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介质阻挡放电与离子液体协同柴油深度脱硫的研究

作　者: 班丽丽
导　师: 代斌
学　校: 石河子大学
专　业: 应用化学
关键词: 介质阻挡放电 柴油 脱硫 离子液
分类号: TE624.55
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要


伴随着科技的进步与经济的发展，人们环保意识日益增强，燃油中的含硫化合物燃烧后生成SOx污染环境，所以世界各国政府不断制定日益严格的燃油含硫标准，燃油中硫的零排放将成为未来世界各国寻求的最终目标。因此，燃料油的深度脱硫已经成为世界范围的重要课题。目前，传统的脱硫方法为加氢脱硫工艺（HDS），但其反应条件苛刻，成本高且对噻吩及其衍生物的脱除率很低，很难实现深度脱硫，而氧化脱硫方法（ODS）其反应条件温和、脱硫效率高及容易脱去HDS难脱除的噻吩类含硫化合物，而受到了广泛的关注。氧化脱硫中最常用的氧化剂为过氧化氢（H2O2），但H2O2在氧化过程中会引入水，这会使燃油乳化或半乳化，影响油品质量，本论文研究了一种新型氧化脱硫体系—介质阻挡放电与离子液体协同脱硫体系。主要结论如下：（1）设计加工了一套合理的适合介质阻挡放电与离子液体协同脱硫的反应装置。（2）首先考察离子液体直接萃取脱硫，合成了离子液体（IL）[Omim]Cl·xFeCl3，并用[Omim]Cl·2FeCl3直接萃取脱硫，结果显示具有很高的萃取脱硫活性,考察了最佳萃取脱硫工艺条件：萃取温度25oC,[Omim]Cl·2FeCl3与模拟柴油的体积比为1:20，FeCl3与[Omim]Cl摩尔比为2，萃取时间30min，对BT, DBT和4,6-DMDBT的脱除率可达到99.4%、96.2%和99.3%，硫化合物反应活性依序递减: DBT>4,6-DMDBT> BT，该离子液体循环使用5次后脱硫率无明显下降；（3）其次考察介质阻挡放电与催化吸附脱硫体系对模拟柴油脱硫效果，合成了不同负载量的催化剂FeCl3-SiO2，通过氮气吸附脱附等温曲线和透射电镜表征，并以空气为原料在等离子体的作用下产生的活性自由基·O、·OH、·OH2和臭氧作为氧化剂，FeCl3-SiO2为催化剂与吸附剂对模拟柴油进行催化氧化脱硫，考察了最佳脱硫工艺： FeCl3与SiO2的摩尔比为1:1，输入电压（U）30KV;输入频率（）60kHz;催化剂用量（ω）3wt%;反应时间（t）30min；空气流速（υ）90ml/min，模拟柴油中DBT的脱硫率可达到98.4%。在相同条件下，对BT和4,6-DMDBT模拟柴油的脱硫率可分别达到94.8%和92.7%，硫化合物反应活性依序递减: DBT> BT>4,6-DMDBT。（4）将介质阻挡放电与离子液体协同氧化-催化萃取脱硫体系脱硫效果，合成催化剂二过碘酸合铜（III）和离子液体[BMIM]FeCl4以二过碘酸合铜（III）为催化剂，[BMIM]FeCl4为萃取剂，在介质阻挡放电作用下脱硫，考察了介质阻挡放电与离子液体协同氧化催化萃取脱硫的最佳工艺条件，结果表明用离子液体[BMIM]FeCl4做萃取剂，其萃取效果优于有机溶剂DMF，在空气流速60ml/min、电极两端电压16KV、驱动频率79kHz、氧化时间10min、催化剂用量1.25wt%，离子液体[BMIM]FeCl4作为萃取剂、剂/油体积比为1:4、萃取时间为10min时,对二苯并噻吩（DBT）一级脱硫率可达到97.5%。（5）初步研究介质阻挡放电与离子液体协同柴油深度催化氧化脱硫体系的机理，其以空气为氧源，通过介质阻挡放电，空气中的氧被高能电子撞击，生成氧化性更强的臭氧、氧活性粒子（O、O-、O2-）及自由基（O、 OH、 H），这些活性粒子尤其是臭氧具有很高的氧化活性，可以将加氢脱硫难以脱除的苯并噻吩、二苯并噻吩和4,6-二甲基二苯并噻吩氧化成相应的亚砜或砜，亚砜和砜更容易被萃取到离子液体层，从而达到深度脱硫的目的，所以介质阻挡放电与离子液体协同柴油深度催化氧化脱硫体系具有很大的应用前景。

