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超声辅助合成钙铝水滑石及其复合物对铬(Ⅵ)和铀(Ⅵ)的吸附
作 者: 李彦霖
导 师: 李占双
学 校: 哈尔滨工程大学
专 业: 应用化学
关键词: 水滑石 羟基磷灰石 吸附 铬 铀
分类号: TQ424
类 型: 硕士论文
年 份: 2013年
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内容摘要
水滑石(LDHs),也被称为阴离子粘土(HT)类材料。水滑石应用广泛,在污水处理、核废物处理/储存、阴离子清除材料、中和剂(抗酸剂)、筛选过滤材料、聚合物稳定剂、催化剂和催化剂载体、阴离子交换剂、吸附剂、光敏材料和药剂学等方面都有应用。近年来,利用其他工艺改进现有的几种基本水滑石合成方法一直是研究水滑石的重点,在这方面也取得了一定的进展,如离子交换法、熔体插层法、溶胶—凝胶法、原位生长法和共沉淀法。本实验采用改进共沉淀法来制备Ca-Al水滑石,并且在超声环境中以Ca-Al LDHs为前驱体,复合得到水滑石羟基磷灰石的复合物。改进共沉淀法显著地缩短了反应时间,无须另外控制溶液pH值,简化了反应条件。与传统共沉淀法相比较,由超声技术改进的合成方法简单,能源消耗少并且更容易控制。实验考察了合成温度,反应时间,焙烧温度和老化条件等因素对超声辅助共沉淀法合成水滑石的影响,结合XRD,SEM等表征手段对水滑石及其复合物形貌结构进行分析。同时从工程应用角度考察钙铝水滑石对六价铬离子和六价铀离子的吸附性能,确定最佳的合成条件。对影响吸附过程的因素,如接触时间,溶液的pH值和其他离子的竞争等进行了研究。结果表明,在较宽泛的pH值范围内Ca-Al LDHs和Ca-Al LDHs-HA都能有效的吸附Cr(Ⅵ)和U(Ⅵ)。分析吸附过程的各种参数,包括吸附动力学及吸附等温线,研究发现其吸附过程符合准二级动力学方程和Langmuir吸附模型。拟合Langmuir吸附模型得到水滑石及其羟基磷灰石复合物对Cr(Ⅵ)的饱和吸附量分别为104.82mg/g和86.86mg/g,对U(Ⅵ)的饱和吸附量分别为54.79mg/g和46.92mg/g,与实验值相近。当pH值小于6或者大于11时,Ca-Al LDHs和Ca-AlLDHs-HA对重铬酸根离子和铀酰离子的吸附性能明显下降。研究吸附质溶液中含有其他离子对吸附效果的影响,结果表明阴离子如硝酸根和氯离子,阳离子如钙离子和铝离子存在,对Cr(Ⅵ)和U(Ⅵ)在钙铝水滑石及其水滑石羟基磷灰石复合物上吸附的影响较小。
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全文目录
摘要 5-6 ABSTRACT 6-10 第1章 绪论 10-22 1.1 类水滑石研究概述 10-11 1.2 水滑石的基本性能 11-13 1.2.1 酸碱双功能性 11-12 1.2.2 组成和结构的可调控性 12 1.2.3 结构记忆效应 12 1.2.4 热稳定性 12-13 1.3 水滑石的制备 13-15 1.3.1 共沉淀法 13-14 1.3.2 水热合成法 14 1.3.3 离子交换法 14-15 1.3.4 焙烧还原法 15 1.3.5 其他制备方法 15 1.4 水滑石的应用 15-18 1.4.1 催化剂及催化载体 15-16 1.4.2 离子交换和吸附剂 16-17 1.4.3 医药 17 1.4.4 高分子材料及其它功能材料 17-18 1.5 水滑石在重金属污染处理方面的应用 18-20 1.6 课题设计及本文主要工作 20-22 1.6.1 课题目的及意义 20-21 1.6.2 主要工作 21-22 第2章 实验材料和表征方法 22-24 2.1 实验试剂 22 2.2 实验仪器 22-23 2.3 分析测试 23 2.4 本章小结 23-24 第3章 超声辅助合成钙铝水滑石及其羟基磷灰石复合物的研究 24-32 3.1 实验部分 24 3.1.1 钙铝水滑石的制备 24 3.1.2 水滑石羟基磷灰石复合物的制备 24 3.2 结果与讨论 24-30 3.2.1 钙铝水滑石对 Cr(Ⅵ)和 U(Ⅵ)的吸附性能 24-27 3.2.2 钙铝水滑石和其水滑石羟基磷灰石复合物的结构表征 27-30 3.3 本章小结 30-32 第4章 钙铝水滑石和其水滑石羟基磷灰石复合物对 Cr(Ⅵ)的吸附研究 32-45 4.1 实验部分 32-34 4.1.1 铬离子的测试方法 32-33 4.1.2 铬离子吸附试验的设计 33-34 4.2 结果与讨论 34-43 4.2.1 单因素对钙铝水滑石和其水滑石羟基磷灰石复合物吸附 Cr(Ⅵ)的影响 34-36 4.2.2 正交设计及讨论 36-38 4.2.3 吸附动力学 38-39 4.2.4 吸附等温线 39-43 4.2.5 其他离子对吸附效果的影响 43 4.3 本章小结 43-45 第5章 钙铝水滑石和其水滑石羟基磷灰石复合物对 U(Ⅵ)的吸附研究 45-54 5.1 实验部分 45-46 5.1.1 铀离子的测试方法 45-46 5.1.2 铀离子吸附试验的设计 46 5.2 结果与讨论 46-53 5.2.1 单因素对钙铝水滑石和其水滑石羟基磷灰石复合物吸附 U(Ⅵ)的影响 46-48 5.2.2 正交设计及讨论 48-49 5.2.3 吸附动力学 49-51 5.2.4 吸附等温线 51-52 5.2.5 其他离子对吸附效果的影响 52-53 5.3 本章小结 53-54 结论 54-55 参考文献 55-65 攻读硕士学位期间发表的论文和取得的科研成果 65-66 致谢 66
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中图分类: > 工业技术 > 化学工业 > 试剂与纯化学品的生产 > 吸附剂
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