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流态化制备活性炭负载醋酸锌催化剂的数值研究

作　者: 崔坤
导　师: 王伟文
学　校: 青岛科技大学
专　业: 化学工程
关键词: 流化床数值模拟醋酸乙烯催化剂干燥
分类号: TQ225.1
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要

醋酸乙烯是一种重要的有机化工原料,应用前景广阔,其合成过程主要采用活性炭负载醋酸锌作为催化剂,国内醋酸乙烯行业对该催化剂的需求量巨大。目前,国内制备活性炭负载醋酸锌催化剂多采用上世纪七八十年代的技术,催化剂产品存在均匀性差、产量小等弊端,本文围绕上述问题开展了以下研究工作：(1)分析了催化剂制备过程中气体与活性炭颗粒之间,以及颗粒与颗粒之间的作用关系,对于由两种密度不同的固体颗粒组分组成的混合物料,分别将其看作两相,各颗粒组分所对应的粒径、密度和弹性恢复系数等参数都分别进行设置,建立了流化床内气固两相流、气液固三相流和气固固三相流的计算模型,其中气相作为第一相(连续相),液相和固相均作为第二相(颗粒相)。(2)运用大型商用模拟软件FLUENT中的欧拉多相流模型和PC-SIMPLE算法,模拟了活性炭负载醋酸锌催化剂制备过程中流化床内的气固流动情况,分析了气泡生成、长大和破裂的过程,研究了床内活性炭颗粒在不同操作件下的流化特性,为优化制备活性炭负载醋酸锌催化剂的流化床反应器的操作条件提供了依据。(3)利用FLUENT中的欧拉多相流模型对活性炭负载醋酸锌催化剂制备过程中的气液固三相流和气固固三相流进行了模拟。模拟结果表明,喷洒出的醋酸锌液滴在床层中会呈现不均匀分布,由此而导致床层上部的活性炭颗粒会比下部的颗粒接触到更多的醋酸锌溶液,造成不同位置的活性炭颗粒因吸附不同量的溶液而影响到催化剂产品的均匀性。针对上述问题提出一种新的动态规则操作方式,分阶段交替进行醋酸锌溶液喷洒浸渍与干燥,从而实现催化剂载量均匀。结合提出的动态规则操作方式,对不同密度颗粒进行了分层反转模拟,模拟结果表明,对于密度差较大的两种颗粒,重颗粒下沉轻颗粒上浮,能很好地实现分层反转,而对密度差较小的两种颗粒反转效果则不明显,提高气速不能改善反转效果,反而会造成轻重颗粒的混合加剧。(4)对活性炭负载醋酸锌催化剂的干燥过程进行了理论分析,讨论了干燥过程的不同阶段所对应的不同情况,结合动态流态化干燥的操作方法,可以更好地满足醋酸锌吸附量和含水量的要求,并且对活性炭负载醋酸锌催化剂的制备过程进行了物料衡算和传热计算。运用FLUENT软件对流化床内的温度分布和相分布进行了模拟,分析了床内的温度变化,为干燥过程提供理论依据。

全文目录

摘要  3-4
ABSTRACT  4-6
目录  6-9
符号说明  9-12
前言  12-13
1 文献综述  13-30
  1.1 醋酸乙烯  13
    1.1.1 醋酸乙烯介绍  13
    1.1.2 醋酸乙烯的合成方法  13
  1.2 合成醋酸乙烯的催化剂  13-19
    1.2.1 乙炔气相法合成醋酸乙烯的催化剂  13-15
    1.2.2 活性炭负载醋酸锌催化剂的制备方法  15-16
    1.2.3 影响活性炭负载醋酸锌催化剂质量的因素  16-19
    1.2.4 催化剂的失活  19
  1.3 流化床反应器  19-25
    1.3.1 流化现象  19
    1.3.2 气体分布器  19-22
    1.3.3 流化床内构件  22-24
    1.3.4 流化床干燥器的种类  24-25
  1.4 计算流体力学的应用  25-28
    1.4.1 计算流体力学(CFD)简介  25-27
    1.4.2 主要研究方法  27-28
  1.5 课题背景及研究内容  28-30
    1.5.1 课题背景  28-29
    1.5.2 研究内容  29-30
2 数学模型的建立与求解  30-42
  2.1 控制方程  30-32
    2.1.1 体积分数  30
    2.1.2 质量守恒方程  30-31
    2.1.3 动量守恒方程  31-32
  2.2 本构方程  32-37
    2.2.1 相间交换系数  32-34
      2.2.2.1 气相和颗粒相间交换系数  32-34
      2.2.2.2 颗粒相间交换系数  34
    2.2.2 固体压力  34
    2.2.3 径向分布函数  34-35
    2.2.4 固体剪切应力  35-36
      2.2.4.1 碰撞粘度  35
      2.2.4.2 动力粘度  35-36
      2.2.4.3 摩擦粘度  36
    2.2.5 固体体积粘度  36
    2.2.6 颗粒温度  36-37
  2.3 数值模拟方法的选择  37-40
    2.3.1 控制方程的离散  37
    2.3.2 求解器的选择  37-38
    2.3.3 离散格式  38-39
    2.3.4 相间压力和速度的求解方法  39-40
  2.4 时间步长的确定  40
  2.5 本章小结  40-42
3 活性炭颗粒流化特性的数值模拟  42-61
  3.1 引言  42
  3.2 几何模型的建立与网格划分  42-43
    3.2.1 几何模型的简化  42-43
    3.2.2 网格划分  43
  3.3 边界条件及参数的设置  43-45
  3.4 模拟结果分析与讨论  45-60
    3.4.1 气固两相流的模拟  45-51
      3.4.1.1 床内活性炭颗粒瞬时固含率变化  46-47
      3.4.1.2 床内活性炭颗粒瞬时速度矢量变化  47-48
      3.4.1.3 流化气速对床内活性炭颗粒流化特性的影响  48
      3.4.1.4 粒径对床内活性炭颗粒流化特性的影响  48-49
      3.4.1.5 颗粒密度对床内活性炭颗粒流化特性的影响  49-51
      3.4.1.6 垂直内构件对床内活性炭颗粒流化特性的影响  51
    3.4.2 气液固三相流的模拟  51-53
    3.4.3 气固固三相流的模拟  53-60
      3.4.3.1 不同密度差的颗粒模拟  54-58
      3.4.3.2 气速的影响  58-60
  3.5 本章小结  60-61
4 活性炭负载醋酸锌催化剂干燥过程分析  61-72
  4.1 活性炭负载醋酸锌催化剂的干燥原理  61-66
    4.1.1 干燥理论  61-66
    4.1.2 干燥过程注意的问题  66
  4.2 物料衡算  66-67
  4.3 传热计算  67-68
  4.4 干燥过程操作计算模型  68
  4.5 干燥过程的模拟分析  68-71
    4.5.1 流化床内的温度变化  69-70
    4.5.2 流化床内的相分布  70-71
  4.6 本章小结  71-72
结论  72-73
参考文献  73-77
致谢  77-78
攻读硕士学位期间发表的学术论文目录  78-79

流态化制备活性炭负载醋酸锌催化剂的数值研究

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