学位论文 > 优秀研究生学位论文题录展示

钙钛矿型催化剂的制备及其CO催化氧化性能的研究

作　者: 杨武
导　师: 李金林
学　校: 中南民族大学
专　业: 物理化学
关键词: CO催化氧化 钙钛矿型催化剂 水热合成 掺杂 尿素
分类号: TQ426
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
下　载: 81次
引　用: 0次
阅　读: 论文下载
 

内容摘要


CO是大气的主要污染物之一，它的来源主要是汽车尾气的排放和化石燃料的燃烧，这不仅给人类的身体健康带来严重威害，同时也对环境造成了巨大的污染。CO的氧化反应是一个表面的双分子反应，是研究汽车尾气净化的一个重要反应。目前消除CO最有效的方法之一是催化氧化，研究具有高活性的催化剂是解决这一问题的关键。常用的汽车尾气净化催化剂为贵金属（Pt、Pd、Ru、Au等）催化剂，此类催化剂虽然催化活性高、寿命长，但是由于价格昂贵且易中毒等缺点，限制了其在工业上的应用。钙钛矿型催化剂可以有效的解决这一问题，其CO催化氧化活性可以与贵金属催化剂相当，因此应用前景广阔。ABO3钙钛矿型催化剂在CO催化氧化反应方面表现出优异性能，与其比表面积、氧化还原能力、晶相和晶型等因素有关。钙钛矿型复合氧化物催化剂不仅具有独特的物理和化学性质，而且有良好的热稳定性和储氧能力，但因本身的比表面积和孔容都较小，限制了催化剂在催化方面的应用，这与制备方法有很大关系。为了制备高比表面积的钙钛矿型催化剂，我们通常通过对载体的物理结构特性和化学性质等方面进行考察，来寻求一种适当的载体。SBA-15是一种具有高比表面积，孔径分布均一且热稳定性高的有序介孔硅材料，是一种优良的载体。由于水热合成法制备的催化剂具有很好的可控性和可操作性，比表面积较高等优点，因此本论文采用原位水热合成法一步合成了一系列的30%La1-xCexCoO3/SBA-15钙钛矿型催化剂（x=0.05-0.25）。通过Ce的掺杂部分取代A位La离子，考察催化剂的晶体结构、颗粒大小、表面形态、比表面积、孔径分布和孔体积对CO催化氧化反应性能的影响。结论如下：以硝酸镧、硝酸铈、硝酸钴和柠檬酸为原料原位水热合成法一步合成了钙钛矿型复合氧化物催化剂30%La1-xCexCoO3/SBA-15（x=0.05-0.25），实验结果表明Ce掺杂能显著提高催化剂的CO催化氧化性能，当Ce的掺杂量为0.2时，催化剂的活性最高。说明Ce的掺杂引起钙钛矿结构的变化，所产生的缺陷以及活性金属价态的变化是影响CO催化氧化活性的主要因素。本文还采用尿素燃烧法制备了一系列La1-xAgxMnO3钙钛矿型催化剂（x=0.1-0.3）。不同制备方法制备的钙钛矿型催化剂的结构和化学性质都不同，所产生的结构缺陷对催化性能有重大的影响。尿素燃烧法制备的催化剂具有合成温度低，合成时间短，制备产物纯度高，组分偏析小等优点。我们通过Ag掺杂部分取代A位La离子，考察了催化剂的物理化学性质和对CO催化氧化反应性能的影响。结论如下：以尿素燃烧法合成了钙钛矿型催化剂La1-xAgxMnO3（x=0.1-0.3），实验结果表明，Ag掺杂能明显提高催化剂的CO催化氧化性能，当Ag的掺杂量为0.2时，催化剂的活性最高。说明Ag的掺杂使Mn更加容易还原(Mn4+还原为Mn3+，Mn3+)还原为Mn2+)。Ag的掺杂改变了催化剂的结构，影响了催化剂CO催化氧化反应性能。本论文对催化剂进行了X-射线衍射（XRD）、N2-物理吸附、透射电子显微镜（TEM）和氢气程序升温还原（H2-TPR）等表征，以CO催化氧化为反应类型，评价了催化剂在CO催化氧化反应方面的催化活性。

