选题意义与研究思路  24-25
第2章 实验部分  25-31
  2.1 主要仪器与试剂  25-26
  2.2 非金属掺杂WO_3粉体的制备  26
  2.3 纳米多孔WO_3薄膜的制备  26-28
  2.4 光催化剂的表征手段  28
  2.5 粉体WO_3的光解水析氧活性研究  28-29
  2.6 纳米多孔WO_3薄膜的光电化学及光解水性能研究  29-31
第3章 氟、硫掺杂WO_3粉体的制备及其光解水活性  31-47
  3.1 引言  31
  3.2 掺杂WO_3粉体的表征  31-42
    3.2.1 化学组成及形态  31-35
    3.2.2 表面形貌  35-36
    3.2.3 晶体结构  36-39
    3.2.4 光吸收性能  39-41
    3.2.5 电子传输性能  41-42
  3.3 掺杂WO_3粉体的光解水析氧活性  42-46
    3.3.1 氟掺杂WO_3的光解水活性  44
    3.3.2 硫掺杂WO_3的光解水活性  44-45
    3.3.3 掺杂浓度和温度影响光解水活性的原因探讨  45-46
  3.4 本章小结  46-47
第4章 纳米多孔WO_3薄膜的制备及其光解水活性  47-75
  4.1 引言  47
  4.2 阳极氧化过程及产物形貌  47-57
    4.2.1 WO_3纳米多孔膜的形成过程  47-51
    4.2.2 纳米多孔膜形成过程的初始化  51-53
    4.2.3 反应时间对纳米多孔膜形貌的影响  53-55
    4.2.4 反应温度对纳米多孔膜形貌的影响  55-57
  4.3 阳极氧化膜的化学组成及晶体结构  57-59
    4.3.1 化学组成  57
    4.3.2 晶体结构  57-59
  4.4 WO_3纳米多孔膜的光电化学性能  59-69
    4.4.1 稳态光电流谱及光电转换效率  59-61
    4.4.2 电化学交流阻抗谱及Mott-Schottky模拟  61-65
    4.4.3 瞬态光电流谱  65-69
  4.5 不同反应条件对WO_3纳米多孔膜光电化学活性的影响  69-73
  4.6 本章小结  73-75
第5章 全文结论  75-77
参考文献  77-91
致谢  91-92
攻读硕士学位期间主要的研究成果  92

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中图分类: > 工业技术 > 一般工业技术 > 工程材料学 > 特种结构材料
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