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合成的黄铁矿还原固定土壤和地下水中铼的初步探究

作　者: 赵晶
导　师: 钱天伟
学　校: 太原科技大学
专　业: 材料物理与化学
关键词: 锝铼黄铁矿高铼酸根动力学土柱
分类号: TL941
类　型: 硕士论文
年　份: 2014年
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内容摘要

作为新型的清洁高效能源——核能，已经日益受到人们的关注，但它无疑也是一把“双刃剑”，在给人类带来益处、提供方便的同时，一旦利用、处理不当，将会给环境带来极大的挑战，间接或直接的对人类的健康造成威胁，进而引发灾难。如何有效地妥善处理放射性核废物，已经成为影响核能利用的一个重要问题。化学元素锝(Tc)是主要的放射性污染物之一，它也是过渡金属中唯一所有同位素都是放射性的元素，化学行为极其复杂，且危害非常大。一般条件下锝以高锝酸根(TcO4-)的形式溶解于水溶液或土壤中，难以被土壤或者沉积物固定，所以要将高价态的Tc(VII)还原为难溶的Tc(IV)。本论文实验以物理、化学性质都与锝极其相似的非放射性元素铼代替锝，进行实验研究与讨论。本研究初步利用实验室合成的黄铁矿来还原固定土壤和地下水中的ReO4-离子，对动力学方面进行了简单的分析，并考虑不同因素对还原固定效果的影响。实验结果表明，合成的黄铁矿对铼的还原反应符合准一级反应动力学规律，得到的反应速率常数为0.0068h-1；在pH值为4.1及4.9时，FeS2对铼的去除率都能达到99%以上，并在pH为4.1时，还原反应进行较快；在pH值相同的条件下，TOC投加浓度的大小几乎不影响合成的FeS2对铼的去除率，但会影响其反应速率，投加浓度越大，反应速率反而降低，未加入TOC时，速率最快。最后，进行了柱子的动态模拟实验，通过采用石英砂与黄土两种不同的介质，对ReO4-离子的迁移规律及合成的黄铁矿对ReO4-离子的去除规律进行了研究。实验表明，相同的条件下，石英砂柱中，黄铁矿处理后，铼的出峰时间并没有明显的变化，无滞后现象；而在黄土土柱中，黄铁矿处理后，铼的迁移有明显的滞后现象，说明在铼的迁移过程中，仅2cm厚的黄铁矿就有着明显的固定效果。

全文目录

中文摘要  5-6
ABSTRACT  6-10
第一章绪论  10-20
  1.1 研究背景  10-12
    1.1.1 核能的应用  10
    1.1.2 核废物的危害及处理  10-12
  1.2 锝与铼  12-13
  1.3 国内外研究现状  13-14
  1.4 黄铁矿的基本介绍  14-17
    1.4.1 黄铁矿的分布  14-15
    1.4.2 黄铁矿在环境修复方面的研究现状  15-17
  1.5 研究目的和意义  17-20
    1.5.1 研究目的  17
    1.5.2 实验内容和方法  17
    1.5.3 技术路线  17-20
第二章黄铁矿的制备及表征  20-30
  2.1 黄铁矿的制备方法  20-21
    2.1.1 磁控溅射法  20
    2.1.2 电沉积法  20
    2.1.3 溶胶凝胶法  20-21
    2.1.4 溶液热合成法  21
  2.2 实验试剂及主要仪器  21-22
    2.2.1 实验试剂  21-22
    2.2.2 主要实验仪器  22
  2.3 FeS2的制备  22
  2.4 合成 FeS2粉末的表征与分析  22-25
    2.4.1 扫描电子显微镜（SEM）  23
    2.4.2 X 射线能谱仪（EDS）  23-24
    2.4.3 X 射线衍射（XRD）  24-25
  2.5 合成的 FeS2零点电荷 pHPZC的测定  25-27
  2.6 本章小结  27-30
第三章黄铁矿还原固定铼的动力学实验  30-36
  3.1 实验试剂及主要仪器  30
    3.1.1 实验试剂  30
    3.1.2 主要实验仪器  30
  3.2 合成的 FeS2对铼的固定试验  30-31
  3.3 动力学模型  31
  3.4 动力学分析  31-34
  3.5 本章小结  34-36
第四章不同因素对 FeS2还原固定铼的影响  36-40
  4.1 pH 的影响  36-37
  4.2 TOC 的影响  37-39
  4.3 本章小结  39-40
第五章动态实验部分  40-46
  5.1 实验试剂与仪器设备  40
  5.2 实验准备  40-41
    5.2.1 黄土的前处理  40
    5.2.2 土柱的填装及饱和  40-41
  5.3 实验方法  41-45
    5.3.1 实验装置  41-42
    5.3.2 实验步骤  42-43
    5.3.3 结果与讨论  43-45
  5.4 本章小结  45-46
第六章结论与展望  46-48
  6.1 结论  46
  6.2 展望  46-48
参考文献  48-56
致谢  56-58
攻读学位期间发表的学术论文目录  58-59

合成的黄铁矿还原固定土壤和地下水中铼的初步探究

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