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SCR脱硝催化剂再生浸渍及其SO2氧化控制
作 者: 史伟伟
导 师: 夏启斌
学 校: 华南理工大学
专 业: 化学工程
关键词: SCR催化剂 再生浸渍 Zeta双电层 SO2/SO3转化率
分类号: TQ426
类 型: 硕士论文
年 份: 2013年
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内容摘要
新的《火电厂大气污染物排放标准》的颁布意味着烟气脱硝将成为我国火电厂环保工程所关注的重点。脱硝技术中目前应用最广泛的是选择性催化还原(SCR)法,其核心部分是SCR脱硝催化剂。脱硝催化剂不仅造价高,其成本占脱硝工程综合成本约40%,而且一般3年左右就需要更换。而全国脱硝设备装机容量不断增长,按照“2+1”安装模式,预计2018年后将形成稳定的8.8万立方/年的失活催化剂。SCR催化剂再生可避免资源的严重浪费和环境的二次污染,具有显著的经济效益和环境效益,因此脱硝催化剂再生是SCR脱硝行业发展的必由之路。本文对活性组分V在SCR催化剂上的吸附浸渍行为进行了研究,主要涉及考察pH、浸渍液初始浓度和浸渍时间对V在SCR催化剂上的负载量的影响,并应用双电层理论解释V在SCR上的吸附负载行为。Zeta电位测定结果表明此时催化剂表面带有大量负电荷,可以大量吸附VO2+使得V负载量最大。应用双电层理论可解释V在SCR催化剂上的吸附负载行为,对于再生SCR催化剂的活性组分负载具有理论指导意义。这也是本文的创新之处。基于金属掺杂降低(M-O-V)氧桥中氧的电子密度,减弱其碱性,降低其对SO2的吸附,抑制SO2氧化的研究思路,本文采用某过渡元素Me掺杂再生SCR催化剂,并考察其对SCR催化剂脱硝活性和SO2/SO3转化率的影响。结果表明:Me掺杂量为0.6%时,SCR催化剂的SO2/SO3转化率为0.68%,小于再生前的0.73%,同时其NO转化率为94.47%,比未掺杂Me的再生催化剂仅降低4%。Me掺杂再生催化剂V5+含量减少,V4+含量增加,以及晶格氧含量下降引起的催化剂表面晶格中某些部位的O原子的传递过程减弱是抑制SO2氧化的原因。dmol3模块计算得到的Me掺杂再生催化剂V-O-M氧桥中氧的电荷由正变为负,也表明氧的碱性减弱,从而抑制SO2氧化。采用本文催化剂再生技术对国内两家电厂波纹板式式与蜂窝式SCR催化剂进行现场工业化再生,第三方检测结果表明催化剂再生效果良好,脱硝活性和SO2/SO3转化率等各项性能指标均符合国家标准要求。
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全文目录
摘要 5-6 Abstract 6-10 第一章 绪论 10-22 1.1 背景 10-11 1.2 选择性催化还原(SCR)脱硝技术 11-13 1.2.1 SCR 脱硝技术基本原理 11 1.2.2 SCR 脱硝催化剂 11-13 1.3 SCR 催化剂失活研究现状 13-14 1.4 失活 SCR 催化剂再生研究进展 14-17 1.5 再生催化剂 SO_2/SO_3转化率控制研究现状 17-20 1.5.1 SO_2氧化的危害 17 1.5.2 SO_2/SO_3转化机理 17-18 1.5.3 SO_2/SO_3转化的主要影响因素 18-19 1.5.4 SO_2/SO_3转化率控制方法 19-20 1.6 本文研究意义及主要研究内容 20-22 1.6.1 研究意义 20-21 1.6.2 本文主要研究内容 21 1.6.3 本文的创新之处 21-22 第二章 活性组分浸渍再生 SCR 催化剂及其脱硝活性 22-30 引言 22 2.1 双电层理论模型 22-23 2.2 实验部分 23-26 2.2.1 实验原料与化学试剂 23 2.2.2 仪器设备 23-24 2.2.3 再生浸渍操作 24 2.2.4 催化剂分析检测 24-26 2.3 实验结果与讨论 26-29 2.3.1 V 的水解 26-27 2.3.2 催化剂在浸渍液中的溶液化学行为 27-29 2.4 本章小结 29-30 第三章 Me 掺杂对再生催化剂 SO_2/SO_3转化率控制研究 30-46 引言 30 3.1 实验部分 30-33 3.1.1 实验原料与化学试剂 30-31 3.1.2 仪器设备 31 3.1.3 再生催化剂制备 31-32 3.1.5 脱硝率与 SO_2/SO_3转化率测试 32 3.1.6 催化剂表征分析 32-33 3.2 实验结果与讨论 33-44 3.2.1 钒负载量对再生催化剂 SO_2/SO_3转化率的影响 33-34 3.2.2 Me 掺杂对 SO_2/SO_3转化率的影响 34-36 3.2.3 X 射线光电子能谱分析 36-40 3.2.4 孔隙结构分析 40-41 3.2.5 X 射线衍射分析 41-42 3.2.6 拉曼光谱分析 42-44 3.2.7 Me 掺杂催化剂原子电荷模拟计算 44 3.3 本章小结 44-46 第四章 SCR 脱硝催化剂再生工程应用研究 46-58 4.1 工程概况 46 4.2 再生工艺流程的确定 46-51 4.2.1 催化剂失活情况分析 46-51 4.2.2 SCR 催化剂再生工艺 51 4.3 催化剂再生效果 51-56 4.4 本章小结 56-58 第五章 结论与展望 58-60 5.1 结论 58-59 5.2 展望 59-60 参考文献 60-66 攻读硕士学位期间取得的研究成果 66-67 致谢 67-68 附件 68
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中图分类: > 工业技术 > 化学工业 > 试剂与纯化学品的生产 > 催化剂(触媒)
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