全文目录


摘要  5-6
Abstract  6-10
引言  10-11
第1章 文献综述  11-22
  1.1 燃油脱硫的技术进展  11-12
    1.1.1 柴油深度脱硫的紧迫性  11
    1.1.2 国内外柴油硫含量标准的发展  11-12
  1.2 燃油脱硫技术简介  12-15
    1.2.1 加氢脱硫技术  12-13
    1.2.2 萃取脱硫技术  13
    1.2.3 络合脱硫技术  13
    1.2.4 吸附脱硫技术  13-14
    1.2.5 生物脱硫技术  14
    1.2.6 氧化脱硫技术  14-15
  1.3 离子液体简介  15-16
  1.4 离子液体用于燃油脱硫的方法  16-18
    1.4.1 直接萃取脱硫  16-17
    1.4.2 氧化-萃取脱硫  17-18
  1.5 等离子体及其发生技术  18-19
    1.5.1 介质阻挡放电等离子体简介  18-19
    1.5.2 介质阻挡放电的基本过程  19
    1.5.3 介质阻挡放电的应用  19
  1.6 论文的研究目的意义、研究内容和技术路线  19-22
    1.6.1 论文的研究目的及意义  19-20
    1.6.2 论文的主要研究内容  20
    1.6.3 实验技术路线  20-22
第2章 离子液体 xFeCl_3/[Omim]Cl 深度萃取脱硫  22-28
  2.1 实验部分  22-23
    2.1.1 实验药品  22
    2.1.2 实验仪器  22
    2.1.3 离子液体的合成  22-23
    2.1.4 模拟柴油的制备  23
    2.1.5 离子液体萃取脱硫实验  23
    2.1.6 模拟柴油中硫含量的分析  23
  2.2 结果与讨论  23-27
    2.2.1 不同离子液体对 DBT 的萃取效果  23-24
    2.2.2 FeCl_3/[Omim]Cl 摩尔比对 DBT 脱硫率的影响  24
    2.2.3 V_IL/V_模拟油对 DBT 脱硫率的影响  24-25
    2.2.4 萃取温度与时间对 DBT 脱硫率的影响  25-26
    2.2.5 [Omim]Cl·2FeCl_3对不同含硫底物的萃取效果  26
    2.2.6 IL [Omim]Cl·2FeCl_3的重复使用  26-27
    2.2.7 IL [Omim]Cl·2FeCl_3萃取脱硫机理  27
  2.3 本章小结  27-28
第3章 DBD/FeCl_3-SiO_2催化氧化柴油深度脱硫  28-37
  3.1 实验部分  28-30
    3.1.1 实验药品  28
    3.1.2 实验仪器  28
    3.1.3 实验装置  28-29
    3.1.4 模拟柴油的制备  29
    3.1.5 催化剂 FeCl_3-SiO_2的制备  29
    3.1.6 催化剂 FeCl_3-SiO_2氧化脱硫性能的考察  29
    3.1.7 模拟柴油中硫含量的分析  29
    3.1.8 FeCl_3-SiO_2的表征方法  29-30
  3.2 结果与讨论  30-36
    3.2.1 FeCl_3-SiO_2的表征  30-31
    3.2.2 是否加 DBD 与 FeCl_3和 SiO_2的摩尔比对 DBT 脱除效果的影响  31-32
    3.2.3 不同催化剂对 DBT 脱除效果的影响  32
    3.2.4 催化剂用量对 DBT 脱除效果的影响  32-33
    3.2.5 反应温度与时间对 DBT 脱除效果的影响  33-34
    3.2.6 放电电压对 DBT 脱除效果的影响  34
    3.2.7 空气流速对 DBT 脱除效果的影响  34-35
    3.2.8 输入频率对 DBT 脱除效果的影响  35
    3.2.9 不同含硫底物的脱硫  35-36
  3.3 本章小结  36-37
第4章 DBD/二过碘酸合铜(III)-离子液体萃取协同深度脱硫  37-46
  4.1 实验部分  37-39
    4.1.1 实验药品  37
    4.1.2 实验仪器  37
    4.1.3 实验装置  37-38
    4.1.4 催化剂二过碘酸合铜(III)的制备  38
    4.1.5 离子液体[Bmim]FeCl_4的合成  38
    4.1.6 模拟柴油的制备  38
    4.1.7 催化剂二过碘酸合铜(III)氧化脱硫性能的考察  38
    4.1.8 模拟柴油中硫含量的分析  38-39
  4.2. 结果与讨论  39-45
    4.2.1 DBD 放电的伏安特性  39
    4.2.2 不同脱硫体系对 DBT 脱除效果的影响  39-40
    4.2.3 不同含硫底物的脱硫效果  40
    4.2.4 不同离子液体对 DBT 脱除效果的影响  40-41
    4.2.5 V_IL/V_model oil对 DBT 脱除效果的影响  41
    4.2.6 催化剂用量对 DBT 脱除效果的影响  41-42
    4.2.7 放电时间对 DBT 脱除效果的影响  42
    4.2.8 空气流速对 DBT 脱除效果的影响  42-43
    4.2.9 放电电压对 DBT 脱除效果的影响  43-44
    4.2.10 放电频率对 DBT 脱除效果的影响  44
    4.2.11 IL [BMIM]FeCl_4的重复使用效果  44-45
  4.3 本章小结  45-46
第5章 结论与展望  46-48
  5.1 结论  46-47
  5.2 展望  47-48
参考文献  48-53
致谢  53-54
作者简介  54-55
石河子大学硕士研究生学位论文导师评阅表  55

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中图分类: > 工业技术 > 石油、天然气工业 > 石油、天然气加工工业 > 石油炼制 > 炼油工艺过程 > 精制处理 > 脱色、脱臭、脱硫醇
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