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多级孔道Co_3O_4薄膜的制备及其Li-O_2电池正极性质研究

作　者: 许展铭
导　师: 孙克宁
学　校: 哈尔滨工业大学
专　业: 物理化学
关键词: 锂空气电池 正极催化剂 电沉积 多级孔道Co3O4 纳米Pt颗粒
分类号: TM912
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要


锂空气电池因其超高的比能量在近年来备受关注，其巨大的能量密度决定着其将会在移动能源领域中的广泛应用。然而，它的实际应用还是受到很多因素的限制，诸如低的功率密度，较差的循环性能以及电池较高的过电位造成的低效率等。所有的这些因素绝大部分取决于空气电极的催化剂界面反应，因此空气电极催化剂的研究对锂空气电池至关重要。诸多研究表明，正极催化剂的孔道结构对正极催化剂的性能有着很大的影响。尤其多级孔道结构显示出了很好的循环性能。本文中，以多级孔道的正极催化剂材料为主线，采用电化学沉积法原位生长制备了锂空气电池的过渡金属氧化物正极催化剂Co3O4，并通过控制煅烧温度来调控其形成的孔道结构尺寸，得到了Co3O4多级孔道结构的正极催化剂材料。而后又通过在表面负载Pt纳米颗粒，降低其充电过程的过电位，通过对材料的物化性质及电化学性能进行考察：（1）250°C到400°C煅烧得到的多级孔道Co3O4薄膜催化剂中，300°C得到的材料表现出了最好的充放电性能，0.2mA的电流下首次放电达到2462mAh/g。倍率性能考察中，随着充放电电流的增大，电池的充放电容量显著下降，在电流为0.05mA时，首次放电容量达到了4120.8mAh/g，0.1mA时为3392.6mAh/g，0.2mA时为2462mAh/g，到0.5mA的电流时，放电容量降到416.1mAh/g。循环性能考察中，0.2mA电流下电池限制电位区间为2.0V-4.2V，6次循环后比容量下降到1000mAh/g以下，而在限制充放电容量为1000mAh/g的放电条件下，锂空气电池的循环性能大大增加，电池的循环次数达到14次。（2）为降低电池充电过程中的过电位，在Co3O4催化剂表面冷溅射一层Pt纳米颗粒，充电平均电位降低到3.1V，相对于原始的Co3O4充电平均电位的3.9V降低了近0.8V。材料在0.1mA电流下首次放电容量达到940.4mAh/g，到第10次循环时，放电容量为636.9mAh/g，容量保留率为67.7%。Co3O4催化剂表面溅射Pt纳米颗粒后，Pt颗粒将部分孔道结构堵塞，不利于放电产物在催化剂孔道的容纳，使电池的放电容量性能有所下降。

全文目录


摘要  4-5
Abstract  5-9
第1章 绪论  9-24
  1.1 课题研究背景及意义  9-12
  1.2 锂空气电池的工作原理  12-15
  1.3 锂空气电池目前所面临的问题  15-16
  1.4 锂空气电池的研究进展  16-23
    1.4.1 电解质的研究进展  17-18
    1.4.2 正极催化剂材料的研究进展  18-23
  1.5 课题设计思路及主要实验内容  23-24
第2章 实验方法与原理  24-32
  2.1 实验仪器及试剂  24-25
  2.2 实验方法  25-27
    2.2.1 泡沫镍的处理方法  25-26
    2.2.2 Co_3O_4/Ni 电极的制备方法  26
    2.2.3 喷涂贵金属 Co_3O_4/Ni 气体扩散电极的制备方法  26
    2.2.4 活性浆料的制备方法  26
    2.2.5 活性材料气体扩散电极的制备方法  26-27
    2.2.6 电池装配  27
  2.3 物化性质表征  27-29
    2.3.1 扫描电子显微镜（SEM）表征  28
    2.3.2 透射电子显微镜（TEM）表征  28
    2.3.3 X 射线衍射技术（XRD）分析  28-29
    2.3.4 X 射线光电子能谱（XPS）分析  29
    2.3.5 X 射线能量色散能谱仪（EDS）分析  29
    2.3.6 氮气吸脱附测试（BET）分析  29
  2.4 电化学性能表征  29-32
    2.4.1 恒电流充放电测试  29-30
    2.4.2 循环伏安(CV)测试  30
    2.4.3 电化学阻抗谱(EIS)测试  30-32
第3章 尺寸可控的多级孔道正极催化剂 Co_3O_4的研究  32-50
  3.1 引言  32-33
  3.2 材料的组成物化分析  33-36
    3.2.1 材料的 XRD 测试  33-35
    3.2.2 材料的 EDS 和 XPS 测试  35-36
  3.3 煅烧温度对材料形貌及电化学性能的影响  36-43
    3.3.1 前驱体的物化表征  37-38
    3.3.2 正极催化剂的物化表征  38-42
    3.3.3 不同温度得到的催化剂材料的充放电性能  42-43
  3.4 Co_3O_4催化剂的电化学性能表征  43-48
    3.4.1 电池的倍率性能测试  43-44
    3.4.2 电池的循环性能测试  44-47
    3.4.3 电池的循环伏安测试  47
    3.4.4 电池的交流阻抗测试  47-48
  3.5 本章小结  48-50
第4章 正极材料 Co_3O_4喷涂贵金属的催化性能研究  50-61
  4.1 引言  50-51
  4.2 材料的物化表征  51-54
  4.3 材料的电化学表征  54-60
    4.3.1 电池的充放电测试  54
    4.3.2 电池的循环伏安测试  54-55
    4.3.3 电池的倍率性能测试  55-57
    4.3.4 电池的循环性能测试  57-59
    4.3.5 放电容量减小的讨论分析  59-60
  4.4 本章小结  60-61
结论  61-62
参考文献  62-68
致谢  68

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中图分类: > 工业技术 > 电工技术 > 独立电源技术（直接发电） > 蓄电池
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