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固载二氧化锰氧化转化酚类化合物及其机理

作　者: 彭义文
导　师: 林坤德
学　校: 浙江工业大学
专　业: 环境工程
关键词: 固载二氧化锰氧化转化双酚A 三氯生
分类号: X13
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要

二氧化锰普遍存在于土壤和沉积物中,它与环境污染物之间可发生吸附、催化转化、非生物氧化以及光降解等作用。锰氧化物氧化转化有机污染物以前通常用纯的Mn02悬浮溶液,不符合锰氧化物在自然环境中的实际存在形态。为了更接近地模拟自然界过程,我们将二氧化锰固载于石英砂,选取环境中常见的酚类化合物双酚A和三氯生为模型化合物,分别研究了固载二氧化锰在水相中氧化双酚A和在干燥环境下氧化三氯生的能力及机理。论文主要的研究包括以下两个部分：1)表面特征分析结果表明：固载后的石英砂表面有一层无组织的二氧化锰涂层,其表面上含有二氧化锰的量为0.21mg Mn/g石英砂；固载二氧化锰(MOCS)氧化转化双酚A反应符合指数衰减模型；在该反应过程中,Mn2+的生成表明该反应为氧化还原反应,MOCS对双酚A的吸附速率和氧化速率几乎相等,当反应条件为(CMoCS=40.0g/L,pH4.5和25℃)时,双酚A浓度在60min时的去除率可达80%；反应受溶液pH值控制,规律为：pH4.5> pH5.5> pH6.5> pH7.5> pH8.6>pH9.6,由此表明：酸性条件促进反应进行,而碱性条件下是抑制反应的。共存金属阳离子的影响遵循如下规律：Fe3+> Zn2+> Cu2+> Ca2+> Mg2+> Na+。MOCS氧化转化双酚A的速率远低于纯的MnO2悬浮溶液,然而该两种反应有着相同的产物(二烯酮、单环芳香化合物及多环芳香化合物等),表明这两种反应具有相同的转化途径。2)在干燥条件下,MOCS对三氯生表现出一定的氧化转化能力；三氯生氧化分解生成的产物有2,4-二氯酚,3-氯酚；两者反应4d后,三氯生浓度降低为原来的75.6%,而反应32d后,三氯生浓度降低为原来的32.5%,三氯生浓度随反应时间增加逐渐降低,降低的速率随时间也降低；2,4-二氯酚浓度随时间增加而增加,后逐渐降低。研究结果表明：自然界的二氧化锰通常是以涂层形式存在于土壤和沉积物的表面上,以纯的二氧化锰悬浮溶液来推断及评估自然界的MnO2的反应活性是不合理的。在干燥条件下,二氧化锰对有机物(三氯生)依然表现出一定的氧化能力,因此,在研究有机污染物的迁移与转化时,仅考虑水界面上的过程是不合适的,还应该考虑在其他界面的反应,譬如固态界面。

全文目录

摘要  4-6
ABSTRACT  6-11
第一章前言  11-13
  1.1 选题背景及意义  11-12
  1.2 本文研究内容  12-13
第二章文献综述  13-24
  2.1 锰的含量及形态  13-16
  2.2 二氧化锰的氧化还原作用  16-19
    2.2.1 对无机物(金属和非金属化合物)的氧化作用  17-18
    2.2.2 对有机物的氧化作用  18-19
  2.3 影响二氧化锰氧化转化效率的因素  19-20
    2.3.1 pH对氧化作用的影响  19
    2.3.2 共存溶质对氧化作用的影响  19-20
  2.4 酚类化合物简介  20-24
    2.4.1 双酚A  21-22
    2.4.2 三氯生  22-24
第三章固载二氧化锰氧化转化双酚A  24-45
  3.1 实验部分  24-28
    3.1.1 主要仪器和试剂  24-25
      3.1.1.1 主要仪器  24-25
      3.1.1.2 主要试剂  25
    3.1.2 色谱条件和参数  25-26
    3.1.3 降解产物的鉴定  26
    3.1.4 缓冲溶液的配置  26
    3.1.5 MOCS氧化转化双酚A实验  26-27
    3.1.6 固载二氧化锰的制备及表面特征分析  27-28
  3.2 结果与讨论  28-44
    3.2.1 固载二氧化锰去除双酚A效率  28-29
    3.2.2 不同MOCS初始浓度对去除双酚A速率的影响  29-31
    3.2.3 溶液pH对氧化反应的影响  31-33
    3.2.4 共存金属离子对氧化反应的影响  33-34
    3.2.5 腐殖酸对氧化反应的影响  34-35
    3.2.6 固载和自由态二氧化锰氧化双酚A比较  35-36
    3.2.7 固载二氧化锰氧化双酚A产物分析及其途径  36-44
  3.3 本章小结  44-45
第四章固载二氧化锰氧化转化三氯生  45-54
  4.1 实验部分  45-47
    4.1.1 主要仪器和试剂  45-46
      4.1.1.1 主要仪器  45
      4.1.1.2 主要试剂  45-46
    4.1.2 色谱条件和参数  46
    4.1.3 MOCS氧化转化三氯生实验  46-47
  4.2 结果与讨论  47-53
    4.2.1 MOCS氧化转化三氯生过程产物的鉴定及可能的转化途径  47-51
    4.2.2 MOCS氧化转化三氯生效率  51-52
    4.2.3 三氯生氧化产物随反应时间变化关系  52-53
  4.3 本章小结  53-54
第五章结论与展望  54-56
  5.1 结论  54
  5.2 创新点  54-55
  5.3 研究展望  55-56
参考文献  56-65
致谢  65-66
攻读学位期间发表的学术论文  66

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