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核壳及层状CuO-ZnO-Al2O3/分子筛的制备及其催化性能研究

作　者: 马小茹
导　师: 查飞
学　校: 西北师范大学
专　业: 应用化学
关键词: 二氧化碳 催化加氢 甲醇 二甲醚 水热合成 核壳催化剂 层状催化剂
分类号: TQ426
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要


CO2是主要的温室气体之一，对CO2进行有效回收利用，使地球上的CO2实现良性循环，既能够缓解能源危机，又可降低温室效应的影响，具有解决能源及环保问题的双重意义。CO2加氢合成甲醇并脱水转化为二甲醚是一个复杂的化学过程。论文对二氧化碳加氢合成甲醇、甲醇催化剂反应机理和活性中心、二甲醚的生产和应用、二甲醚催化剂制备过程中的影响因素进行了综述，并在此基础上做了如下工作：用水热合成法制备了具有均匀外形的碳微球，将碳微球和金属盐共同分散在水中，采用共沉淀法，金属离子进入碳微球的亲水性外壳，通过煅烧去除碳得到多金属氧化物复合纳米粒子，在CuO-ZnO-Al2O3复合纳米粒子表面包裹NaZSM-5分子筛，制备了NaZSM-5@CuO-ZnO-Al2O3核壳催化剂，并通过XRD、SEM、EDS、BET、TG-DTA等进行了结构表征，研究了其对二氧化碳加氢合成二甲醚的催化活性。实验结果表明，NaZSM-5@CuO-ZnO-Al2O3核壳催化剂对二氧化碳加氢合成二甲醚具有较高的活性，在压力3.0MPa，空速1800mL·gcat-1·h-1，CO2/H2=1:3（体积比），温度270℃的反应条件下，CO2的转化率达到48.3%，二甲醚的收率和选择性分别达到23.4%和48.5%。以膨胀石墨为载体，用超声法制备了CuO-ZnO-Al2O3层状催化剂，采用XRD、TG-DTA、SEM和BET进行了表征，将其和甲醇脱水催化剂HZSM-5机械混合，得到复合催化剂，用于二氧化碳加氢一步法制备二甲醚，并在高压微分固定床反应器上考察了其催化活性，在反应温度为265℃、空速为1800mL·gcat-1·h-1、碳氢比1:3（体积比）、压力3.0MPa、CuO-ZnO-Al2O3/HZSM-5=2:1（质量比）、w（CuO/ZnO）=2:1，膨胀石墨的添加量为5%时，CO2的单程转化率达到了45.43%；二甲醚的选择性和收率分别为37.81%和17.18%。

全文目录


中文摘要  8-9
ABSTRACT  9-11
第一章 文献综述  11-32
  1.1 CO_2的分离利用  11-17
    1.1.1 CO_2的现状  11-12
    1.1.2 CO_2的分离固定  12-14
    1.1.3 CO_2的综合利用  14-17
  1.2 甲醇  17-24
    1.2.1 甲醇的理化性质  17
    1.2.2 甲醇生产工艺的发展  17-18
    1.2.3 甲醇合成催化剂分类  18-19
    1.2.4 合成甲醇的反应机理与活性中心  19-22
    1.2.5 甲醇合成催化剂的失活  22-24
  1.3 二甲醚  24-31
    1.3.1 二甲醚的物理化学性质  24
    1.3.2 二甲醚的生产技术  24-26
    1.3.3 二甲醚的应用  26-28
    1.3.4 二甲醚催化剂制备过程中的影响因素  28-30
    1.3.5 二甲醚催化剂中甲醇脱水催化剂的分类  30-31
  1.4 本工作选题的意义、内容  31-32
第二章 NaZSM-5包裹CuO-ZnO-Al_2O_3复合纳米粒子的制备及其催化CO_2加氢合成二醚  32-43
  2.1 前言  32-33
  2.2 实验部分  33-36
    2.2.1 原料和试剂  33
    2.2.2 主要仪器和设备  33-34
    2.2.3 催化剂的制备  34-35
    2.2.4 催化剂的表征  35
    2.2.5 催化剂的活性评价  35-36
  2.3 结果与讨论  36-43
    2.3.1 催化剂的表征  36-40
    2.3.2 催化剂性能评价  40-43
  2.4 结论  43
第三章 层状CuO-ZnO-Al_2O_3/HZSM-5的制备及其催化二氧化碳加氢制备二甲醚  43-54
  3.1 前言  43-44
  3.2 实验部分  44-47
    3.2.1 原料和试剂  44-45
    3.2.2 主要仪器和设备  45
    3.2.3 催化剂的制备  45-46
    3.2.4 催化剂的表征  46
    3.2.5 催化剂的活性评价  46-47
  3.3 结果与讨论  47-53
    3.3.1 催化剂的结构表征  47-49
    3.3.2 催化剂活性评价  49-53
  3.4 结论  53-54
参考文献  54-64
硕士期间研究成果  64-65
致谢  65

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中图分类: > 工业技术 > 化学工业 > 试剂与纯化学品的生产 > 催化剂（触媒）
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