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介孔TiO₂薄膜的制备及其在甲醇催化燃烧中的研究

作　者: 卞育蓉
导　师: 胡志宇
学　校: 上海大学
专　业: 分析化学
关键词: 蒸发诱导自组装介孔TiO2薄膜铈掺杂负载型铂催化剂甲醇催化燃烧
分类号: TQ134.11
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要

近几十年，高度有序的介孔氧化物材料由于在诸如非均相催化、吸附、分离、气体传感器、主客体化学、分子电子器件、医药和新型纳米材料设计等领域的应用潜力而引起研究者的广泛兴趣。而平面基底上的介孔氧化物薄膜材料则是微电子和光电子领域产品（诸如平板设备和集成电路）的一个很重要的元件。在各种金属氧化物中，介孔TiO₂由于其独特的物理化学性能，在光伏电池、光波导、光或化学传感器及催化领域具有较高的应用价值。基于此，本文将溶胶凝胶技术与蒸发诱导自组装（EISA）过程相结合，通过浸渍提拉法形成薄膜，经陈化和去除模板剂后最终得到介孔TiO₂薄膜。为了进一步改善介孔TiO₂薄膜的结构与性能，分别以稀土金属铈和贵金属铂对介孔TiO₂薄膜进行改性，并详细研究了其甲醇催化燃烧性能。该薄膜催化剂突破了现有粉末状催化剂的应用限制，进一步拓展了介孔TiO₂薄膜在催化领域的应用范围。本文主要内容研究如下：1.以三嵌段共聚物P123为模板剂，异丙醇钛为无机前驱体，盐酸为稳定剂，无水乙醇为溶剂，形成透明、均匀的溶胶凝胶溶液后，采用蒸发诱导自组装过程制备介孔TiO₂薄膜。通过SEM、XRD等表征手段详细考察了陈化温度、基底类型和煅烧温度对薄膜介孔结构及其物相的影响。结果表明合适的陈化温度为25℃，相对湿度为55-75%，基底为硅片，煅烧温度为350℃，该条件下制备得到的TiO₂薄膜具有六方紧密堆积高度有序介孔结构，其晶型是锐钛矿相。2.为了扩展介孔TiO₂薄膜在微电子和光电子领域的应用潜力，采用低温的等离子体处理过程代替传统的高温煅烧过程去除模板剂P123来制备介孔TiO₂薄膜，通过SEM、XRD、TG、FT-IR等表征手段对其结构和物相进行分析，结果表明氧气和氩气等离子体均可在一定程度上去除有机添加剂，最终形成具有3D六方相有序介孔结构的TiO₂薄膜。进一步的研究证明逐渐增加的等离子体刻蚀功率和处理时间均会得到表面孔隙率和厚度逐渐减少的介孔TiO₂薄膜。3.通过改变组分Ce和Ti的原子比例和煅烧温度，制备了一系列铈掺杂介孔TiO₂薄膜。通过SEM、TEM和XRD等表征手段对其进行结构和物相分析，结果表明适宜的铈掺杂量可促进锐钛矿型在无机框架中较好的晶粒生长，提高TiO₂薄膜的热稳定性和介孔有序程度。4.采用微滴分散法将铂前驱体分散于介孔TiO₂薄膜上，进行还原处理后形成介孔TiO₂薄膜负载铂催化剂，并详细研究了其甲醇催化燃烧性能。结果表明氩气等离子体刻蚀还原方法优于高温甲醇还原方法，这是因为前者样品中还原态金属Pt的百分含量比后者多55.6%。另外，介孔薄膜有序性和纳米晶相也是影响催化剂活性的主要原因。以硅片作为基底，铈掺杂量为2mol%（煅烧温度为350℃）时，甲醇催化燃烧活性最佳，在室温下能达到73%的甲醇转化率。

全文目录

摘要  6-8
ABSTRACT  8-14
第一章绪论  14-35
  1.1 课题的背景和意义  14
  1.2 介孔 TiO_2薄膜的研究进展  14-25
    1.2.1 介孔材料简介  15
    1.2.2 TiO_2概述  15-16
    1.2.3 介孔 TiO_2薄膜的制备方法  16-25
  1.3 多组分介孔 TiO_2薄膜的研究进展  25-30
    1.3.1 后合成方法  25-28
    1.3.2 一步合成法  28-30
  1.4 催化燃烧的研究进展  30-33
    1.4.1 催化燃烧的特点  30
    1.4.2 催化燃烧催化剂的研究进展  30-32
    1.4.3 甲醇催化燃烧的研究进展  32-33
  1.5 本论文的主要研究内容  33-35
第二章实验方法和表征手段  35-41
  2.1 实验试剂  35-36
  2.2 实验仪器  36-37
  2.3 合成工艺流程  37-38
  2.4 材料表征  38-41
    2.4.1 X-射线衍射分析（XRD）  38
    2.4.2 扫描电子显微镜（SEM）  38
    2.4.3 透射电子显微镜（TEM）  38-39
    2.4.4 热重（TG）分析  39
    2.4.5 X-射线光电子能谱分析（XPS）  39
    2.4.6 催化燃烧性能评价  39-41
第三章介孔 TiO_2薄膜的制备和表征  41-61
  3.1 引言  41
  3.2 实验部分  41-43
    3.2.1 基底的处理  41-42
    3.2.2 成膜过程  42
    3.2.3 模板剂去除过程  42-43
    3.2.4 介孔 TiO_2薄膜的表征  43
  3.3 制备条件对介孔 TiO_2薄膜性质的影响  43-60
    3.3.1 陈化温度对介孔结构的影响  43-44
    3.3.2 陈化湿度对介孔结构的影响  44-45
    3.3.3 基底对介孔结构的影响  45-46
    3.3.4 煅烧温度对介孔结构的影响  46-47
    3.3.5 刻蚀气氛对介孔结构的影响  47-52
    3.3.6 刻蚀时间对介孔结构的影响  52-53
    3.3.7 刻蚀功率对介孔结构的影响  53-54
    3.3.8 铈掺杂对介孔结构的影响  54-60
  3.5 本章小结  60-61
第四章介孔 TiO_2薄膜负载铂催化剂的甲醇催化燃烧性能研究  61-81
  4.1 引言  61
  4.2 实验部分  61-64
    4.2.1 介孔薄膜负载型铂催化剂的制备  61-64
    4.2.2 介孔薄膜负载铂催化剂的表征  64
    4.2.3 甲醇催化燃烧性能评价  64
  4.3 基底对催化燃烧性能的影响  64-66
  4.4 铂前驱体浓度对催化燃烧性能的影响  66-67
  4.5 介孔结构对催化燃烧性能的影响  67-72
  4.6 还原方式对催化燃烧性能的影响  72-75
  4.7 移除模板剂方式对催化燃烧性能的影响  75-78
  4.8 铈掺杂对催化燃烧性能的影响  78-80
  4.9 本章小结  80-81
第五章总结与展望  81-83
  5.1 总结  81-82
  5.2 展望  82-83
参考文献  83-94
作者在攻读硕士学位期间公开发表的论文  94-95
作者在攻读硕士学位期间所作的项目  95-96
致谢  96-97

介孔TiO2薄膜的制备及其在甲醇催化燃烧中的研究

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