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硅/石墨烯纳米复合材料作为锂离子电池负极材料的研究

作　者: 李国瑞
导　师: 潘钦敏
学　校: 哈尔滨工业大学
专　业: 化学工程与技术
关键词: 锂离子电池 纳米硅 石墨烯 静电自组装 三维多孔结构
分类号: TM912
类　型: 硕士论文
年　份: 2012年
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内容摘要


硅材料具有最高的理论比容量(4200mAh·g-1)，有望替代传统石墨负极，从而成为锂离子电池的新型负极材料。但是硅在充放电过程中会发生巨大的体积膨胀（>300%），导致活性物质粉化脱落，硅颗粒间的电接触下降，容量迅速衰减，从而阻止了其商业化应用。本课题通过利用石墨烯的高比表面积、优异导电性和强机械韧性，有效提高了硅负极的循环性能。分别研究了由静电自组装法得到的Si/G复合材料和利用抗坏血酸（VC）还原、冷冻干燥制备得到的三维多孔结构Si/G复合材料的结构组成和电化学性能。静电自组装法制备的Si/G复合材料，通过XRD、SEM、TEM等测试证明了纳米Si粒子和石墨烯之间发生有效复合，且TG测试表明石墨烯在Si/G复合材料中的含量为25%。相比纯Si负极，该Si/G复合材料的电化学性能明显提高，在200mA·g-1的电流密度下首次脱锂容量1061mAh·g-1，50次循环后可逆容量保持在707mAh·g-1，而纯Si负极仅有62mAh·g-1。其原因在于石墨烯作为导电网络将纳米Si颗粒相互连接，阻止了Si颗粒的团聚，增强了Si颗粒间的电接触，提高了电子导电性。利用VC还原和冷冻干燥制备出了三维多孔结构的Si/G复合材料。SEM、TEM测试表明该材料中纳米Si颗粒均匀分散于石墨烯片层，且负载着纳米Si粒子的石墨烯片层相互堆叠形成三维多孔结构，TG曲线表明石墨烯的含量为40.72%。电化学测试结果表明该材料具有良好的循环性能，50次循环后可逆容量保持在756mAh·g-1。这是因为载有纳米Si粒子的石墨烯片层自组装时形成的孔隙能够有效缓解硅在脱嵌锂过程中的体积膨胀，并利于电解液的浸润、锂离子的扩散及电子的快速传导。

全文目录


摘要  4-5
Abstract  5-8
第1章 绪论  8-16
  1.1 锂离子电池概述  8
    1.1.1 引言  8
    1.1.2 锂离子电池负极材料  8
  1.2 硅基负极材料的研究进展  8-12
    1.2.1 不同形貌的纳米硅材料  9-11
    1.2.2 硅-金属复合材料  11
    1.2.3 三维多孔结构的硅材料  11-12
  1.3 硅/石墨烯纳米复合材料  12-15
    1.3.1 Si/G复合薄膜电极  12-13
    1.3.2 Si/G纳米复合材料  13-14
    1.3.3 Si/G三维多孔结构  14-15
  1.4 本课题的研究目的和研究内容  15-16
    1.4.1 研究目的  15
    1.4.2 研究内容  15-16
第2章 实验材料与实验方法  16-23
  2.1 实验药品及仪器设备  16-17
    2.1.1 实验药品  16
    2.1.2 仪器设备  16-17
  2.2 静电自组装法制备Si/G复合材料  17-20
    2.2.1 Si/GO的静电自组装  17-19
    2.2.2 Si/GO的还原  19-20
  2.3 三维多孔结构的Si/G复合材料的制备  20
  2.4 电池的组装  20
  2.5 物理性能表征  20-21
    2.5.1 X-射线衍射测试(XRD)  20-21
    2.5.2 扫描电子显微镜测试(SEM)  21
    2.5.3 透射电子显微镜测试(TEM)  21
    2.5.4 热重分析测试(TG)  21
  2.6 电化学性能表征  21-23
    2.6.1 循环伏安测试(CV)  21
    2.6.2 交流阻抗谱测试(EIS)  21
    2.6.3 充放电测试以及倍率性能测试  21-23
第3章 静电自组装制备的Si/G复合材料的性能研究  23-38
  3.1 引言  23
  3.2 Si/G复合材料的制备条件  23-29
    3.2.1 不同刻蚀溶剂对Si/G复合材料性能的影响  23-25
    3.2.2 不同HF用量对Si/G复合材料性能的影响  25-27
    3.2.3 不同Si/GO比例对Si/G复合材料性能的影响  27-29
  3.3 Si/G复合材料的结构表征  29-33
    3.3.1 XRD测试  29-30
    3.3.2 SEM测试  30-31
    3.3.3 TEM测试  31-32
    3.3.4 TG测试  32-33
  3.4 Si/G复合材料的电化学性能表征  33-37
    3.4.1 循环伏安(CV)测试  33-34
    3.4.2 充放电性能测试  34-35
    3.4.3 循环性能测试  35
    3.4.4 交流阻抗谱(EIS)测试  35-36
    3.4.5 倍率性能测试  36-37
  3.5 本章小结  37-38
第4章 三维多孔结构的Si/G复合材料  38-49
  4.1 引言  38
  4.2 三维多孔结构的Si/G复合材料的制备条件  38-41
    4.2.1 不同Si/GO比例的三维Si/G的伏安特性  38-39
    4.2.2 不同Si/GO比例的三维Si/G的充放电性能  39-40
    4.2.3 不同Si/GO比例的三维Si/G的循环性能  40-41
  4.3 三维Si/G复合材料的结构表征  41-44
    4.3.1 XRD表征  41
    4.3.2 宏观形貌  41-42
    4.3.3 SEM表征  42-43
    4.3.4 TEM表征  43
    4.3.5 TG表征  43-44
  4.4 三维Si/G复合材料的电化学性能表征  44-48
    4.4.1 循环伏安(CV)  44-45
    4.4.2 充放电性能  45-46
    4.4.3 循环性能  46
    4.4.4 交流阻抗谱(EIS)  46-47
    4.4.5 倍率性能  47-48
  4.5 本章小结  48-49
结论  49-50
参考文献  50-54
攻读学位期间发表的学术论文  54-56
致谢  56

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中图分类: > 工业技术 > 电工技术 > 独立电源技术（直接发电） > 蓄电池
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