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黑碳的氧化改性及其对芳香污染物吸附行为的研究

作　者: 阮楚琪
导　师: 李非里
学　校: 浙江工业大学
专　业: 环境科学
关键词: 黑碳制备温度氧化改性吸附 pH 芳香化合物
分类号: X131
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要

黑碳是由化石燃料和生物质不完全燃烧产生的颗粒物质,有很强的污染物吸附能力,并大量存在于自然环境。黑碳表面的氧化改性后为其引入大量含氧基团,表面化学性质和结构特征显著改变,吸附性能发生变化,将显著影响环境中污染物质的迁移和转化。本文选择活性炭(AC),用杉木为原料在400℃和700℃分别制备得到的黑碳FC-400和FC-700,以及用浓硫酸在210℃下氧化得到的改性ACO和改性FCO-700为吸附剂,选取六种不同极性的芳香污染物(苯、硝基苯、苯酚、对硝基苯酚、对二硝基苯和对苯二酚)作为吸附质,研究氧化改性和溶液pH值对黑碳吸附行为的影响。首先,研究了黑碳制备温度和氧化改性对炭样表面化学性质和结构特征的影响。比表面积测定和元素分析结果表明高温制备黑碳与低温黑碳相比具有更大的比表面积和炭化程度,氧化改性后的炭样比表面积减小,氧元素含量增加。Boehm滴定和傅里叶变换红外光谱测定结果表明高温制备的黑碳表面几乎不存在含氧基团,低温制备黑碳的含氧基团数量较多,氧化改性为炭样表面引入大量含氧基团。其次,研究了黑碳制备温度和氧化改性对芳香化合物吸附性能的影响。结果表明：高温制备的黑碳对芳香化合物的吸附以表面吸附为主,吸附容量较大；低温制备的黑碳则表现为表面吸附和分配作用共同影响,吸附容量较小；氧化改性使吸附剂表面的吸附位点减少,引入的酸性含氧基团使吸附剂表面的亲水性和极性增强,因而通过氢键在表面结合水分子堵塞微孔,使其对芳香化合物的吸附容量减小；极性化合物比非极性化合物具有更大的亲水性,而带有-NO2的化合物表面电子云密度较低,接受电子能力更强,较易在炭样表面吸附,带有-OH的化合物表面电子云密度较高,接受电子能力较弱,其在炭样表面的吸附较弱,所以黑碳对六种芳香化合物的吸附能力强弱的顺序为对二硝基苯>硝基苯>对硝基苯酚>苯>对苯二酚>苯酚。第三,研究了不同溶液pH值对炭样吸附可解离芳香化合物的影响。结果表明：对于酸性化合物,pH<pKa时吸附质主要以分子态存在,有利于炭样的吸附,且其表面电子云密度越低越有利于吸附；pH>pKa时吸附质主要以离子态存在,不利于其在炭样上的吸附,解离程度越高,炭样对其的吸附能力越小。

全文目录

摘要  4-6
ABSTRACT  6-12
符号说明  12-13
第一章文献综述  13-27
  1.1 选题的目的和意义  13
  1.2 活性炭的研究概况  13-17
    1.2.1 活性炭的定义和性质  13-14
    1.2.2 活性炭的氧化改性  14-17
  1.3 黑碳的研究概况  17-20
    1.3.1 黑碳的定义和性质  17-19
    1.3.2 黑碳的氧化改性  19-20
  1.4 单环芳香污染物的来源与危害  20-22
    1.4.1 苯和硝基苯的来源与危害  20-21
    1.4.2 苯酚的来源与危害  21
    1.4.3 对硝基苯酚、对二硝基苯和对苯二酚的来源与危害  21-22
  1.5 吸附理论  22-26
    1.5.1 吸附的概念和分类  22-23
    1.5.2 吸附平衡  23
    1.5.3 吸附等温线  23-24
    1.5.4 吸附模型  24-26
  1.6 课题的研究内容  26-27
第二章炭样的制备、改性及表征  27-37
  2.1 引言  27
  2.2 实验仪器和试剂  27-28
    2.2.1 主要实验仪器  27-28
    2.2.2 主要实验试剂  28
  2.3 实验材料和方法  28-30
    2.3.1 吸附剂的制备  28-29
      2.3.1.1 黑碳的制备  28-29
      2.3.1.2 炭样的氧化改性  29
    2.3.2 样品的表征  29-30
      2.3.2.1 比表面积和孔结构的表征  29
      2.3.2.2 元素分析  29
      2.3.2.3 伯姆(Boehm)滴定  29-30
      2.3.2.4 傅里叶变换红外光谱分析  30
  2.4 结果与讨论  30-36
    2.4.1 比表面积和孔结构分析  32
    2.4.2 元素分析  32-33
    2.4.3 表面官能团滴定结果分析  33
    2.4.4 傅里叶变换红外光谱分析  33-36
  2.5 本章小结  36-37
第三章改性炭样对单环芳香污染物的吸附行为研究  37-53
  3.1 引言  37
  3.2 实验仪器与试剂  37-39
    3.2.1 主要实验仪器  37-38
    3.2.2 主要实验试剂  38-39
  3.3 实验方法  39-42
    3.3.1 吸附剂的制备  39
    3.3.2 吸附实验  39-41
      3.3.2.1 吸附实验条件  39-40
      3.3.2.2 苯和硝基苯的吸附实验  40
      3.3.2.3 苯酚、对苯二酚、对二硝基苯和对硝基苯酚的吸附实验  40
      3.3.2.4 平衡吸附计算方法  40-41
    3.3.3 样品检测方法  41-42
    3.3.4 气相方法的准确度  42
    3.3.5 数据处理  42
  3.4 结果与讨论  42-51
    3.4.1 气相方法的准确性  42
    3.4.2 吸附动力学和吸附热力学分析  42-43
    3.4.3 黑碳的制备温度对其吸附的影响  43-45
    3.4.4 炭样的氧化改性对其吸附的影响  45-48
    3.4.5 取代基对吸附的影响  48-51
  3.5 本章小结  51-53
第四章 pH对炭样吸附离子型有机化合物的影响  53-59
  4.1 引言  53
  4.2 实验仪器与试剂  53-54
    4.2.1 主要实验仪器  53-54
    4.2.2 主要实验试剂  54
  4.3 实验方法  54-55
    4.3.1 吸附剂的制备  54
    4.3.2 吸附实验  54-55
      4.3.2.1 吸附实验条件  54
      4.3.2.2 不同pH下苯酚和对硝基苯酚的吸附实验  54-55
      4.3.2.3 平衡吸附计算方法  55
    4.3.3 样品检测方法  55
    4.3.4 数据处理  55
  4.4 结果与讨论  55-58
  4.5 本章小结  58-59
第五章结论和建议  59-61
  5.1 结论  59-60
  5.2 建议  60-61
致谢  61-62
参考文献  62-69
图表目录  69-71
攻读硕士学位期间发表的论文  71

黑碳的氧化改性及其对芳香污染物吸附行为的研究

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