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不同种类铝硅酸盐的制备及其表面性质和吸附性质的研究
作 者: 齐长林
导 师: 孙中溪
学 校: 济南大学
专 业: 无机化学
关键词: 高岭土 亚甲基蓝 方沸石 表面络合常数 形成机理
分类号: TQ424
类 型: 硕士论文
年 份: 2013年
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内容摘要
随着环境污染日益严重,如何治理污染物成为首要问题。土壤是污染物的归宿,要想治理污染物就需要了解污染物与土壤相互作用的方式。土壤中铝硅酸盐矿物占主要部分,天然矿物成分复杂同时由于地域地理差异,研究其物理化学性质缺乏普遍的指导意义。本文从纯矿物入手,人工合成了层状纯相高岭土。同时本文先通过研究单一组分SiO2与亚甲基蓝的作用建立吸附模型之后结合文献中已有关于Al2O3吸附亚甲基蓝的报道,扩展到人工合成纯的高岭土对亚甲基蓝的吸附,同时结合滴定数据利用WinSGW软件计算出高岭土的表面酸碱平衡常数从而能为天然铝硅酸盐矿物研究提供一些理论依据。本文还合成出架状铝硅酸盐方沸石,根据方沸石本身特有性质研究其与重金属Pb2+的吸附。研究发现拟薄水铝石和体系中无定形硅即氧化硅反应,同时发生[AlnOmHl]3++H4SiO4+H2O→Al2Si2O5(OH)4+3H+这一反应使得体系pH有不断降低的趋势。同时通过控制加入碱的种类和量可以得到不同种类产物。具体情况如下:加入氨水时,pH由低到高可以得到高岭土→高岭土-蒙皂石复合物→蒙皂石;加入氢氧化钠时,pH由低到高可以得到高岭土→高岭土-蒙皂石复合物→P1型沸石;加入氢氧化钾时,pH不管调到何种状态都无法得到结晶性良好的产物。实验研究发现高岭土表面边缘羟基位得质子脱质子反应:≡SOH+H+≡SOH2+lg K1=-8.86±0.035;≡SOH≡SO++H+lg K2=1.61±0.045。基面上高岭土永久负电荷点位与体系中阳离子作用:≡X(H)+Na+≡X(Na)+H+lg K(X Na)=-4.25±0.051。实验过程中所用的高岭土是人工合成的纯相高岭土同时具有较天然矿物大的比表面,得到的酸碱平衡常数具有更强的普适性。在此基础上研究有机污染物在高岭土表面相互作用。首先研究在单组份SiO2表面,亚甲基蓝在SiO2表面配位作用存在两种形式:静电作用≡Si2O-+MB+≡Si2OMB lg K=4.48;氢键作用≡SiOH+MB+≡SiOHMB+lg K=2.30。一价阳离子与SiO2表面配位平衡常数为:≡Si2O-+M+≡Si2OM [lg K=3.75、2.73、2.58(M=NH4+,Na+,K+)]在氨分子浓度高时,还会在表面上发生:≡SiOH+NH3+MB+≡SiOHNH3MB+lg K=6.69。亚甲基蓝在高岭土表面作用也具有多种吸附作用力通过不同pH亚甲基蓝在高岭土表面的吸附可以确定这不是唯一的吸附作用,吸附作用比较复杂,仍需进一步的研究探讨。亚甲基蓝在SiO2和高岭土表面的吸附均属于Langmuir型吸附。研究方沸石时发现:是由起初生成的无定形铝硅酸盐,经过形成稳定的Linde B1型沸石中间相,再与溶液中的氧化硅和钠离子反应而最终结晶而成同时本文为了研究立方相方沸石的结构合成了一种大小约为120μm方沸石(NaAlSi2O6H2O)。同时还发现微波加热对方沸石单晶的形成具有重要影响,一方面微波加热处理前驱体后,结晶后颗粒的均一性明显增加维持在120μm左右,同时微波处理后单晶的含量明显得到提高。由于方沸石自身孔道结构具备一定离子交换性,实验研究了方沸石对Pb2+的吸附作用。pH值为6左右时,方沸石对Pb2+最大吸附量可达14.50mg g-1。
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全文目录
摘要 8-10 Abstract 10-12 第一章 前言 12-20 1.1 铝硅酸盐简介 12-13 1.2 高岭土概述 13-15 1.2.1 高岭土的合成 13-15 1.3 方沸石的概述 15-16 1.4 铝硅酸盐表面络合行为 16-18 1.4.1 表面络合吸附作用 16-17 1.4.2 本文有机染料污染研究方法 17 1.4.3 高岭土矿物表面酸碱常数研究 17-18 1.5 本文研究的目的及主要内容 18 1.5.1 本文研究的目的 18 1.5.2 本文研究的主要内容 18 1.6 本文的创新之处 18-20 第二章 高岭土合成机理研究及制备条件对合成的影响 20-40 2.1 引言 20 2.2 试剂与仪器 20-21 2.3 样品制备 21-23 2.3.1 高岭土机理研究实验步骤 21 2.3.2 Al(OH)_3凝胶制备的 pH 对产物形貌的影响 21-22 2.3.3 不同种类碱选择对合成的影响 22 2.3.4 样品的表征 22-23 2.4 结果与讨论 23-38 2.4.1 高岭土合成机理研究 23-34 2.4.2 制备条件选择对合成的影响 34-38 2.5 本章小结 38-40 第三章 高岭土的表面酸碱性质的研究 40-46 3.1 引言 40-41 3.2 试剂、仪器与计算软件 41 3.3 计算模拟过程中用到的矩阵 41-43 3.4 高岭土表面滴定及平衡常数的计算 43-45 3.5 本章小结 45-46 第四章 铝硅酸盐对有机色素的吸附作用研究 46-62 4.1 引言 46 4.2 SiO_2对亚甲基蓝的吸附 46-56 4.2.1 试剂与仪器 46 4.2.2 SiO_2的制备 46-47 4.2.3 吸附实验 47 4.2.4 结果与讨论 47-56 4.3 高岭土对亚甲基蓝的吸附 56-60 4.3.1 高岭土的制备 56-57 4.3.2 吸附实验 57 4.3.3 结果与讨论 57-60 4.4 本章小结 60-62 第五章 方沸石的水热合成过程研究 62-68 5.1 引言 62 5.2 试剂与仪器 62 5.3 样品制备 62-63 5.3.1 方沸石制备 62-63 5.4 结果与讨论 63-66 5.4.1 方沸石的表征 63-66 5.5 本章小结 66-68 第六章 方沸石结构的研究及对水溶液中 Pb~(2+)的吸附 68-78 6.1 引言 68 6.2 试剂与仪器 68 6.3 样品制备 68-69 6.3.1 方沸石单晶制备 68-69 6.3.2 方沸石样品对重金属 Pb~(2+)的吸附 69 6.4 结果与讨论 69-74 6.4.1 方沸石单晶的表征 69-72 6.4.2 微波处理对方沸石结晶的影响 72-74 6.5 方沸石对 pb~(2+)的吸附 74-76 6.5.1 方沸石稳定性与溶液 pH 值关系 74-75 6.5.2 pH 值对吸附效果的影响 75-76 6.6 本章小结 76-78 第七章 结论 78-82 参考文献 82-90 致谢 90-92 附录 92
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中图分类: > 工业技术 > 化学工业 > 试剂与纯化学品的生产 > 吸附剂
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