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碳材料的活化和掺杂改性及其在锂空气电池中的应用

作　者: 彭彬
导　师: 李劼
学　校: 中南大学
专　业: 冶金工程
关键词: 锂空气电池正极碳材料 KOH活化氮掺杂硫掺杂
分类号: TM911.41
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要

摘要：锂空气电池因具有与汽油相当的理论比能量而受到全世界的广泛关注。然而,在有机电解液体系中,放电产物不溶于有机液而在正极堆积,大大限制了电池的容量发挥；而且电池较差的可逆性造成充放电极化非常严重。本文着点于正极碳材料,对碳纳米管的活化和水合肼掺杂,以及选用三聚氰胺和二苯基二硫醚分别作为氮源和硫源对活性碳掺N、掺S。通过调节碳材料的孔径结构和其他元素的掺杂改善碳材料的理化性质,进而对锂空气电池的性能产生影响。得到的具体结论如下：(1)通过KOH活化制备不同孔结构的碳纳米管。活化后给电池反应提供了更多的反应位点,同时增加了碳纳米管的边界碳原子,提高了碳纳米管的反应活性。部分开裂的碳管正极的放电容量显著增加,拥有更好的倍率放电性能,且在一定程度上改善了电压极化的问题。(2)水合肼回流处理能成功对碳纳米管掺N,N主要以吡咯N的形式存在,掺N量达到2.98%。N的掺入增加了碳管表面缺陷,掺N碳管的放电容量提高。电池的首次充电容量与放电容量基本相当,说明电池具有良好的可逆性。随着电流密度的增大,原始碳管的充放电容量急剧降低,而掺N碳管仍保持不错的充放电容量,说明掺N碳纳米管拥有更好的大电流充放电性能。(3)600℃下,三聚氰胺对活性碳掺杂后N主要以吡啶N和吡咯N形式存在,N/C原子百分比为3.96%；二苯基二硫醚对活性碳掺杂后S主要以C-S-C和C-SOx-C基团存在,S/C原子百分比为1.16%；N/S同步掺杂过程中,N/C和S/C原子百分比分别为3.39%和0.66%,N在活性碳中趋向于从吡咯N向吡啶N形式转变,S在活性碳中的SOX基团比例下降。除了N含量,N在碳中的存在形态同样影响电池性能；掺杂后材料对电池充放电过程均拥有很好的催化活性,N/S同步掺杂对氧气还原反应的催化活性最好；N的掺入对电池在大电流密度下的放电能力提升显著。图48幅,表7个,参考文献82篇。

全文目录

摘要  4-5
Abstract  5-10
1 文献综述  10-24
  1.1 引言  10-11
  1.2 锂空气电池工作原理  11-14
    1.2.1 有机电解液体系  12-13
    1.2.2 水溶液体系  13
    1.2.3 混合溶液体系和全固态电解液体系  13
    1.2.4 全固态电解液体系  13-14
  1.3 有机系锂空气电池的研究现状  14-22
    1.3.1 负极金属锂  15
    1.3.2 电解液  15-18
    1.3.3 空气扩散正极  18-22
  1.4 本课题研究内容及意义  22-24
2 实验原料、仪器及研究方法  24-32
  2.1 主要实验原料  24-25
  2.2 主要实验仪器  25
  2.3 实验方法  25-27
    2.3.1 电池壳钻孔  25-26
    2.3.2 极片制作和电池组装  26
    2.3.3 点焊  26-27
    2.3.4 电解液的配制  27
  2.4 材料表征方法  27-29
    2.4.1 微观形貌分析  27-28
    2.4.2 比表面积和孔结构分析  28
    2.4.3 X射线光电子能谱  28
    2.4.4 能量色散谱仪  28
    2.4.5 X射线衍射分析  28-29
    2.4.6 拉曼光谱分析  29
    2.4.7 傅立叶红外光谱分析  29
    2.4.8 热重分析  29
  2.5 电化学性能检测  29-32
    2.5.1 充放电性能测试  30
    2.5.2 循环伏安测试  30-31
    2.5.3 交流阻抗测试  31-32
3 碳纳米管的活化对锂空气电池性能的影响  32-44
  3.1 引言  32
  3.2 实验部分  32-33
    3.2.1 材料制备  32
    3.2.2 电解液配置  32-33
    3.2.3 样品的材料表征  33
    3.2.4 电池的电化学性能  33
  3.3 结果与讨论  33-42
    3.3.1 比表面积和孔结构对电池性能影响  33-36
    3.3.2 TEM分析  36
    3.3.3 比表面积和孔径分析  36-37
    3.3.4 XRD分析  37-38
    3.3.5 拉曼光谱分析  38-39
    3.3.6 红外光谱分析  39
    3.3.7 放电性能测试  39-41
    3.3.8 线性伏安(LSV)和交流阻抗(EIS)测试  41-42
  3.4 本章小结  42-44
4 碳纳米管的N掺杂对锂空气电池性能的影响  44-53
  4.1 引言  44
  4.2 实验  44-45
    4.2.1 材料制备  44
    4.2.2 电解液的配置  44-45
    4.2.3 样品的材料表征  45
    4.2.4 电池的电化学性能测试  45
  4.3 结果与讨论  45-52
    4.3.1 材料的微观形貌分析  45-46
    4.3.2 氮气吸脱附测试  46-47
    4.3.3 XPS分析  47-48
    4.3.4 拉曼光谱分析  48
    4.3.5 红外光谱分析  48-49
    4.3.6 充放电性能测试  49-51
    4.3.7 循环伏安和交流阻抗测试  51-52
  4.4 本章小结  52-53
5 活性碳的N、S掺杂以及N/S一步掺杂对锂空气电池性能的影响  53-63
  5.1 引言  53
  5.2 材料制备  53-54
    5.2.2 电池的组装和电化学性能测试  54
    5.2.3 样品的材料表征  54
  5.3 结果与讨论  54-61
    5.3.1 EDX分析  54-55
    5.3.2 SEM 分析  55-56
    5.3.3 XPS分析  56-58
    5.3.4 拉曼光谱和XRD分析  58-59
    5.3.5 热重分析(TGA)  59
    5.3.6 CV和EIS测试  59-60
    5.3.7 放电性能测试  60-61
  5.4 本章小结  61-63
6 结论与展望  63-65
  6.1 论文结论  63-64
  6.2 展望  64-65
参考文献  65-72
攻读硕士学位期间主要研究成果  72-73
致谢  73

碳材料的活化和掺杂改性及其在锂空气电池中的应用

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