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添加Bi对Zr-Sn-Nb系锆合金耐腐蚀性能的影响

作　者: 张伟鹏
导　师: 姚美意
学　校: 上海大学
专　业: 材料学
关键词: 锆合金腐蚀 Bi 显微组织第二相氧化膜
分类号: TL341
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要

锆合金以其优异的性能，成为核电站轻水堆燃料元件包壳管的首选材料，并取得了令人满意的效果。随着核电站向高燃耗的方向发展，对燃料元件包壳用锆合金的耐腐蚀性能提出了更高的要求。在现有锆合金基础上调整合金元素的不同配比或添加其它种类合金元素是获得高性能锆合金的有效途径。本文在S5(Zr-0.8Sn-0.35Nb-0.4Fe-0.1Cr)和T5(Zr-0.7Sn-1.07Nb-0.32Fe-0.08Cr)合金基础上添加不同含量的Bi，通过熔炼、加工和热处理等工艺制备成S5+xBi和T5+xBi片状锆合金试样。用静态高压釜腐蚀实验研究这两种系列合金在400℃/10.3MPa过热蒸汽和360℃/18.6MPa/0.01M LiOH水溶液中的耐腐蚀性能；用高分辨透射电子显微镜（HRTEM）和高分辨扫描电子显微镜（HRSEM）观察分析了合金和氧化膜的显微组织，确定第二相的成分、大小、数量分布和晶体结构及其氧化情况，以及氧化膜显微组织的演化过程。从第二相和固溶在α-Zr中的合金元素影响氧化膜显微组织结构演化的角度，探讨添加Bi对锆合金耐腐蚀性能的影响机制。得到的主要实验结果和结论如下：（1）在两种Nb含量的S5+xBi和T5+xBi合金中，随着Bi含量的增加，依次出现密排六方结构的Zr(Fe,Cr,Nb)2、正交结构的ZrBi2型Zr(Bi,Sn,Fe)2和结构未确定的Zr-Fe-Cr-Nb-Bi-Sn第二相，Bi的添加促进了Zr-Sn-Nb系合金中原来固溶在a-Zr基体中的Sn以第二相形式析出。（2）在本研究工作制备的S5+xBi和T5+xBi合金中，固溶在a-Zr基体中的Bi含量与合金中的其它合金元素含量有关，随着Nb含量的增加，固溶在a-Zr基体中的最大Bi含量增大：在约含0.35%Nb的S5+xBi合金中固溶在a-Zr基体中的最大Bi含量为0.1%￡CBi<0.3%，而在约含1%Nb的T5+xBi合金中固溶在a-Zr基体中的最大Bi含量为0.3%￡CBi<0.5%。（3）在400℃/10.3MPa过热蒸汽中腐蚀时，添加0.1%~0.5%Bi可明显改善低Nb的S5合金的耐腐蚀性能，其中添加0.1%Bi时改善作用最大；而在高Nb的T5合金中，添加0.3%Bi的改善作用最大，进一步增加Bi含量则会降低合金的耐腐蚀性能。这说明固溶在α-Zr基体中的Bi对改善合金的耐腐蚀性能是有利的，而含Bi和Sn第二相的析出则会降低合金的耐腐蚀性能。（4）在360℃/18.6MPa/0.01M LiOH水溶液中腐蚀时，添加0.1%~0.5%Bi对S5合金的耐腐蚀性能没有明显影响，而对T5合金的耐腐蚀性能则有一定改善作用，其中添加0.3%Bi的改善作用最大。结合400℃过热蒸汽中的腐蚀结果，说明改善锆合金在360℃LiOH水溶液中耐腐蚀性能所需的固溶在a-Zr基体中的Bi含量比400℃过热蒸汽中的高，含Bi和Sn第二相的析出对锆合金耐腐蚀性能的影响比400℃过热蒸汽中的小。（5）氧化膜显微组织观察表明：随着腐蚀的进行，氧化膜中的缺陷增多，柱状晶逐渐演化为等轴晶，孔隙发展成为微裂纹，合金中第二相的氧化速率比a-Zr基体慢，不同类型第二相的氧化速率有差别，在较大第二相周围靠近氧化膜外表面一侧出现月牙形“稀疏”区域；Bi含量和水化学条件对氧化膜的显微组织有影响：S5+xBi和T5+xBi合金经腐蚀后，不同Bi含量的合金氧化膜的断口形貌起伏程度、微裂纹尺寸和数量均有一定差别；在360℃LiOH水溶液中腐蚀后，低Nb的S5+xBi合金氧化膜内表面出现“菜花状”特征，而高Nb的T5+xBi合金的氧化膜中并没有出现这种现象，在400℃过热蒸汽中腐蚀后，S5+xBi和T5+xBi合金的氧化膜中均并没有出现这种现象。