全文目录


目录  5-7
摘要  7-9
Abstract  9-11
第1章 文献综述  11-24
  1.1 研究背景  11
  1.2 CO 排放的来源  11-12
  1.3 CO 的危害  12-13
  1.4 CO 催化氧化反应机理  13
  1.5 CO 氧化催化剂的研究现状  13-15
    1.5.1 贵金属型催化剂  14-15
    1.5.2 非贵金属催化剂  15
    1.5.3 钙钛矿型催化剂  15
  1.6 钙钛矿型催化剂的结构及缺陷  15-17
    1.6.1 B 位离子的作用  16-17
    1.6.2 A 位离子的作用  17
  1.7 钙钛矿型催化剂的特点  17-19
    1.7.1 氧气的吸附  17-18
    1.7.2 较强的晶格氧活动度和迁移性  18
    1.7.3 热稳定性  18
    1.7.4 光催化性能  18-19
    1.7.5 电催化性能  19
    1.7.6 其他方面的应用  19
  1.8 钙钛矿型复合氧化物催化剂对 CO 氧化的研究  19-22
    1.8.1 钙钛矿型复合氧化物催化剂的制备方法  20
    1.8.2 固相法  20
    1.8.3 气相法  20-21
    1.8.4 液相法  21-22
  1.9 本论文的研究思路和内容  22-24
第2章 实验部分  24-27
  2.1 催化剂的制备  24
    2.1.1 试剂  24
    2.1.2 催化剂的制备方法  24
  2.2 催化剂的表征  24-27
    2.2.1 X-射线粉末衍射  24-25
    2.2.2 比表面及孔结构测试  25
    2.2.3 氢气程序升温还原（H_2-TPR）  25
    2.2.4 透射电子显微镜（TEM）  25-26
    2.2.5 CO 催化氧化反应活性测试  26-27
第三章 原位水热合成 La_(1-x)Ce_xCoO_3/SBA-15 钙钛矿型催化剂及 CO 催化氧化反应性能的研究  27-35
  3.1 引言  27
  3.2 催化剂的制备方法  27-28
  3.3 样品的表征  28
  3.4 结果与讨论  28-34
    3.4.1 X-射线衍射  28-29
    3.4.2 氮气物理吸附-脱附  29-31
    3.4.3 透射电子显微镜  31-32
    3.4.4 氢气程序升温还原  32
    3.4.5 催化剂的活性测试  32-34
  3.5 结论  34-35
第四章 尿素燃烧法制备 La_(1-x)Ag_xMnO_3钙钛矿型催化剂及 CO 催化氧化反应性能的研究  35-41
  4.1 引言  35
  4.2 催化剂的制备方法  35-36
  4.3 样品的表征  36
  4.4 结果与讨论  36-40
    4.4.1 X-射线衍射  36-38
    4.4.2 氮气物理吸附-脱附  38-39
    4.4.3 程序升温还原  39
    4.4.4 催化剂的活性评价  39-40
  4.5 结论  40-41
论文总结  41-43
参考文献  43-49
致谢  49-50
附录A （攻读学位期间的学术论文及收录情况）  50

相似论文

  1. 钛酸盐光催化剂的制备及光催化分解水性能,O643.36
  2. 稀土元素掺杂Ca3Co4O9与Ag复合材料的制备及热电性能,TQ174.1
  3. 静电纺丝法制备TiO2及其光催化行为的研究,O614.411
  4. 钛酸钡基NTC热敏陶瓷电阻的制备与研究,TQ174.1
  5. 虾池一株微藻对尿素和甲硫氨酸利用效率的研究,S968.22
  6. 掺杂锐钛矿型二氧化钛光催化性能的第一性原理计算,O643.36
  7. Bi、N共掺杂TiO2的制备及性能的研究,O614.411
  8. 功能化纳米二氧化钛多孔材料的制备、表征及性能研究,TB383.1
  9. 有序多孔TiO2薄膜的制备及其性能研究,TB383.2
  10. 复合溶胶改性Ce、Co、Ni/V-W/TiO2选择催化还原NOx的性能研究,X701
  11. 一维纳米TiO2的制备及染料废水脱色研究,TB383.1
  12. 低分子量聚乳酸包膜尿素的研制与缓释性能评价,S145.6
  13. 锂离子层状正极材料LiMO2（M=Co，Ni，Mn）的第一性原理的研究,TM912
  14. 铁、镧掺杂纳米TiO2的制备及光催化性能研究,O614.411
  15. 石墨烯制备及其缺陷研究,O613.71
  16. 基片参数对微带带通滤波器传输特性影响研究,TN713.5
  17. 多维电荷传输基团修饰铱配合物的设计、合成及光电特性,O627.8
  18. 酸根离子对锡基纳米气敏材料性能影响的研究,X701
  19. Si、Ge在掺杂石墨烯上吸附的第一性原理研究,O469
  20. 共掺杂型TiO2可见光催化剂的制备、表征及其性能研究,O643.36
  21. ZnO-TiO2复合体的改性及其光催化性能研究,X703

中图分类: > 工业技术 > 化学工业 > 试剂与纯化学品的生产 > 催化剂（触媒）
© 2012 www.xueweilunwen.com