全文目录

摘要  6-8
ABSTRACT  8-14
第一章绪论  14-33
  1.1 核电的发展  14-15
  1.2 锆合金  15-18
    1.2.1 金属锆简介  15-16
    1.2.2 锆合金在核电中的应用  16-18
  1.3 锆合金的水侧腐蚀  18-19
  1.4 影响锆合金耐腐蚀性能的因素  19-31
    1.4.1 合金元素对锆合金耐腐蚀性能的影响  20-28
    1.4.2 热处理工艺对锆合金耐腐蚀性能的影响  28-29
    1.4.3 水化学条件对锆合金耐腐蚀性能的影响  29-31
  1.5 研究意义和内容  31-33
第二章研究方法  33-40
  2.1 实验材料  33-34
  2.2 加工工艺  34-35
  2.3 高压釜腐蚀实验  35
  2.4 合金的显微组织观察  35-36
  2.5 氧化膜的显微组织观察  36-38
    2.5.1 氧化膜形貌的 SEM 观察  36-37
    2.5.2 氧化膜横截面的 HRTEM 观察  37-38
  2.6 仪器设备  38-39
  2.7 数据及图像处理软件  39-40
第三章添加 Bi 对低 Nb 的 Zr-Sn-Nb 锆合金耐腐蚀性能的影响  40-62
  3.1 引言  40
  3.2 S5+xBi 系列合金的显微组织  40-44
  3.3 S5+xBi 系列合金的腐蚀行为  44-45
    3.3.1 S5+xBi 系列合金在 400 ℃过热蒸汽中的腐蚀行为  44-45
    3.3.2 S5+xBi 系列合金在 360 ℃ LiOH 水溶液中的腐蚀行为  45
  3.4 氧化膜的显微组织  45-57
    3.4.1 400 ℃过热蒸汽中腐蚀生成的氧化膜显微组织  45-52
    3.4.2 360 ℃ LiOH 水溶液中腐蚀生成的氧化膜显微组织  52-57
  3.5 分析讨论  57-60
  3.6 本章小结  60-62
第四章添加 Bi 对高 Nb 的 Zr-Sn-Nb 锆合金耐腐蚀性能的影响  62-85
  4.1 引言  62
  4.2 T5+xBi 系列合金的显微组织  62-67
  4.3 T5+xBi 系列合金的腐蚀行为  67-68
    4.3.1 T5+xBi 系列合金在 400 ℃过热蒸汽中的腐蚀行为  67-68
    4.3.2 T5+xBi 系列合金在 360 ℃ LiOH 水溶液中的腐蚀行为  68
  4.4 氧化膜的显微组织  68-82
    4.4.1 400 ℃过热蒸汽中腐蚀生成的氧化膜显微组织  68-73
    4.4.2 360 ℃ LiOH 水溶液中腐蚀生成的氧化膜显微组织  73-82
  4.5 分析讨论  82-84
  4.6 本章小结  84-85
第五章添加 Bi 对两种 Zr-Sn-Nb 锆合金显微组织和耐腐蚀性能影响的比较  85-91
  5.1 引言  85
  5.2 添加 Bi 的含量对显微组织影响规律的比较  85-87
  5.3 添加 Bi 的含量对耐腐蚀性能的影响规律比较  87-89
  5.4 本章小结  89-91
第六章结论与展望  91-94
  6.1 本文主要结论  91-92
  6.2 今后工作与展望  92-94
参考文献  94-100
作者在攻读硕士学位期间公开发表的论文  100-101
作者在攻读硕士学位期间参与的科研项目  101-102
致谢  102-103

添加Bi对Zr-Sn-Nb系锆合金耐腐蚀性能的影响

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